Comportement de la matière sous compressions dynamiques isothermes: déplacement de la réactivité chimique ; synthèse de nouveaux matériaux métastables ; mécanismes de transition de phase.
La Cellule à Enclumes de Diamant équipée d’actuateurs piézoélectriques, ou d-CED, est un dispositif innovant permettant de générer des compressions et des décompressions dynamiques sur une large plage de taux de variation de pression. La d-CED permet ainsi de réaliser des sollicitations dynamiques finement contrôlées, avec des taux de (dé)compression pouvant varier sur plusieurs ordres de grandeur le long de chemins isothermes. Cela ouvre la voie à la constitution de bases de données de référence pour la validation de mécanismes microscopiques. Par ailleurs, les taux de compression ou de décompression peuvent être assimilés à des taux de chauffe ou de refroidissement ultra-rapides de l’échantillon, offrant la possibilité d’explorer, de manière très contrôlée, certains phénomènes encore débattus dans la littérature, tels que la stabilité maximale d’un solide au-delà de son point de fusion.
L’objectif de cette thèse est d’exploiter les nouvelles possibilités offertes par la d-CED pour démontrer de nouveaux phénomènes ou comprendre finement certains effets discutés dans la littérature, en réalisant des variations de température ultra-rapides. Une première application consistera en l’étude de la cinétique de nucléation des gaz rares (Ar, Ne, Kr) en fonction du taux de compression, et de comparer aux récentes mesures effectuées auprès du XFEL dans des jets cryogéniques. Un deuxième objectif sera d’étudier les changements chimiques, avec une première étude portant sur la modification de la réactivité du nitrométhane, explosif de référence. Un autre sujet d’étude concernera la synthèse de nouveaux composés moléculaires à partir de mélanges de fluides moléculaires denses (N2, H2, O2).
Applications des faisceaux d'électrons relativistes produits par le laser PETAL
Cette thèse s’inscrit dans le domaine de la physique des plasmas produits par des lasers de très haute puissance et de haute intensité. Elle sera menée au sein de l’installation LMJ, en lien avec le laser PETAL capable d’atteindre des intensités supérieures à 10¹8 W·cm?² et de générer des particules de haute énergie.
L’objectif principal est d’étudier la production et l’accélération de faisceaux d’électrons relativistes dans un jet de gaz. Les applications de ces faisceaux seront évaluées pour la génération de paires électron-positron et pour la radiographie par faisceaux d’électrons.
Le travail reposera sur une approche combinant expériences et modélisation numérique. Le doctorant participera à des campagnes expérimentales prévues en 2026–2027, incluant la mise en œuvre de diagnostics et l’analyse des données. En parallèle, des simulations numériques de type Particle-In-Cell (CALDER) et Monte-Carlo (GEANT4) seront réalisées afin d’interpréter les résultats expérimentaux.
Dans une seconde phase, la thèse contribuera à la qualification de l’évolution du laser PETAL, notamment l’étude des sources secondaires (électrons, protons et rayonnement X dur) issues de l’interaction laser-matière, en lien avec le projet PETAL-UPGRADE.
Mesure de la vitesse du son dans H2 et He constitutifs des intérieurs des géantes gazeuses
L'objectif de la thèse est d'étudier les mélanges hydrogène-hélium en phase fluide à haute pression et haute température par spectroscopie Raman et Brillouin. Les expériences seront effectuées en cellule a enclumes diamant sous chauffage laser permettant d’explorer un vaste domaine de pression et de température représentatif des intérieurs planétaires des géantes de gaz (1-300 GPa, 300-4000 K). La spectroscopie Raman sera utilisée pour sonder les changements chimiques susceptibles d’apparaître en conditions extrêmes. La spectroscopie Brillouin donnera accès à la vitesse du son adiabatique et aux équations d’état de ces systèmes en phase fluide. Ces données seront particulièrement utiles pour améliorer la modélisation des intérieurs de Jupiter et Saturne.
Etude de la désexcitation radiative du noyau avec une méthode de type Oslo
La capture d’un neutron par un noyau amène à un noyau composé prompt à se désexciter principalement en émettant des gammas si l’énergie d’excitation est inférieure au MeV. Ce processus est appelé capture radiative. Cette réaction, bien connue, dont on sait précisément mesurer la section efficace aux basses énergies pour des noyaux de ou proche de la vallée de stabilité, reste difficilement mesurable pour des noyaux plus exotiques.Les modèles de réactions nucléaires basés essentiellement sur les noyaux stables peinent,eux aussi, à apporter des prédictions fiables de ces sections efficaces sur ces noyaux exotiques. Cependant, ces dernières années,des avancées dans la modélisation et dans les mesures autour de cette réaction a permis d’entrevoir des voies d’améliorations significatives en s’intéressant aux ingrédients plus microscopiques, qui restent accessibles à des mesures plus fines: la fonction de force gamma et la densité de niveaux. En effet, ces ingrédients qui gèrent respectivement la manière dont la cascade gamma se déroule et la structure du noyau à haute énergie d’excitation peuvent être mesurés pour aider ensuite à les calculer plus finement. Ces améliorations ont un impact direct sur la prédiction des sections efficaces pour des noyaux instables que l’on trouve dans la nucléosynthèse stellaire. Le sujet de cette thèse est de mesurer ces ingrédients pour un noyau formé dans la nucléosynthèse en utilisant un nouveau dispositif appelé SFyNCS.
Modèle de cinétique informé par la microstructure : application aux explosifs solides
Lorsqu'une composition explosive est soumise à une sollicitation intense telle un choc, l'onde ainsi générée interagit avec la microstructure et notamment avec les défauts qu'elle contient. De par la nature des défauts, une localisation de l'énergie peut apparaître comme lors de la compaction de la porosité qui peut donner lieu à l'apparition de points chauds. Au delà d'une certaine taille critique, ces points chauds croissent du fait de la décomposition chimique de l'explosif et cela peut dans certains cas mener à la création d'une onde de détonation. Le rôle de ces points chauds est donc déterminant dans l'amorçage des explosifs solides. La majorité des modèles macroscopiques utilisés pour l'étude de la transition choc-détonation (TCD) sont des modèles phénoménologiques calibrés sur des expériences (par exemple des expériences de jauges multibrins) ne rendant donc pas compte des singularités microstructurales propres à chaque explosif. Il devient alors nécessaire de recalibrer un modèle pour chaque composition, ce qui limite toute capacité prédictive.
Les études par microtomographie de microstructures réelles des compositions explosives ont révélées que celles-ci s'éloignent significativement d'une description moyenne basée sur un pore sphérique. Par segmentation d'image, ces microtomographies peuvent fournir des ingrédients essentiels aux codes de simulations à l'échelle mésoscopique: en effet, ces microstructures peuvent être prises directement en entrée de calcul ou bien servir de base pour générer des microstructures virtuelles mais réalistes, étendant alors la base de données accessible du fait des difficultés expérimentales à générer ce type d'images en grand nombre.
La puissance de calcul disponible aujourd'hui nous permet désormais d'envisager des simulations explicites de microstructures réalistes de compositions explosives. Ces simulations en deux, voire trois dimensions, seront les éléments de base pour la construction d'un modèle macroscopique de cinétique pour la modélisation de la transition choc-détonation. Les résultats attendus de ce travail sont transverses et pourront se transposer à tous les matériaux énergétiques composites. L'effet d'un endommagement thermique ou mécanique sur le comportement d'un explosif ou d'un propergol solide (problématique de vulnérabilité) pourrait également bénéficier de ce projet. Cette connaissance plus fine du rôle de la microstructure (forme des grains, porosités, etc.) pourrait également améliorer les procédés de fabrication des charges (par ex. "Very Insensitive"-RDX).
Simulations hydrodynamiques de matériaux poreux pour l'endommagement ductile
Le comportement mécanique des matériaux métalliques sous sollicitation fortement dynamique (choc), et en particulier leur endommagement, est une thématique d'intérêt pour le CEA-DAM. Pour le tantale, l'endommagement est de nature ductile : par germination, croissance et coalescence de pores (vides) au sein du matériau. Les modèles usuels d'endommagement ductiles ont été développés à partir d'hypothèses simplificatrices de pores isolés dans la matière. Cependant des études récentes par simulations directes décrivant explicitement une population de pores répartis dans le matériau (ainsi que des observations expérimentales après rupture) ont montré l'importance de l'interaction entre pores pour la prévision de l'endommagement ductile. Toutefois, les mécanismes microscopiques de cette interaction restent à élucider. De plus, ces études numériques doivent être étendues aux échelles de longueur et de vitesses de sollicitation d'intérêt.
L'objectif de la thèse est d'étudier les phases de croissance et de coalescence de l'endommagement ductile au travers de simulations numériques directes d'un milieux poreux soumis à une sollicitation dynamique. Des simulations hydrodynamiques, dans lesquelles des pores seront maillés explicitement au sein d'une matrice continue, seront utilisées afin de se placer aux échelles d'intérêt de temps et de longueur. Le suivi de la population de pores au cours de la simulation renseignera à différents niveaux sur l'influence de l'interaction entre pores pendant l'endommagement ductile. D'abord, le comportement du massif sera comparé à celui prédit par les modèles classiques à pores isolés, montrant l'effet macroscopique de l'interaction entre pores. On s'intéressera également à l'évolution de la distribution de tailles dans la population de pores. Enfin, un dernier objectif sera de comprendre l'interaction microscopique pore à pore. Afin de tirer parti de la richesse des résultats de simulation, des approches issues de l'intelligence artificielle (réseau de neurones sur le graphe associé à la population de pores) seront utilisées afin d'apprendre le lien entre voisinage d'un pore et croissance de celui-ci.
Le/la doctorant(e) aura l'occasion de développer ses compétences en physique des chocs et en mécanique, en simulations numériques (avec l'accès aux supercalculateurs du CEA-DAM) et en science des données.
Simulations gros grains et comportement viscoélastique des photoactuateurs polymères : une stratégie ”bottom-up”
Les actuateurs mécaniques, comme les muscles, sont des matériaux capables de modifier leur forme macroscopique pour produire un travail mécanique lorsqu’ils sont soumis à un stimulus externe, tel qu’une irradiation lumineuse. Les photoactuateurs (PA) sont, quant à eux, basés sur une variété de matériaux, notamment des gels, cristaux, élastomères à cristaux liquides ou des films polymères formant
les photoactuateurs polymères (PAP). Ce projet se concentre sur les PAP, généralement constitués d’élastomères dans lesquels des molécules
photoactives sont insérées. Pour optimiser les propriétés des PAP, une compréhension précise du comportement de ces matériaux à toutes les échelles est nécessaire. Les PAP sont par nature viscoélastiques, et la modélisation de leur comportement à l’échelle continue nécessite donc la connaissance de certaines propriétés mécaniques spécifiques comme les modules de relaxation G(t) et K(t) dépendants du temps. À l’échelle supramoléculaire, ces modules de relaxation peuvent être obtenus par des simulations de dynamique moléculaire (DM) en utilisant la relation de Green-Kubo [3]. Toutefois, pour ces matériaux, les échelles de temps associées à G(t) et K(t) dépassent largement celles accessibles par DM (de l’ordre de milliers de secondes contre la microseconde). Ce travail de thèse a donc deux objectifs principaux pour réduire cet écart : (i) la dynamique accélérée par la température, et (ii) des simulations gros grains anisotropes.
Modélisation multi-échelle du maclage dans l’étain
Le maclage est un mécanisme de déformation displacif, caractérisé par une déformation continue de la matière. Bien que largement étudié pour d’autres matériaux industriels comme les alliages de titane, ce mécanisme de plasticité reste peu connu et modélisé de manière incomplète pour des structures cristallographiques complexes. Pourtant, du fait du nombre réduit de symétries de ces structures, le glissement de dislocations s’avère insuffisant pour accommoder la déformation selon certaines directions de chargement, nécessitant l’activation du maclage. C'est le cas pour l'étain, qui possède une structure tétragonale. En particulier, le maclage contribue fortement à la réponse mécanique de l'étain aux forts taux de déformations et aux faibles températures. Dans les régimes intermédiaires de température et de taux de déformation, une compétition entre plasticité par dislocations et par maclage peut s’installer, rendant cruciale la description du couplage entre ces deux phénomènes. En proposer une meilleure description permettra d’apporter un nouvel éclairage sur les données expérimentales disponibles au CEA DAM. L'objectif de la thèse est de dérouler une démarche multiéchelle, de la dynamique moléculaire jusqu'à l'échelle du milieu continu, validée sur l'expérience, pour aboutir à un modèle permettant la description du comportement de l'étain sur une large gamme de températures et de taux de déformation.
L’étude des relations microstructure-propriétés est un domaine considérable de la métallurgie et plus généralement de l’ingénierie des matériaux. C’est par exemple leur microstructure martensitique, due à un changement de phase dans le fer, qui est responsable de la dureté des aciers trempés. Ici, nous abordons une métallurgie de l’extrême, en soumettant des échantillons métalliques à des pressions dans le domaine des 100 GPa (=1 millions d’atmosphères), ce qui permet de synthétiser des phases cristallines nouvelles et présentant potentiellement des propriétés intéressantes (dureté, magnétisme, etc.).
Nos systèmes d’étude seront l’étain, puis l’indium et le cobalt, qui présentent tous trois un polymorphisme riche sous haute pression et température. Nous chercherons à élucider le rôle des défauts comme les macles et de la plasticité sur le mécanisme et la cinétique de ces transitions. Ceci sera fait en comparant les observations expérimentales aux prédictions de microstructures par simulation mésoscopique. Les outils de génération de haute pression/température utilisés seront notamment la cellule à enclumes de diamants chauffée par laser, et les outils de caractérisation l’imagerie X in situ par diffraction et la tomographie, ainsi que la microscopie électronique. Les sources de rayons X utilisées seront des sources synchrotron ainsi que le laser X à électrons libres européen.
Développement de spectres Raman théoriques avec application aux minéraux de la surface de Mars
À mesure que nous repoussons les frontières de l’exploration spatiale avec de nouvelles missions vers les planètes voisines, il devient essentiel d’améliorer nos outils d’investigation. Les rovers martiens ont révélé une minéralogie de surface sans équivalent sur Terre, façonnée par une ancienne hydrosphère suivie d’un long épisode de conditions froides et arides. Il a été montré que se sont formés des perchlorates ou des phases vitreuses mixtes silicates-sels — des minéraux difficiles à synthétiser et à stabiliser sur Terre, mais qui demeurent étonnamment stables sur Mars. Les données récentes de spectrométrie Raman confirment leur présence et ouvrent la voie à des recherches approfondies. Comprendre ces minéraux pourrait offrir de nouvelles perspectives sur la chimie martienne et l’évolution planétaire.
Nous cherchons ici à calculer les spectres Raman théoriques des perchlorates et d’autres minéraux martiens à l’aide de la théorie de la perturbation de la fonctionnelle de la densité (DFPT), telle qu’elle est implémentée dans le logiciel ABINIT. L’objectif est d’obtenir non seulement la position et l’intensité des pics, mais aussi et surtout leur largeur. Ces données sont nécessaires pour distinguer correctement des spectres similaires et pour estimer, par intégration, l’intensité réelle des pics, directement comparable aux valeurs expérimentales mesurées sur le terrain. Cela permet d’identifier les pics représentatifs utilisables pour la reconnaissance des minéraux et d’analyser les modes de déplacement associés aux vibrations. Les résultats de nos simulations seront comparés et interprétés à la lumière des mesures effectuées par les rovers actuellement présents à la surface de Mars.
Pour cela, nous devons implémenter plusieurs dérivées d’ordre trois et quatre de l’énergie. Cette implémentation prendra la forme d’une série de termes DFPT, où les perturbations pourront être des déplacements atomiques ou des champs électriques. Nous utiliserons une combinaison du théorème du (2n+1) et de différences finies. Le tout sera réalisé dans le cadre de l’approche "Projector Augmented-Wave" (PAW) en DFT. L’ensemble du développement sera intégré dans le logiciel ABINIT et mis à la disposition de toute la communauté. ABINIT (www.abinit.org) est un projet collaboratif international à grande visibilité, dédié aux simulations ab initio basées sur la DFT et la DFPT. Les spectres calculés seront mis à disposition de la communauté via la base de données WURM.
Le candidat retenu sera co-encadré entre les groupes de l’IPGP (Paris) et du CEA (Bruyères-le-Châtel, au sud de Paris). L’IPGP est un institut de recherche en géosciences de renommée mondiale, fondé en 1921, associé au CNRS, composante de l’Université Paris Cité, et employant plus de 500 personnes. Le groupe dirigé par Razvan Caracas est très actif dans la minéralogie computationnelle, l’étude de la matière dans des conditions extrêmes et la planétologie. Le groupe de simulation quantique de la matière du CEA Bruyères-le-Châtel, coordonné par Marc Torrent, est l’un des principaux groupe de développement du logiciel ABINIT, et particulièrement actif dans la théorie de la fonctionnelle de la densité, l’approche PAW et le calcul haute performance.