Rôle des propriétés de surface des particules de poudres UO2 sur leur aptitude à l'agglomération et leur comportement rhéologique
Cette étude s’inscrit dans un contexte de prédiction du comportement à l’écoulement d’une poudre dans le cadre de la fabrication de combustible nucléaire. Cette problématique est très fréquente dans de nombreux domaines industriels, car le mauvais écoulement d’une poudre peut induire des problèmes tels que le colmatage de conduites, des cadences réduites et la présence d’hétérogénéités dans le produit final.
La thèse proposée portera d’une part sur la description des agglomérats de poudre et d’autre part sur la caractérisation chimique et structurale de leur surface. Ces données structurales et surfaciques des particules de poudre UO2 permettront de mieux comprendre leurs propriétés d’agglomération / désagglomération afin de les relier à leurs propriétés d’écoulement.
Le futur doctorant sera amené à utiliser et développer des moyens expérimentaux (outils d’analyse des particules, mesures de propriétés de surface, caractérisation de l’agglomération, mesures de propriétés rhéologiques) de l’institut IRESNE (CEA-Cadarache).
Ce sujet, bien qu’appliqué aux poudres d’oxyde d’uranium, revêt un caractère générique propre à l’étude des milieux granulaires. Ainsi, à l’issue de cette thèse le doctorant valorisera ses résultats au travers de publications et participations à des congrès et aura acquis une expertise dans le domaine des milieux granulaires et des propriétés de surface. Ces compétences sont recherchées et valorisables dans un grand nombre de domaines industriels qui utilisent des poudres (pharmacie, agro-alimentaire, métallurgie et matériaux de construction...).
Comportement thermomécanique d’un lit de particules immergées à grande polydispersité : comparaison entre expérience et simulation
Dans de nombreux domaines les milieux granulaires sont le siège de phénomènes physiques complexes. L’aspect multiéchelle de leur microstructure rend la prédiction et la modélisation des transferts thermiques et de leurs propriétés non triviales à évaluer. Dans le cas des poudres céramiques, il n’est pas rare d’avoir à considérer des poudres fortement polydispersées dont la taille des grains s’étend sur plusieurs ordres de grandeurs. Dans ces conditions, les différentes tailles de porosité et la multiplicité des surfaces de transfert de chaleur rendent l’évaluation et la simulation des propriétés thermiques des poudres complexe à calculer.
Pour ce faire des lois empiriques homogénéisées sont communément utilisées. Elles permettent un calcul rapide des propriétés mais reposent sur un certain nombre de paramètres empiriques qui en limitent leur domaine d’application. Les outils de simulation, comme la méthode DEM/FFT [1], permettent de décrire plus finement la microstructure de l’empilement granulaire au prix d’un cout de calcul plus important. Ces méthodes sont utilisées pour challenger les modèles et mieux comprendre la compétition entre les différents modes de transferts thermiques dans l’empilement (conduction dans le gaz, conduction dans les grains, conductance au contact entre les grains, rayonnement etc).
Afin de tester les modèles et les outils de simulation et les améliorer, une précédente thèse a été conduite sur l’effet de la taille des grains et de l’atmosphère sur la conductivité thermique équivalente [2]. Elle a permis de mieux comprendre la compétition entre les transferts thermiques de différentes échelles de porosités et de l’effet de la pénétration du gaz dans la microstructure et a permis de proposer de nouveaux modèles de conductivité thermique équivalente.
Cette thèse se positionne comme la suite de la précédente et a pour but d’étudier l’influence de la granulométrie de la répartition des grains sur la conductivité du milieu granulaire. Elle comportera un volet expériences pour acquérir des données fiables et maitrisées et un volet simulation/modélisation pour mieux comprendre et modéliser la thermique dans ces milieux. Elle sera réalisée en collaboration entre le département d'études des Combustibles (Institut IRESNE, CEA Cadarache) et l'IUSTI à Marseille. La partie expérimentale sera réalisée à l’IUSTI et les simulations sur les calculateurs du CEA Cadarache. Une attention particulière sera portée sur l’analyse des incertitudes de mesure et de simulation.
Ce sujet, qui intéresse de nombreux domaines industriels comme la production ou la transformation de l’énergie, les échangeurs de chaleur ou bien encore le génie des procédés, permettra de valoriser facilement les compétences acquises à l’issue de la thèse, que ce soit dans l’industrie ou en recherche académique.
[1] Calvet, T., Vanson, J. M., & Masson, R. (2022). A DEM/FFT approach to simulate the effective thermal conductivity of granular media. International Journal of Thermal Sciences, 172, 107339.
[2] Letessier, J., Gheribi, A. E., Vanson, J. M., Duguay, C., Rigollet, F., Ehret, N., ... & Gardarein, J. L. (2023). Thermal transport-porosity-microstructural characteristics: unpicking the relationship in ultra-porous a-Al2O3 powder. International Journal of Heat and Mass Transfer, 205, 123898.
Métamodèle de la fragmentation pour la simulation du procédé de broyage de poudres
Le procédé de broyage, utilisé depuis l'antiquité pour écraser graines et noix, est essentiel dans diverses industries, telles que l'industrie minière, le génie civil, la pharmacie et les procédés de fabrication des combustibles nucléaires. La recherche actuelle vise à optimiser ce processus en améliorant les propriétés des poudres tout en réduisant le coût énergétique. Les méthodes expérimentales d'étude du broyage se heurtent à la complexité due aux forces dynamiques et aux changements constants des matériaux. Les avancées récentes en simulation, en utilisant la Méthode des Éléments Discrets (DEM), offrent une perspective d'étudier ces mécanismes, notamment dans le cadre du co-broyage pour la fabrication de combustibles nucléaires.
Ce sujet de thèse vise spécifiquement à accélérer la simulation de ces mécanismes pour une utilisation industrielle. L'objectif est de développer un métamodèle de fragmentation basé sur l'intelligence artificielle. Pour cela, il sera nécessaire de créer une base de données simulant la fragmentation de particules et de définir les caractéristiques essentielles du processus. L'approche comprendra plusieurs phases, dont la prédiction de la fragmentation d'une particule et l'apprentissage du mode de fragmentation à l'aide de techniques avancées, comme les réseaux de neurones.
La recherche capitalisera sur les travaux antérieurs, notamment ceux de D.-C. Vu (thèse CEA 2020-2023), et sera validée grâce à des données expérimentales associées à d'autres travaux. Le doctorant bénéficiera d'importants moyens de simulation, avec accès aux ressources de calcul de l'institut IRESNE (CEA Cadarache) et d'autres plateformes. Ce projet de thèse vise à combiner expertise en broyage et techniques d'intelligence artificielle pour innover dans le domaine de la fragmentation des particules.
Fabrication d’un combustible UO2 à partir de granulés : étude de l’influence des caractéristiques des granulés sur la microstructure et les propriétés du combustible
Les combustibles nucléaires d’oxyde d’uranium sont généralement fabriqués par pressage de particules d’UO2 suivi d’un frittage, ce qui conduit à l’obtention d’une céramique. Dans ce procédé, appelé métallurgie des poudres, les caractéristiques des particules initiales d’UO2 ont une influence sur la microstructure de la céramique obtenue, par exemple le volume de porosité et sa répartition. Les caractéristiques microstructurales des combustibles UO2 conditionnent ensuite les propriétés des combustibles en réacteur. Si le lien entre microstructure et propriétés a fait l’objet de plusieurs travaux, le lien entre les particules initiales et la microstructure a été peu étudié. Cette thèse vise ainsi à mieux le comprendre, plus précisément dans le cas où les particules sont des granulés, c’est-à-dire des amas de poudre pré-compactée mesurant plusieurs centaines de micromètres. L’objectif à terme est d’améliorer le pilotage des caractéristiques microstructurales grâce au procédé de fabrication.
La thèse comportera un volet expérimental et un volet de modélisation/simulation. Le volet expérimental sera prépondérant. Il sera basé au sein de l’ICPE Labo UO2 de l’institut IRESNE, au CEA Cadarache (Bouches-du-Rhône). Ce laboratoire est spécialisé dans l’étude de la fabrication des combustibles à base de dioxyde d’uranium UO2. Ce volet consistera à développer des méthodologies de préparation de différents types de granulés, puis réaliser des fabrications de céramiques nucléaires d’UO2 à partir de ceux-ci, en faisant varier certains paramètres opératoires, notamment les paramètres de pressage. Des caractérisations fines de la microstructure (sur comprimés crus ou frittés) seront réalisées et les résultats seront interprétés en vue d’améliorer la compréhension des phénomènes. Le volet modélisation/simulation sera plus réduit. Il consistera à réaliser des simulations DEM (modélisation par éléments discrets) pour aider à l’interprétation et sera réalisé en collaboration avec un laboratoire universitaire et avec d’autres laboratoires du CEA. Les résultats de la thèse pourront être valorisés par des publications dans des journaux ou dans des conférences. Les compétences professionnelles acquises pourront être valorisées dans divers domaines, pour des applications nucléaires ou non-nucléaires : comportement des milieux granulaires, métallurgie des poudres, fabrication et caractérisation des céramiques, simulation DEM…
Calcul de la conductivité thermique des combustibles UO2 et de l’influence des défauts d’irradiation
L’étude du comportement sous irradiation du combustible nucléaire fait l’objet de simulations dont les résultats dépendent étroitement de ses propriétés thermiques et de leurs évolutions avec la température et l’irradiation. La conductivité thermique, qui est l'une des données d'entrée de ces simulation, peut à présent être obtenue pour l’oxyde 100% dense par simulation de dynamique moléculaire à l’échelle du monocristal, mais l’effet de défauts comme les défauts induits par l’irradiation (boucle d’irradiation, amas de lacunes) voire même des joints de grains (céramique avant irradiation) reste difficile à évaluer de façon couplée.
L’ambition de ce travail est d’inclure des défauts dans des supercellules de simulation et de calculer leur effet sur la conductivité thermique. En fonction de la taille des défauts considérés nous utiliserons soit la DFT (Density Functional Theory) soit un potentiel empirique ou numérique pour effectuer les simulations de dynamique moléculaire. Le code AlmaBTE permet de calculer la diffusion des phonons par des défauts ponctuels et le calcul de la diffusion des phonons par les dislocations et leur transmission à une interface ont aussi été récemment implémentés. Ainsi, le chaînage calculs atomistiques / AlmaBTE permettra de déterminer l’effet de la microstructure polycristalline et des défauts d’irradiation sur la conductivité thermique. A l’issue de cette thèse, les propriétés obtenues seront utilisées dans les outils de simulation existants afin d’estimer la conductivité d’un élément de volume (effet additionnel de la microstructure notamment du réseau poreux, calculs de mécanique des milieux continus avec la méthode FFT, donnée qui sera enfin intégrée dans la simulation du comportement de l’élément combustible sous-irradiation.
La thèse s’effectuera au sein du Département d’Études des Combustibles (Institut IRESNE-CEA Cadarache), dans un environnement scientifique caractérisé par une grande expertise sur la modélisation des matériaux, en collaboration étroite avec d’autres équipes du CEA à Grenoble et en région parisienne expertes des calculs atomistiques.
Etude des phénomènes de restructuration dans le combustible UO2 par des techniques de diffraction des électrons en haute résolution
La diffraction des électrons rétrodiffusés (EBSD : Electron BackScatter Diffraction) a contribué à la mise en évidence, dans des pastilles de combustible UO2, d’évolutions microstructurales telles que la subdivision des grains en sous-grains faiblement désorientés, consécutivement soit à une sollicitation mécanique à haute température, soit à une irradiation. Toutefois, les analyses réalisées jusqu’à présent présentent des limitations.
Le principal objectif de cette thèse est d’améliorer leur résolution angulaire et spatiale. Pour cela, les techniques expérimentales d’EBSD haute résolution (HR) et en transmission (TKD : Transmission Kikuchi Diffraction) seront développées et appliquées à différents combustibles restructurés. Les nouvelles données acquises permettront d’améliorer la connaissance des populations de défauts (dislocations) et de l’état mécanique du combustible à l’échelle locale. Elles pourront alimenter un modèle de plasticité cristalline.
Ce sujet permettra au doctorant d’acquérir des compétences en caractérisation microstructurale fine des matériaux, en exploitation de données expérimentales et en modélisation micromécanique, qui seront applicables à de nombreux matériaux.
Le travail de thèse se déroulera principalement au sein du Département d'études des combustibles (Institut IRESNE, CEA Cadarache) dans un laboratoire de caractérisation et d’études des propriétés des combustibles vierges et irradiés. Il se déroulera aussi sur une durée plus courte au laboratoire du LEM3 de l‘université de Loraine basé à Metz qui encadre cette thèse en collaboration avec le CEA et qui dispose d’une expérience internationalement reconnue dans la caractérisation des matériaux par les techniques envisagées dans cette étude.
Quel couplage thermomécanique pour prédire la fragmentation du combustible nucléaire ?
Lorsqu'il est soumis à une rampe de température, le combustible nucléaire irradié se fragmente et ce d'autant plus que la rampe est rapide. Ce résultat intuitif ne peut cependant pas être décrit par les codes de comportement du combustible existant au CEA, car ces derniers calculent l'état de contrainte de la pastille combustible de manière statique, c'est à dire avec des équations qui ne dépendent pas du temps. Le but de la thèse est d’aller au-delà de cette limitation en proposant une modélisation, en mécanique élastique, qui puisse rendre compte de l’effet de la vitesse de montée en température. Pour ce faire, on se placera dans une approche thermodynamique, en utilisant le formalisme de Onsager. Le travail de thèse consistera à écrire un modèle théorique du couplage mécanique thermique basé sur des équations dépendant du temps, puis de l'appliquer à une simulation simplifiée de la pastille combustible.
Le candidat devra avoir des connaissances en mécanique et en thermodynamique, idéalement en thermodynamique des processus irréversibles. Il bénéficiera d’un environnement scientifique de haut niveau avec des compétences sur les codes thermomécaniques et le comportement de la pastille combustible lors d’un transitoire thermique au sein du département d'études des combustible (Institut IRESNE, CEA-Cadarache) et des compétences sur le formalisme de Onsager apportées par son directeur de thèse.
Simulation multiéchelle de l’impact de la montée des dislocations sur le comportement mécanique de l’UO2 à haute température
La réduction des rejets de gaz à effet de serre passe par le développement de systèmes de production d’énergie bas carbone incluant le nucléaire. L’acceptabilité du nucléaire impose un haut niveau de sûreté et donc une connaissance approfondie du comportement des combustibles sous irradiation en support au développement des Outils de Calcul Scientifique (OCS). Un enjeu fort de ces OCS est de permettre aussi une performance accrue du combustible en particulier en terme de flexibilité vis-à-vis du mix énergétique et de comportement dans les situations accidentelles.
Le dioxyde d'Uranium (UO2), de structure polycristalline, est utilisé comme matériau constitutif des pastilles combustibles des réacteurs nucléaires électrogènes. Le comportement mécanique de l'UO2 couplé aux effets d'irradiation joue un rôle important dans l'évaluation de l'intégrité de la première barrière de confinement du combustible. Un des enjeux de la connaissance du comportement mécanique du combustible irradié est de pouvoir évaluer les contraintes et déformations s'exerçant dans les grains et à leurs interfaces par la compréhension des phénomènes à l'échelle des hétérogénéités microstructurales du polycristal.
L’objectif principal de la thèse sera de fournir des simulations de référence en support à la modélisation multiéchelle du mécanisme de montée des dislocations, phénomène majeur à l’origine du comportement mécanique du combustible à haute température. Le développement d’un couplage entre un code de dynamique des dislocations (DD) et un code éléments-finis (EF) sera réalisé afin de décrire au mieux les mécanismes de diffusion et de montée de dislocations. Ensuite, des calculs basés sur ce couplage permettront de quantifier l’impact de la montée sur la microstructure et le comportement viscoplastique du combustible UO2. Ce travail permettra in fine d’améliorer la modélisation micromécanique continue par la méthode des éléments finis [1],[2] mise en œuvre dans la plateforme de simulation PLEIADES du CEA [3].
Cette thèse sera réalisée dans le cadre d’une collaboration entre le Département d'Etude des Combustibles (Institut IRESNE, CEA Cadarache)et l’IM2NP d’Aix Marseille Université. Le Département d'Etudes des matériaux et physico-chimie DRMP du CEA/ISAS et l’UMET de l’Université de Lille seront également associés à cette collaboration. Les travaux de thèse seront menés à l’IRESNE de Cadarache au sein du Laboratoire de Modélisation du Comportement des Combustibles dans un environnement donnant accès à une grande expertise sur la modélisation multiéchelle des matériaux. Les travaux de recherche seront valorisés par des publications et des participations à des conférences internationales dans le domaine des matériaux.
Application de méthodes d’intelligence artificielle générative à la modélisation à l’échelle atomique des matériaux du nucléaire
L’intelligence artificielle (IA) joue désormais un rôle crucial dans l’innovation en matière de conception de nouveaux matériaux pour la décarbonation de la production d’électricité. Les méthodes d’IA générative, au cœur des outils de génération de texte ou d’image, peuvent également contribuer à la simulation du comportement des matériaux dans le domaine nucléaire, dans le but d’améliorer l’efficacité et la sûreté des réacteurs. Depuis quelques années, notre laboratoire développe des méthodes de ce type pour accélérer le calcul des propriétés à l’échelle atomique, ce qui est essentiel pour progresser dans la compréhension physique et la simulation des phénomènes causés par l’irradiation à laquelle ces matériaux sont exposés. Certains de ces matériaux sont chimiquement désordonnés, ce qui entraîne une distribution aléatoire des espèces chimique sur le réseau cristallin, et une difficulté intrinsèque à traiter le nombre astronomique de configurations atomiques qui en résulte. Les méthodes génératives actuellement étudiées permettent de générer un ensemble de configurations représentatives, pour obtenir rapidement une estimation précise de la propriété recherchée.
L’objectif de cette thèse est de poursuivre le développement de ces méthodes et de les appliquer à la détermination des propriétés des défauts cristallins et des gaz de fission qui sont à la base de l’évolution de la microstructure sous irradiation. Le travail portera sur les oxydes mixtes d’actinides, participant à l’optimisation de l’usage de la matière fissile, ainsi que sur les alliages multicomposants à haute entropie, actuellement considérés comme une alternative très prometteuse aux alliages conventionnels pour améliorer les propriétés des matériaux de structure. Ce projet, qui représente un axe de recherche majeur de nos activités, contribuera à fournir un nombre important de données aux modèles simulant le comportement en réacteur de ces matériaux.
Ce travail sera mené au sein du Département d’Études du Combustible de l’institut IRESNE du CEA à Cadarache, en Provence, au sein d’une équipe composée de nombreux experts en modélisation des matériaux, en étroite collaboration avec une autre équipe du CEA en région parisienne spécialisée dans l’intelligence artificielle. Les résultats seront diffusés grâce à des publications scientifiques et à la participation à des conférences nationales et internationales. Cette thèse permettra au·à la doctorant·e d’acquérir des compétences essentielles en sciences des matériaux, ainsi qu’en méthodes d’apprentissage automatique avancées, en analyse de données et en développement logiciel, ce qui sera précieux pour une carrière future dans la recherche académique ou industrielle, dans les domaines de l’IA et de l’ingénierie des matériaux.
Références:
https://doi.org/10.1039/D3CP02790B
https://doi.org/10.1126/science.aaw1147
https://doi.org/10.3390/e23010098
Implémentation d’algorithmes parallèles sur GPU pour les simulations du combustible nucléaire sur supercalculateurs exaflopiques
Dans un contexte où le calcul haute performance (HPC) est en perpétuelle évolution, le design des nouveaux supercalculateurs tend à intégrer toujours plus d’accélérateurs ou de cartes graphiques (GPU). L'un des enjeux majeurs des prochaines années est la refonte des algorithmes et le portage des codes de simulation numérique sur cartes graphiques. Ceci demande de revisiter les codes de simulation actuels, en particulier les codes de simulation modélisant le comportement du combustible nucléaire.
Depuis plusieurs années, le CEA a développé la plateforme de calcul PLEIADES dédiée à la simulation du comportement des combustibles, depuis la fabrication jusqu’au comportement en réacteur, puis lors du stockage. Elle inclut une parallélisation en mémoire distribuée MPI permettant une parallélisation sur plusieurs centaines de cœurs. Cette plateforme répond aux exigences des partenaires du CEA que sont EDF et Framatome, mais il est nécessaire de l’adapter pour les nouvelles infrastructures de calcul. Proposer une solution flexible, portable et performante pour les simulations sur des supercalculateurs équipés de GPU est d'un intérêt majeur afin de capturer des physiques toujours plus complexes sur des simulations comportant des domaines de calcul toujours plus grands.
Dans ce cadre, la thèse visera d’élaborer puis évaluer différentes stratégies de portage de noyaux de calculs sur GPU et l’utilisation de méthodes de répartition dynamique de la charge adaptés aux supercalculateurs GPUs actuels et futurs.
Le candidat s’appuiera sur des outils développés au CEA comme les solveurs thermo-mécaniques MFEM-MGIS [1,2] ou MANTA [3]. Une étape importante consistera à réaliser de grands calculs de modélisation en 3D du comportement du combustible (modélisation multi-physique d’une pastille). Pour cela, l'étudiant sera amené à implémenter en C++ des solutions pour le GPU en parallélisation hybride MPI+CUDA en investiguant dans un premier temps des stratégies de résolution comme le "matrix-free" et dans un deuxième temps, les méthodes d'équilibrage de charge entre processus MPI. Les solutions apportées sur GPU seront alors évaluées sur les supercalculateurs nationaux comportant des milliers de cœurs de calcul et des GPU afin de s’assurer du passage à l’échelle.
Le candidat travaillera au sein du département d'études des combustibles (Institut IRESNE, CEA Cadarache). Il sera amené à évoluer dans une équipe pluridisciplinaire composée de mathématiciens, physiciens, mécaniciens et informaticiens. A terme, les contributions de la thèse visent à enrichir la plate-forme numérique PLEIADES. L'objectif est ainsi de mettre en place les outils informatiques qui permettront dans quelques années de modéliser en 3D le comportement des crayons combustibles sur des résolutions inaccessibles pour le moment.
Références :
[1] MFEM-MGIS web site - https://github.com/thelfer/mfem-mgis
[2] Th. Helfer, G. Latu. « MFEM-MGIS-MFRONT, a HPC mini-application targeting nonlinear thermo-mechanical simulations of nuclear fuels at mesoscale ». IAEA Technical Meeting on the Development and Application of Open-Source Modelling and Simulation Tools for Nuclear Reactors, June 2022, https://conferences.iaea.org/event/247/contributions/20551/attachments/10969/16119/Abstract_Latu.docx https://conferences.iaea.org/event/247/contributions/20551/attachments/10969/19938/Latu_G_ONCORE.pdf
[3] O. Jamond & al. «MANTA : un code HPC généraliste pour la simulation de problèmes complexes en mécanique », https://hal.science/hal-03688160