Développement d’un outil de simulation du processus de piqûration d’un acier inoxydable utilisé pour l’entreposage des déchets nucléaires
Les déchets nucléaires de structure sont compactés dans des galettes, empilées dans un conteneur en acier inoxydable. Dans ces galettes de compactage sont placés différents matériaux de type métallique additionnés de matière organique, dont des déchets chlorés. Par dégradation radiolytique, ces derniers peuvent conduire à la formation de chlorure d’hydrogène HCl. Durant la phase d’entreposage, une humidité relative peut être présente au sein du conteneur, qui, additionnée au HCl, peut conduire à un phénomène de condensation, avec pour conséquence l’apparition, à la surface des matériaux, de condensats acides et concentrés en ions chlorures. Au contact de cet électrolyte acide et chloruré, un phénomène de piqûration est susceptible de s’amorcer à la surface d’un acier inoxydable. Il s’agit d’un phénomène local pouvant conduire au percement du matériau dans les cas extrêmes. L’amorçage de ce phénomène dépend de plusieurs facteurs : la morphologie de l’électrolyte, sa composition et son évolution dans le temps.
Si de nos jours ce phénomène est bien connu, le modéliser reste un défi majeur car il s’agit d’un problème multi physiques et multi paramètres couplés. De nombreuses questions restent ouvertes notamment au niveau des lois physiques et chimiques à utiliser ou comment représenter le processus de corrosion ?
L’objectif du post-doctorat est de développer un outil sous COMSOL capable de simuler l’amorçage et l’évolution dans le temps d’une piqûre à la surface d’un acier inoxydable. La démarche s’appuiera sur une modélisation mécaniste des processus (processus de transport de matière et ensemble des réactions chimiques et électrochimiques).
Le post doctorat se déroulera en plusieurs actions :
1-faire un état de l’art de la bibliographie afin de comprendre le phénomène de piqûration et d’identifier les lois nécessaires à la modélisation.
2-simuler la propagation de la piqûre pour établir un critère de propagation.
3-simuler l’amorçage du processus.
Microsystème séparatif couplé à la spectrométrie de masse pour la purification et la caractérisation en ligne d’échantillons nucléaires
La miniaturisation d’étapes analytiques communément effectuées en laboratoire présente de nombreux avantages et en particulier dans le secteur nucléaire, pour lequel la réduction de consommation de matières et de production de déchets est d’intérêt majeur. Dans ce contexte, un des axes du laboratoire est la miniaturisation d’outils analytiques, notamment de techniques séparatives par chromatographie.
Dans ce projet, il s’agira de réduire l’échelle des étapes de purification d’échantillons nucléaires par chromatographie d’extraction sur phase solide, en amont des processus d’analyse. L’obtention de ces dispositifs d’extraction miniaturisés repose sur la synthèse et l’ancrage in situ de monolithes dans les canaux de microsystèmes en copolymère d’oléfine cyclique (COC). Ce matériau étant chimiquement inerte, des stratégies de fonctionnalisation du COC sont en cours de développement au laboratoire pour greffer de façon covalente des sites réactifs à sa surface, avant d’ancrer localement des monolithes spécifiques des actinides aux parois des micro-canaux. L'objectif est de concevoir et fabriquer des microsystèmes d’extraction chromatographique en COC, de les mettre en œuvre pour des purifications chimiques et des mesures par spectrométrie de masse, hors ligne et en ligne
Effets des tremblements de terre sur les installations souterraines
Le Centre industriel de stockage géologique (Cigéo) est un projet de centre de stockage géologique profond de déchets radioactifs à construire en France. Ces déchets seront placés dans des colis scellés dans des tunnels conçus à 500 mètres de profondeur. Les scellements sont constitués d'un mélange de bentonite et de sable qui présente une forte capacité de gonflement et une faible perméabilité à l'eau. Dans le cadre de la démonstration de la sûreté à long terme du dépôt, il doit être démontré que les structures de scellement peuvent remplir leurs fonctions sous chargements sismiques pendant toute leur durée de vie. Afin de garantir ce futur dépôt de déchets nucléaires, le CEA et l'Andra collaborent pour travailler sur les potentiels défis scientifiques et techniques.
La réponse des scellements souterrains aux séismes est complexe en raison de l'évolution spatiale et temporelle des propriétés hydromécaniques des milieux environnants et de la structure elle-même. Une modélisation précise du comportement nécessite donc un code numérique multiphysique couplé pour modéliser efficacement les réponses sismiques de ces structures souterraines pendant leur durée de vie estimée à 100 000 ans.
La recherche proposera donc une évaluation des performances de la modélisation numérique séquentielle et parallèle par éléments finis pour l'analyse sismique des installations souterraines profondes. Ensuite, elle effectuera un échantillonnage de données synthétiques pour tenir compte des incertitudes liées aux matériaux et, sur la base des résultats obtenus lors de l'évaluation précédente, elle effectuera une analyse de sensibilité en utilisant une méthode FEM ou un processus de métamodélisation. Enfin, les résultats et les connaissances acquises dans le cadre de ce projet seront traités et interprétés afin de fournir des réponses aux besoins industriels.
Développements expérimentaux et technologiques d’un procédé de minéralisation de déchets liquides organiques par plasma
Le procédé ELIPSE développé au CEA permet la destruction des liquides organiques par injection dans un plasma de forte puissance.
Si la faisabilité de destruction de différents composants organiques à des débits de quelques litres par heure est aujourd’hui démontrée, les essais doivent maintenant être approfondis pour des liquides organiques de références pertinemment choisis en fonction des gisements existants.
Ces études, sur la base des données de caractérisations des LOR (Liquides Organiques) choisis, auront pour objectif d’apporter des résultats de procédé détaillés obtenus avec des conditions opératoires les plus représentatives, pour permettre une évaluation complète et quantitative du procédé. Cela permettra d’établir des données d’exploitation, de robustesse et d’endurance du procédé.
Ces travaux incluront l’étude du comportement des radioéléments dans le procédé qui sera indispensable à l’étude de nucléarisation : il s’agira d’étudier le comportement physico-chimique des actinides lors de leur traitement via l’utilisation de simulants inactifs.
Altération aqueuse du verre nucléaire dans son environnement de stockage
Exploitation, caractérisation et modélisation d’expériences dites « intégrales » d’altération de verres destinés au confinement de déchet nucléaires (SON68 et AVM4) en présence de fer, de matériau cimentaire et d’argilite du site de Bure dans deux configurations géométriques : l’une simulant une alvéole de stockage, l’autre mélangeant intimement les matériaux en présence. Ces essais ont été lancés pour le compte de l’ANDRA entre 2017 et 2018 et leur caractérisation a débuté ces deux dernières années.
Calcul de la conductivité thermique du combustible UO2 et l’influence des défauts d’irradiation
L’étude du comportement sous irradiation du combustible nucléaire fait l’objet de simulations dont les résultats dépendent étroitement de ses propriétés thermiques et de leurs évolutions avec la température et l’irradiation. La conductivité thermique de l’oxyde 100% dense peut à présent être obtenue par dynamique moléculaire à l’échelle du monocristal, en calculant les constantes de forces d’ordre 2, 3 et 4[1], mais l’effet de défauts comme les défauts induits par l’irradiation (boucle d’irradiation, amas de lacunes) voire même des joints de grains (céramique avant irradiation) restent difficiles à évaluer de façon couplée.
L’ambition de ce travail est d’inclure des défauts dans des supercellules et de calculer leur effet sur les constantes de force. En fonction de la taille des défauts considérés nous utiliserons soit la DFT soit un potentiel empirique ou numérique pour effectuer la dynamique moléculaire. AlmaBTE permet de calculer la diffusion des phonons par des défauts ponctuels [2] et le calcul de la diffusion des phonons par les dislocations et leur transmission à une interface ont aussi été récemment implémentés. Ainsi, le chaînage calculs atomistiques / AlmaBTE permettra de déterminer l’effet de la miscrostructure polycristalline et des défauts d’irradiation sur la conductivité thermique. A l’issue de ce post-doc, les propriétés obtenues seront utilisées dans les outils de simulation existants afin d’estimer la conductivité d’un élément de volume (effet additionnel de la microstructure notamment du réseau poreux, méthode FFT), donnée qui sera enfin intégrée dans la simulation du comportement de l’élément combustible sous-irradiation.
Le travail s’effectuera au sein du Département d’Études des Combustibles du CEA, dans un environnement scientifique caractérisé par une grande expertise sur la modélisation des matériaux, en collaboration étroite avec d’autres équipes du CEA à Grenoble et en région parisienne expertes des calculs atomistiques. Les résultats
Étude thermodynamique des matériaux à transition métal-isolant - Le cas du VO2 dopé pour les applications de fenêtres intelligentes
Ce post-doc vise à développer une base de données thermodynamiques spécifique sur le système V-O-TM (TM=Fe,Cr,W) en utilisant l'approche CALPHAD. Le candidat mènera des campagnes expérimentales afin d'obtenir des données pertinentes pour alimenter les modèles thermodynamiques. Le candidat utilisera principalement l'équipement expérimental disponible au laboratoire (DTA, fours de recuit, spectrométrie de masse à haute température, chauffage laser, SEM-EDS). En outre, le post-doc pourra participer à des activités combinatoires à haut débit menées par d'autres laboratoires du consortium Hiway-2-Mat (par exemple, ICMCB à Bordeaux), permettant une meilleure connexion entre les résultats de la simulation CALPHAD et la plateforme de caractérisation accélérée. La base de données thermodynamiques sera ensuite incluse dans la routine de recherche autonome mise en œuvre dans la voie d'exploration des matériaux.
Rôle des conteneurs métalliques sur l'altération des verres de confinement de déchets de haute activité en conditions de stockage géologique : interactions verre-fer en réacteurs étanches à l’hydrogène .
Les déchets vitrifiés issus du retraitement des combustibles des centrales nucléaires, ainsi que leurs conteneurs et surconteneurs en acier, sont destinés à être stockés définitivement en couche géologique profonde. L'eau sera ainsi le vecteur de l'altération du verre et de la migration potentielle des éléments radioactifs. Le concept de stockage le plus avancé à ce jour prévoit que le colis de verre soit protégé pendant la phase de décroissance thermique de l'interaction avec l'eau par un surconteneur en acier non allié. Cependant, qu'il soit sous forme de fer métallique ou de produit de corrosion des aciers (oxydes, carbonates, sulfures), le fer joue un rôle significatif dans l'altération du verre.
L'objectif de ce travail est de comprendre et de quantifier les mécanismes de l'interaction verre-fer afin de renforcer la robustesse des modèles opérationnels de performance des colis de déchets utilisés pour les calculs de sûreté en situation de stockage. À cet effet, un banc de dix réacteurs instrumentés étanches à l'hydrogène a été développé au laboratoire. Il a permis la mise en œuvre d'une première série d'expériences longues de plusieurs mois qui ont concerné un verre modèle non radioactif et un carbonate de fer comme source de fer. L'objectif sera de mettre en œuvre ces expériences d'interaction en utilisant cette fois du fer métallique, plus réactif, de caractériser les solutions prélevées et les produits d'altération néoformés, avant d'interpréter les expériences à l'aide des outils de modélisation disponibles au laboratoire.
Comportement de matériaux en sels fondus
L’accès à une énergie propre et peu coûteuse semble plus que jamais primordial dans le contexte actuel d’urgence climatique. Plusieurs pistes sont envisagées depuis plusieurs années déjà mais de nombreux verrous technologiques restent à lever pour les concrétiser, tant elles représentent des ruptures technologiques. Que ce soit pour les centrales solaires ou les réacteurs nucléaires de 4ème génération, le milieu sel fondu utilisé comme caloporteur et/ou comme combustible est fortement corrosif rendant le choix des matériaux de structure très complexe.
La plupart des alliages commerciaux, qu’ils soient à base de nickel ou à base de fer, semblent se dégrader très rapidement dans ces milieux fondus. Il est donc nécessaire d’élargir le champs d’expérimentation à des matériaux plus innovants. Aussi un screening de matériaux est prévu pour sélectionner les meilleures nuances de matériaux.
Après sélection des matériaux les plus intéressants, une étude des mécanismes de corrosion est prévue, via des analyses MEB, DRX, SDL, ICP etc, des techniques électrochimiques et l’utilisation de logiciels thermodynamiques de type HSC et Factsage.
L’objectif du sujet post doctoral proposé au sein du Service de Corrosion et du Comportement des Matériaux (S2CM) consiste en l’étude intégrale du comportement de divers matériaux. Par intégrale, il est ici entendu depuis la préparation d’éprouvette à la caractérisation des produits de corrosion. Cette thématique revêt un haut caractère expérimental et de compréhension des mécanismes de corrosion. Ce sujet s’inscrit dans le cadre d’un projet regroupant des industriels à la pointe du nucléaire français (EDF, Framatome, Orano). Les résultats obtenus seront ainsi susceptibles d’être présentés aux différents partenaires.
Conception et validation de schémas de calcul neutroniques innovants pour les coeurs de réacteurs nucléaires sans bore soluble
Dans le cadre du projet NUWARD™, le CEA est en charge du développement et de la validation des schémas de calcul neutroniques de référence en appui à la conception du réacteur.
Au sein du SERMA/LPEC, le candidat participera aux développements de schémas de calcul innovants dédiés au coeur du réacteur NUWARD™ mettant en œuvre des modélisations avancées du code déterministe de nouvelle génération APOLLO3®, ainsi qu'à la réalisation des études pour la vérification et la validation des schémas développés.