Altération aqueuse du verre nucléaire dans son environnement de stockage

Exploitation, caractérisation et modélisation d’expériences dites « intégrales » d’altération de verres destinés au confinement de déchet nucléaires (SON68 et AVM4) en présence de fer, de matériau cimentaire et d’argilite du site de Bure dans deux configurations géométriques : l’une simulant une alvéole de stockage, l’autre mélangeant intimement les matériaux en présence. Ces essais ont été lancés pour le compte de l’ANDRA entre 2017 et 2018 et leur caractérisation a débuté ces deux dernières années.

Développements expérimentaux et technologiques d’un procédé de minéralisation de déchets liquides organiques par plasma

Le procédé ELIPSE développé au CEA permet la destruction des liquides organiques par injection dans un plasma de forte puissance.
Si la faisabilité de destruction de différents composants organiques à des débits de quelques litres par heure est aujourd’hui démontrée, les essais doivent maintenant être approfondis pour des liquides organiques de références pertinemment choisis en fonction des gisements existants.
Ces études, sur la base des données de caractérisations des LOR (Liquides Organiques) choisis, auront pour objectif d’apporter des résultats de procédé détaillés obtenus avec des conditions opératoires les plus représentatives, pour permettre une évaluation complète et quantitative du procédé. Cela permettra d’établir des données d’exploitation, de robustesse et d’endurance du procédé.
Ces travaux incluront l’étude du comportement des radioéléments dans le procédé qui sera indispensable à l’étude de nucléarisation : il s’agira d’étudier le comportement physico-chimique des actinides lors de leur traitement via l’utilisation de simulants inactifs.

Rôle des conteneurs métalliques sur l'altération des verres de confinement de déchets de haute activité en conditions de stockage géologique : interactions verre-fer en réacteurs étanches à l’hydrogène .

Les déchets vitrifiés issus du retraitement des combustibles des centrales nucléaires, ainsi que leurs conteneurs et surconteneurs en acier, sont destinés à être stockés définitivement en couche géologique profonde. L'eau sera ainsi le vecteur de l'altération du verre et de la migration potentielle des éléments radioactifs. Le concept de stockage le plus avancé à ce jour prévoit que le colis de verre soit protégé pendant la phase de décroissance thermique de l'interaction avec l'eau par un surconteneur en acier non allié. Cependant, qu'il soit sous forme de fer métallique ou de produit de corrosion des aciers (oxydes, carbonates, sulfures), le fer joue un rôle significatif dans l'altération du verre.
L'objectif de ce travail est de comprendre et de quantifier les mécanismes de l'interaction verre-fer afin de renforcer la robustesse des modèles opérationnels de performance des colis de déchets utilisés pour les calculs de sûreté en situation de stockage. À cet effet, un banc de dix réacteurs instrumentés étanches à l'hydrogène a été développé au laboratoire. Il a permis la mise en œuvre d'une première série d'expériences longues de plusieurs mois qui ont concerné un verre modèle non radioactif et un carbonate de fer comme source de fer. L'objectif sera de mettre en œuvre ces expériences d'interaction en utilisant cette fois du fer métallique, plus réactif, de caractériser les solutions prélevées et les produits d'altération néoformés, avant d'interpréter les expériences à l'aide des outils de modélisation disponibles au laboratoire.

Distribution des energies d’hydrolyse dans des verres modèles par simulation moléculaire et Machine Learning

L'objectif de ce projet est de développer un outil basé sur la modélisation moléculaire combinée à des techniques de Machine Learning pour estimer rapidement des distributions d'énergie d'hydrolyse et de reformation des liaisons chimiques à la surface de verres alumino silicates (SiO2+Al2O3+CaO+Na2O).
La première étape consistera à valider les champs de force classiques utilisés pour préparer des systèmes SiO2-Al2O3-Na2O-CaO hydratés par comparaison avec des calculs ab initio. La métadynamique sera utilisée pour comparer les mécanismes élémentaires.
L'étape suivante consistera à effectuer des calculs avec les champs de force classiques et la méthode dite "Potential Mean Force" pour estimer les distributions d'énergies d'hydrolyse et de reformation des liaisons chimiques sur de larges statistiques. Puis, grâce aux approches de Machine Learning et aux descripteurs structuraux, nous essaierons de corréler les caractéristiques des environnements locaux et ces énergies d'hydrolyse et de reformation des liaisons. Des méthodes comme le "Kernel Ridge Regression", le "Random Forrest", ou le "Dense Neural Network" seront comparées.
Au final, un outil générique sera disponible pour prédire rapidement les distributions des énergies d'hydrolyse et de reformation des liaisons pour une composition donnée de verre.

Limitation de la réaction alcali-silice au sein de bétons formulés pour le conditionnement de concentrats d’évaporation

La production d’électricité d’origine nucléaire génère des déchets radioactifs dont la gestion constitue un enjeu industriel et environnemental de premier plan. Ainsi, les effluents aqueux de faible ou moyenne activité peuvent être concentrés par évaporation, puis immobilisés en matrice cimentaire avant d’être envoyés en stockage. Des interactions peuvent néanmoins se produire entre certains constituants du déchet et les phases cimentaires ou les granulats et affecter la stabilité du matériau obtenu. Ainsi, la formation d’une substance gélatineuse a-t-elle été observée à la surface de certains colis de concentrats d’évaporation cimentés, produits dans les années 1980 en Belgique. Elle résulte d’une réaction entre la silice des granulats et la solution interstitielle très alcaline du matériau cimentaire. Ses propriétés diffèrent cependant de celles des gels d’alcali-réaction classiquement décrits dans le génie civil. Un travail préliminaire a permis de mieux comprendre les processus impliqués dans la formation du gel au sein des enrobés de concentrats et de caractériser ses propriétés, en lien avec sa composition et sa structure. Le projet de post-doctorat s’appuiera sur les résultats obtenus pour étudier deux approches visant à limiter le développement de la réaction alcali-silice : la diminution du taux de saturation en eau des enrobés et/ou la réduction du pH de sa solution interstitielle par carbonatation en milieu supercritique.
Ce projet de recherche s'adresse à un post-doctorant souhaitant développer ses compétences en science des matériaux et ouvrir de nouvelles perspectives pour la gestion de déchets radioactifs. Il sera mené en partenariat avec l’ONDRAF, l’Agence en charge de la gestion des déchets radioactifs en Belgique, dans le cadre d’une collaboration entre deux laboratoires du CEA Marcoule, le Laboratoire d’Etude des Ciments et Bitumes pour le Conditionnement et le Laboratoire d’Etude des Procédés Supercritiques et de Décontamination.

Rhéologie des fontes verrières cristallisées

La formulation d’un verre de conditionnement de déchets radioactifs résulte d’un compromis entre le taux de charge en déchet, la faisabilité technologique du verre, et son comportement à long terme. Jusqu’à ce jour, tous les verres borosilicatés formulés par le CEA et élaborés à l’usine de La Hague par ORANO pour le conditionnement des déchets nucléaires présentent une fonte verrière homogène. Cela signifie qu’actuellement, les formulations verrières sont déterminées afin d’éviter tout dépassement des limites de solubilité des éléments présents dans les flux de déchets, ce afin d’éviter les phénomènes de séparation de phase (impliquant typiquement les éléments Mo, S, P) et / ou de cristallisation (impliquant typiquement les terres rares, Fe, Ni, Cr, Zn, Al, Ce, Re, Cs, Ti…) conduisant à une fonte verrière diphasique (liquide-liquide ou liquide-solide).
Aujourd’hui, le CEA souhaite étudier l’impact de la présence de particules en suspension dans un bain de verre fondu et au sein du colis de verre final respectivement sur la faisabilité technologique des verres et son comportement à long terme.
L’étude proposée ici se focalise sur la faisabilité technologique des fontes verrières cristallisées, les autres aspects étant étudiés par ailleurs. Il est en effet connu que la présence d’hétérogénéités solides dans la fonte verrière conduit à une modification des propriétés physiques de la fonte – en particulier sa rhéologie, et ses conductivités thermique et électrique, et peut engendrer des phénomènes de sédimentation. Or, ces propriétés physiques sont justement au cœur du fonctionnement des procédés de vitrification et de leur modélisation magnéto-thermo-hydraulique.
Ce post-doc aura donc pour objectif d'étudier l’impact de la présence de cristaux sur la rhéologie des fontes verrières, en vue de mieux maitriser le fonctionnement et la modélisation des procédés de vitrification.

Synthèse par fabrication additive de membrane de géopolymères fonctionnalisés à porosité hiérarchisée pour le traitement d’effluents radioactifs complexes

Dans le cadre du traitement de déchets liquides sur des supports solides, le développement et la mise en forme par impression 3D de nouveaux matériaux composites sous forme de filtre membranaire à porosité multiéchelle (du nm au micron) revêt une importance toute particulière pour la décontamination de ces effluents aqueux.
L’objectif de ce travail est de développer un module membranaire permettant de produire, à partir d’un effluent comportant des traces de matière en suspension (MES de taille supérieure au micron) et d’espèces ioniques, un effluent clarifié et compatible avec une filière de rejet ou un exutoire. L’enjeu est ainsi d’étudier la mise en forme d’un matériau sous la forme d’une membrane de filtration qui permettra de piéger en une seule étape des traces de matières en suspension (MES) et des espèces ioniques. Afin de permettre cette double fonction, des matériaux céramiques composites tels que les géopolymères fonctionnalisés avec des adsorbants sélectifs et possédant plusieurs échelles de porosité devront être mis en forme grâce à la fabrication additive. Le candidat, basé essentiellement au CEA/ISEC à Marcoule, devra dans un premier temps de formuler une pâte de géopolymère fonctionnalisée dont les propriétés rhéologiques sont compatibles avec les contraintes de fabrication additive. Une membrane de filtration tangentielle à macroporosité contrôlée sera alors imprimée en optimisant la géométrie du maillage. Enfin, des essais de filtration tangentielle et de sorption seront réalisés sur des effluents modèles, en présence de particules solides de taille adaptée et en présence d’ions d’intérêt tels que le césium et le strontium. La pertinence de l’architecture membranaire imprimée sera donc évaluée vis-à-vis des MES et des radioéléments à piéger.
La candidat devra présenter des compétences en rhéologie, en procédés et en modélisation.

Moonshot robotique : jumeau numérique d’un procédé de découpe laser et mise en œuvre avec un robot auto-apprenant

Un des principaux challenges au déploiement de la robotique dans l’industrie est de proposer des robots intelligents, capables de comprendre le contexte dans lequel ils évoluent et facilement programmables sans compétences avancées en robotique et en informatique. Afin de permettre à un opérateur non expert de définir des tâches réalisées ensuite par un robot, le CEA développe différents outils : interface de programmation intuitive, apprentissage par démonstration, skill-based programming, interface avec la simulation interactive …
Lauréat de l’appel à projet « moonshot » des Missions Numériques du CEA le projet « Robot auto-apprenant » propose d’apporter des ruptures très significatives pour la robotique du futur en lien avec la simulation. Un démonstrateur intégrant ces briques technologiques est attendu sur plusieurs cas d’usages dans différents centres CEA.
Cette offre de post-doc concerne la mise en œuvre du démonstrateur CEA/DES (Direction des Energies)sur le cas d’usage de la découpe laser sous contraintes pour l'A&D au Laboratoire de Simulation et des Techniques de Démantèlement (LSTD) au CEA Marcoule.

développement d'un jumeau numérique de procédés complexes

L’émergence actuelle des nouvelles technologies du numérique fait entrevoir de nouvelles perspectives à l’industrie. L'application de ces technologies à l’exploitation des procédés de vitrification pourrait permettre d’améliorer la connaissance des procédés, optimiser leurs exploitations, de former les opérateurs, d'aider à la maintenance prédictive et d'assister à la conduite du procédé.
L'objectif du projet SOSIE est de faire une première preuve de concept de mise en œuvre de technologies numériques dans le domaine des procédés de vitrification, en intégrant réalité virtuelle, réalité augmentée, IoT (Internet des Objets) et Intelligence Artificielle.
Ce projet, mené en collaboration, entre le CEA et la PME GAMBI-M, est un projet région type READYNOV. GAMBI-M est une entreprise spécialisée dans la reconstruction d’environnements complexes et en ingénierie numérique. Le travail sera réalisé en collaboration étroite avec les équipes du CEA qui développent les procédés de vitrification des déchets nucléaires.
Le projet consiste à développer un jumeau numérique de 2 procédés de vitrification, l'un à froid, l'autre en haute activité. Il sera question de développer un jumeau numérique visuel, grâce auquel l’utilisateur pourra visiter les cellules et accéder en tout point en virtuel. A partir de ce modèle reconstruit, un jumeau « augmenté » sera développé et sera connecté à l’automate de supervision. Enfin, la dernière étape consistera à développer « le jumeau intelligent » en exploitant les bases de données existantes sur le fonctionnement du procédé. En entrainant des algorithmes d’IA sur ces données, un modèle prédictif de fonctionnement nominal sera généré.
Des publications sont attendues sur la mise en œuvre des outils de réalité virtuelle et réalité augmentée sur des opérations en chaines blindées, ainsi que sur le développement de méthodes d’apprentissage profond pour l’assistance à la conduite de procédés aussi complexes.

Etudes et développement d’un système laser dans l’UV pour la démonstration à l’échelle laboratoire de l’épuration isotopique du palladium (naturel).

Le palladium est un métal rare dont la demande mondiale est en forte augmentation. Or, il est présent en tant que produit de fission dans les combustibles nucléaires usés qui sont retraités en France. Il serait donc intéressant de recycler ce métal. Pour cela, il est nécessaire de procéder à une épuration isotopique, afin de supprimer un des isotopes du palladium, le 107, qui est un radionucléide artificiel à vie longue émetteur béta. Dans le cadre d'un nouveau projet sur 4 ans construit en réponse à l'appel d'offre du Plan d'Investissement et d'Avenir de l’État, le Service d’Etude des Procédés d’Enrichissement propose un contrat post-doctoral portant sur le développement d’un système laser dans l’UV pour le procédé de séparation isotopique du palladium par Lasers actuellement en cours de développement. L’objectif principal du projet est la démonstration finale de la faisabilité de séparation de palladium naturel (et non radioactif) pour la phase suivante de développement d’un premier pilote.
Le post-doctorant devra développer des lasers prototypes de procédé à haute cadence en partant du visible (système lasers colorant) jusqu’à l'UV. Le passage dans l’UV se fait par doublage de fréquence avec des objectifs élevés en terme de performance. Il s’agit d’utiliser un cristal doubleur de fréquence de type BBO, LBO, KDP ou autre. Pour ce faire, le post-doctorat participera à la définition de ce cristal, mais aussi au développement de l’environnement du cristal doubleur (comportement, performances attendues et la tenue au flux des différents matériels). Des échanges seront mis en place sur ce sujet spécifique avec des spécialistes reconnus au sein de la Direction de la Recherche Fondamentale du CEA. La programmation (en Python et/ou sous Labview) de ces outils ou asservissements est à développer également. Une attention particulière sera portée sur les publications à réaliser essentiellement dans le cadre du doublage de fréquence, sujet complexe très étudié mondialement.

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