Génération de micro-particules de césium silicaté de Fukushima
Microscopiques de par leur taille, mais grandes de par leur impact environnemental, les microparticules de césium détiennent une des clés de la compréhension de l’accident nucléaire de Fukushima. Suite à l'accident de Fukushima Daiichi, ces microparticules de verre silicaté riches en césium (MSC) ont été découvertes dans l'environnement, portant une part significative de la radioactivité. Très peu solubles dans l'eau, elles diffèrent de celles observées à Tchernobyl. Une thèse précédente a démontré que ces MSC pourraient être issues de l'interaction entre le corium et le béton lors d'un accident grave, via des expériences à petite échelle. L'étude a permis de reproduire des particules similaires, constituées de silice amorphe avec des nano-inclusions cristallines. Toutefois, les résultats doivent être affinés, notamment en ce qui concerne la présence de zinc et de calcium. La thèse proposée vise à explorer les mécanismes physico-chimiques menant à la synthèse de ces MSC. Des expériences en laboratoire recréeront les conditions d'interaction corium-béton, représentatives de Fukushima, afin d'optimiser les compositions et d'améliorer la modélisation des relâchements de ces particules dans les outils actuels d'évaluation des accidents graves.
Céramiques électrolytes pour sondes potentiométriques à oxygène dans des milieux corrosifs pour les réacteurs nucléaires avancés
Les électrolytes solides sont des matériaux qui jouent un rôle de plus en plus important dans les applications énergétiques (piles à combustibles, électrolyseur…). Parmi ceux-ci, les céramiques oxydes de structure fluorite occupent une place de choix. Convenablement dopées, elles permettent d’obtenir des conductivités électriques importantes et présentent des propriétés qui permettent de les utiliser à hautes températures ou dans les milieux extrêmes. Toutefois, ces propriétés d’usage sont très dépendantes de la microstructure de la céramique et donc de sa voie d’élaboration. Au CEA IRESNE, nous développons depuis plusieurs années des sondes potentiométriques utilisant ce type d’électrolyte pour mesurer l’oxygène (en impureté) dans les fluides caloporteurs des réacteurs avancés.
Dans ce travail de thèse, il est proposé d’étudier les liens entre la microstructure de deux matériaux fluorites, le dioxyde d’hafnium et le dioxyde de thorium dopés, et leur comportement dans des milieux agressifs, le sodium liquide ou les sels chlorures fondus. L’influence la taille de grains, la présence d’impuretés et la densité de ces oxydes qui seront élaborés par voie humide sur la cinétique de corrosion en milieu sodium permettra de déterminer les mécanismes de corrosion. Le but est d’optimiser la durée de vie en fonctionnement de ces céramiques pour réaliser des sondes potentiométriques à oxygène dans des systèmes énergétiques et de les utiliser dans des sondes potentiométriques pour étudier la chimie de ces milieux complexes.
Le travail de thèse de trois ans, proposé à un(e) étudiant(e) diplômé(e) en sciences des matériaux, se déroulera au CEA/IRESNE sur le site de Cadarache (Bouches du Rhône) en collaboration avec l’Institut de Chimie Séparative de Marcoule (Gard).
Etude et caractérisation de l’ébullition nucléée en conditions réacteur
Dans le cadre de transition énergétique et de la place du nucléaire dans le mix énergétique, la maîtrise de la sûreté et l’optimisation de la performance des réacteurs représentent des domaines de recherche impératifs et à grande valeur ajoutée. Dans ce contexte, l’ébullition à hautes pression et température constitue un point de vigilance clé pour les réacteurs à eau largement déployés en France et dans le monde.
Les nombreux travaux sur ce sujet réalisés par le passé montrent leur limitation en terme de représentativité et présentent certaines lacunes (e.g. l’évolution de topologie de l’écoulement à haute pression). Le sujet proposé concerne donc la caractérisation de l'ébullition nucléée pour une large gamme de conditions de pression et de température, et plus particulièrement l'étude du couplage entre la thermique de la paroi et l'écoulement (tailles de bulles, fréquence de détachement, taux de vide local, …). Ce travail permettra en outre de fournir des données relatives aux modèles d'ébullition susceptibles d'être utilisés dans les outils de calcul numérique de type CFD. Une visualisation directe de l'écoulement à l'aide de hublots (procédé mis en œuvre avec succès par le passé), couplée à l'utilisation d'outils stéréologiques (en collaboration avec le LRVE au CEA Marcoule) et associée à une mesure de température de la paroi, devrait permettre d'atteindre les objectifs fixés. Ces mesures réalisées en conditions représentatives du cas réacteur (conditions thermohydrauliques, fluide réel, surface chauffante représentative) font l’originalité de cette étude par rapport aux travaux existant.
Après une première analyse critique de la bibliographie, le doctorant concevra et testera les dispositifs expérimentaux avant de les mettre en œuvre au travers de campagnes d’essais sur une installation dédiée. Les résultats collectés seront analysés, interprétés, confrontés aux modèles existant et pourront, le cas échéant, conduire à la construction de nouveaux modèles.
Cette thèse se déroulera sur la plateforme expérimentale POSEIDON, dédiée à l’étude des écoulements, et permettra au doctorant d’aborder toutes les phases d’un projet de recherche, depuis la conception de dispositifs expérimentaux jusqu’à l’interprétation des résultats obtenus.
Purification des sels chlorures en vue de leur utilisation dans des systèmes de production d’énergie : développement de méthodes, compréhension et optimisation
Dans le cadre de la transition énergétique, les sels chlorures fondus reçoivent un intérêt croissant comme fluide caloporteur et combustible dans des systèmes de production d’énergie, tels que le solaire à concentration ou le nucléaire de IVème génération avec les réacteurs à sels fondus (‘molten salt reactors’ ou MSR). Toutefois, leur utilisation est pour l’instant limitée par les fortes vitesses de corrosion des matériaux de structure utilisés, corrosion qui semble en grande partie liée à la pureté du sel utilisé. En particulier, la maîtrise de la teneur en oxygène semble primordiale pour limiter la dissolution de nombreux éléments. Cependant, certains sels d’intérêt pour l’industrie nucléaire (ternaire NaCl-MgCl2-PuCl3 et son simulant NaCl-MgCl2-CeCl3) se trouvent être particulièrement difficile à purifier, du fait de leur forte affinité avec l’eau.
Il est donc nécessaire de comprendre la nature et la stabilité des espèces formées dans un système pollué (chlorures, oxydes, oxy-chlorures, hydroxy-chlorures) et de proposer des méthodes de purification des sels adaptées à un système industriel. Le candidat à la thèse aura ainsi pour objectifs de purifier et caractériser des mélanges de sels (binaires, ternaires et éventuellement quaternaires) à partir des méthodes disponibles dans les différents laboratoires impliqués par ce travail. La purification pourra avoir lieu à partir d’électrolyse, de précipitation, de filtration, de bullage de gaz chlorant ; la caractérisation pourra être réalisée par des méthodes électrochimiques, des sondes potentiométriques à oxygène, par spectroscopie Raman à haute température sous atmosphère inerte, ou encore par analyses chimiques et matériaux classiques.
L’étudiant réalisera son doctorat à l’institut sur les énergies IRESNE situé au CEA Cadarache (Bouches-du-rhône), au sein d’un laboratoire (LMCT) où seront installés la boîte à gants de purification et les moyens de mesure. Le LMCT a une grande expérience de la chimie des caloporteurs avancés (en particulier le sodium).
Des collaborations seront réalisées avec d’autres laboratoires du CEA, en particulier à Marcoule, et avec le LGC Toulouse disposant d’une expérience de plus de 20 ans dans les sels fondus (co-direction de thèse).
Le profil recherché est un ingénieur ou master recherche en électrochimie ou science des matériaux.
Forces d’impact sous écoulement : effet de lame fluide sur la dynamique d’un composant nucléaire
Dans le cadre de l’apport du nucléaire dans le mix énergétique décarboné, la maîtrise de la sûreté du fonctionnement des réacteurs est un enjeu de première importance. Dans l’éventualité d’un évènement sismique, la sollicitation dynamique subie par un cœur de réacteur pourrait entrainer des chocs entre assemblages de combustible. La présence de l’écoulement en cœur a un effet significatif sur le comportement dynamique des assemblages. Des essais récents ont montré un effet supplémentaire de l'écoulement sur les forces d'impact entre structures, attribuable à un phénomène de lame fluide.
L'objectif de cette thèse, en 3 volets, est de comprendre et caractériser ce phénomène de lame fluide avec la spécificité de la géométrie d'un assemblage de combustible.
Un volet sera consacré à des simulations CFD avec prise en compte de la déformation du domaine fluide par méthode sur grille mobile ALE (Arbitrary Lagrange-Euler) [1]. Il sera associé à des campagnes expérimentales ambitieuses pour mesurer jusqu'au choc l'effet du déplacement de la structure sur le champ de vitesse du fluide (méthodes optiques de type Particle Image Velocimetry [2]) et les forces d'impact résultantes. Les enseignements seront synthétisés au travers d’une modélisation analytique du phénomène.
L’étudiant(e) sera accueilli(e) au sein du laboratoire qui porte l’expertise en interactions fluide-structure sur le centre CEA de Cadarache. Il/elle sera intégré(e) à un environnement de recherche avec un rayonnement international (collaboration avec l’université de Georges Washington - USA), publiera ses travaux dans des journaux de première importance sur la thématique, et participera à des conférences internationales.
[1] A computationally efficient dynamic grid motion approach for Arbitrary Lagrange-Euler simulations, A. Leprevost, V. Faucher, and M. A. Puscas, Fluids, 8(5), 2023.
[2] Longo, L., Capanna, R., Ricciardi, G., & Bardet, P. (2024). Threshold of Keulegan-Carpenter instability within a 6 × 6 rod bundle, Experimental Thermal and Fluid Science
Caractérisation élémentaire par activation neutronique pour l’économie circulaire
Dans le cadre de l’économie circulaire, un objectif majeur est de faciliter le recyclage des matières stratégiques nécessaires à l’industrie. Cela demande en priorité d’être capable de les localiser avec précision dans des composants industriels sans usage. La mesure nucléaire non destructive répond à cette objectif en se fondant sur l’analyse des gamma prompts d’activation neutronique (PGNAA). Cette approche consiste à interroger les échantillons à analyser avec un générateur électrique émettant des impulsions de neutrons rapides qui se thermalisent dans une enceinte en polyéthylène et graphite : on mesure entre les impulsion les rayonnements gamma de capture radiative. L’intérêt d’une telle approche tient dans le fait que des éléments de grande valeur comme le dysprosium ou le néodyme ont une section efficace de capture radiative par les neutrons thermiques élevée et que ces derniers peuvent sonder en profondeur d’importants volumes de matière (plusieurs litres).
Une précédente thèse a permis de démontrer la faisabilité de cette technique et a ouvert des pistes de recherche prometteuses, avec deux volets complémentaires pour progresser concrètement vers les objectifs pratiques de recyclage. Le premier prévoit d’étudier expérimentalement et par simulation la performance de la mesure des cascades gamma sur ces cas représentatifs des besoins industriels (taille et composition des objets, vitesse de mesure). Le second permettra d’enrichir et d’améliorer l'exploitation de la grande quantité d'information disponible à la suite des mesures de rayonnements gamma émis en cascade.
En pratique, le travail sera effectué dans le cadre d’une collaboration entre le CEA et l’institut FZJ (ForschungsZentrum Jülich), en Allemagne. Le premier volet de la thèse sera conduit au CEA au Laboratoire de Mesures Nucléaires. La seconde moitié de la thèse sera effectuée au FZJ (Jülich Centre for Neutron Science, JCNS). Ce volet allemand de la thèse fera l’objet d’expérimentations avec le dispositif FaNGaS du Heinz-Maier-Leibnitz Zentrum (MLZ) à Garching.
Mesure de débit dans une canalisation par détection des bruits thermiques
La mesure du débit est un élément clé pour la gestion des procédés, notamment dans les secteurs nucléaire et industriel. Toutefois, les méthodes actuelles de mesure nécessitent des installations complexes, particulièrement en cas de réglementations strictes, comme dans le nucléaire. Pour pallier ces contraintes, le CEA a développé une méthode innovante de mesure de débit dans des écoulements non isothermes reposant sur l’analyse les fluctuations thermiques. Cette technique, employant deux capteurs de température installés en amont et aval de la canalisation, est d’une mise en œuvre simple et peu contraignante. Les variations de température sont transportées par l’écoulement d’un capteur à l’autre et en comparant les signaux enregistrés par ceux-ci ;, il est possible de calculer le temps de transit thermique entre eux, ce qui permet de déterminer la vitesse de l’écoulement, et par conséquent, le débit. L’objectif de cette thèse est d’optimiser cette méthode en renforçant sa fiabilité. Pour ce faire, il s’agira d’étudier la propagation du bruit thermique au sein de l’écoulement et d’optimiser à la fois le type et la position des capteurs. Ces travaux seront menés au sein du Laboratoire de Thermohydraulique du Cœur et des Circuits et en collaboration avec le Laboratoire d’Instrumentation, Système et Méthode détenant des d’équipements expérimentaux de référence. Des simulations numériques viendront compléter les expérimentations pour valider les résultats obtenus. En parallèle, des approches basées sur l’intelligence artificielle seront explorées pour améliorer le traitement des signaux thermiques. Au terme de la thèse, le doctorant aura acquis de larges compétences dans le domaine expérimental et numérique et pourra faire valoir celles-ci.
Etude expérimentale de la convection naturelle diphasique et des régimes de vaporisation en piscine de refroidissement d'une installation nucléaire
L’énergie nucléaire, faiblement émettrice en CO2, est l’un des acteurs majeurs de la transition énergétique française. Dans ce contexte, la maîtrise du refroidissement des éléments combustibles irradiés est un sujet de première importance. Ce sujet de thèse porte sur les écoulements de convection naturelle diphasique et les phénomènes de vaporisation pouvant se développer dans les bassins de refroidissement d’installations nucléaires, en particulier ceux présentant une variation verticale significative de la température de saturation du réfrigérant du fait de leur grande profondeur. Ces bassins sont utilisés pour dissiper la chaleur résiduelle des combustibles dans divers types de réacteurs nucléaires du parc actuel ou en projet. En situation accidentelle avec un fort dégagement de chaleur par les combustibles, l’eau de ces bassins peut se vaporiser, limitant à terme leur capacité de refroidissement. Parmi les mécanismes de changement de phase possibles dans des bassins de grande profondeur figure l'auto-vaporisation gravitaire, un phénomène que l’on retrouve dans divers systèmes naturels ou industriels assimilables à des canaux verticaux chauffés par le bas. Pour autant, le phénomène a été peu étudié dans la configuration spécifique d’un bassin et n’a été mis en évidence dans cette dernière que très récemment. Ainsi, l'objectif de cette thèse est de mieux comprendre le phénomène, ainsi que la turbulence induite au sein du réfrigérant par les bulles qu’il génère, afin d'améliorer les modèles thermohydrauliques à l’état de l’art permettant de simuler de tels bassins. Les travaux envisagés, de nature expérimentale, se dérouleront en collaboration avec l'Université catholique de Louvain (UCLouvain, Belgique) et le laboratoire LEGI du CNRS Grenoble, avec une grande partie de la recherche menée à l’UCLouvain. Le candidat sera rattaché au Laboratoire de Thermohydraulique du Cœur et des Circuits (LTHC) du CEA IRESNE, spécialisé dans l’étude des écoulements diphasiques en installation nucléaire. Au cours de la thèse, des données expérimentales finement résolues en temps et en espace seront acquises et interprétées, concourant à une meilleure compréhension du phénomène. Pour ce faire, des techniques avancées de stéréo-vélocimétrie par images de particules (PIV 3D) en milieu diphasique, de thermométrie et d’ombroscopie seront mises en œuvre. Lors de ce projet de thèse, le doctorant pourra développer ses compétences dans le domaine de la thermohydraulique expérimentale par la définition, la réalisation, l’interprétation d’essais et l’utilisation de moyens de mesure d’écoulements diphasiques avancés.
Étude d’un procédé de lavage innovant pour le traitement de composants sodés issus d’installations utilisant du sodium liquide comme caloporteur
Le sodium est utilisé comme fluide caloporteur dans les réacteurs nucléaires à neutrons rapides. Compte tenu des températures de fonctionnement de ces installations, toutes les surfaces en contact avec le sodium liquide restent mouillées par du sodium résiduel une fois les circuits vidangés et égouttés. Le traitement de ce sodium résiduel est impératif pour assurer la sécurité des interventions sur les composants et structures dans un processus de démantèlement. Le procédé de référence pour cette action est le lavage à l’eau dans un puits de lavage dédié. Ce procédé met en œuvre une réaction du sodium avec l’eau sous différentes formes, en maîtrisant la cinétique de réaction, qui est instantanée et fortement exothermique sans contrôle de la mise en contact des réactifs.
Une étude exploratoire menée au CEA a fait l’objet d’une thèse soutenue en 2014 sur l’utilisation de sels pour mitiger la cinétique de réaction. Le laboratoire d’Études des technologies Sodium et Caloporteurs avancés (DES/IRESNE/DTN/STCP/LESC) possède ainsi des installations de R&D, instrumentées et dédiées à l’étude des procédés de lavage du sodium et équipées des fonctionnalités d’un puits de lavage industriel, telles que des rampes d’aspersion, des buses d’atomisation et un dispositif d’immersion.
Le principal objectif scientifique de la nouvelle thèse proposée est à présent d’identifier, de comprendre et de modéliser les mécanismes physico-chimiques impliqués dans la cinétique réactionnelle sodium-eau en présence de sels. Ces travaux permettront de limiter ou d’éviter les phénomènes d’onde de pression ou d’explosion lors du traitement du sodium résiduel des circuits de réacteurs nucléaires à neutrons rapides lors de leur assainissement-démantèlement. Le doctorant aura pour mission de définir les plans d’expérience, de participer activement à la réalisation des campagnes d’essai, d’exploiter les résultats et de proposer une interprétation des phénomènes observés (cinétiques, pic de pression, élévation locale de température…). Les essais auront pour objectif d’acquérir des données de thermodynamique et de cinétique de réaction fiables, tels que les temps de réaction, la variation de la pression dynamique, l’élévation de la température, la composition des phases gaz et liquide, la spéciation en phase liquide et la visualisation de la phénoménologie via caméra rapide. Des outils de modélisation seront mis à sa disposition pour établir et simuler un modèle de cinétique réactionnelle. À terme, les travaux proposés permettront de qualifier le procédé pour une application industrielle dans le domaine de l’assainissement/démantèlement à fort enjeu pour la filière nucléaire française.
En complément de l’expérience acquise dans le domaine du démantèlement de systèmes nucléaires, le travail proposé ouvre des perspectives professionnelles en particulier vers les centres de recherche et les départements de R&D dans l’industrie.
Un stage de master 2 est proposé par l’équipe en complément de la thèse.
Optimisation de l’estimation de la masse de matière nucléaire par méthodes statistiques avancées
Afin de se conformer aux normes de sécurité et de sûreté relatives au stockage des déchets nucléaires et aux traités de non-prolifération, les producteurs de déchets contenant de l'uranium ou du plutonium ont souvent besoin de mesurer la quantité de matières nucléaires dans leurs déchets radioactifs. La caractérisation radiologique des matières nucléaires par mesure neutronique passive et active est l'une des activités de recherche historiques du Laboratoire de Mesures Nucléaires (LMN) du CEA/IRESNE de Cadarache.
Les compteurs proportionnels remplis de 3He ou recouverts de bore sont les détecteurs de référence utilisés pour ces techniques qui constituent des outils de référence pour la mesure du plutonium ou de l’uranium. En mesure passive, la coïncidence neutronique permet de discriminer les événements de fission spontanée associés notamment au 240Pu des neutrons issus des réactions (a, n). En mesure active, la technique d’interrogation neutronique active (DDT) fournit des informations sur la quantité d'isotopes fissiles à l'intérieur d'un colis de déchets.
Afin de réduire la sensibilité des techniques de mesures neutroniques aux effets d'atténuation de matrice et de localisation du contaminant, un des objectifs de la thèse est d’étudier le couplage de différents types de mesures, tels que la mesure voie par voie, la tomographie d’émission ou la radiographie RX haute énergie, dans un cadre de méthodes statistiques avancées. La thèse vise également à évaluer l’apport des méthodes statistiques avancées, tels que les algorithmes de régression, les approches bayésiennes (parmi lesquelles le processus gaussien), et les réseaux de neurones, pour réduire l’incertitude associée à la masse du plutonium.
Une attention particulière sera accordée au traitement des hétérogénéités de la matrice et de la distribution du contaminant radioactif. L'influence de ces hétérogénéités peut être particulièrement difficile à quantifier, nécessitant non seulement l'utilisation de méthodes statistiques avancées, mais aussi une étude expérimentale approfondie à l’aide du poste de mesure neutronique SYMETRIC du CEA/IRESNE.
Les travaux de thèse seront réalisés au Laboratoire de Mesures Nucléaires du CEA/IRESNE de Cadarache, qui est un laboratoire métier, expert dans les méthodes non-destructives de caractérisation radiologique, élémentaire et physique d’objets qu’ils soient radioactifs ou non. Il est doté de plateformes technologiques de premier plan, implantés dans l’installation TOTEM (mesures neutroniques et gamma) et l’INB Chicade (plateformes SYMETRIC en mesure neutronique et CINPHONIE pour l’imagerie RX de haute énergie). Enfin, le doctorant évoluera dans un environnement collaboratif où les différentes équipes sont en forte interaction les unes avec les autres.