Etude systématique des réactions de diffusion des neutrons sur les matériaux de structure d'intérêt pour les applications électronucléaires
Les réactions de diffusion élastique et inélastique sur les matériaux de structure ont un impact non négligeable sur la simulation du transport des neutrons dans ces matériaux. Les données nucléaires des matériaux de structure d’intérêt pour les réacteurs nucléaires et les études de criticité doivent être connues avec une bonne précision sur un large domaine en énergie du neutron incident, allant de quelques dizaines de meV à plusieurs MeV. Or, la méconnaissance de ces réactions empêche d’atteindre la précision souhaitée. Cette proposition de thèse vise à mener une étude systématique des réactions de diffusion au-delà du domaine des résonances résolues jusqu’à 5 MeV, domaine dans lequel ni le formalisme de la Matrice-R ni le modèle statistique Hauser-Feshbach ne sont applicables pour les matériaux de structure. L’absence de modèle nucléaire utilisable nécessite la mise en place d’un nouveau formalisme alimenté par des mesures à haute résolution des distributions angulaires associées aux réactions de diffusion. Ce travail portera plus précisément sur des mesures déjà réalisées (sodium [1], fer [2]) et sera étendu à d’autres éléments étudiés dans le cadre du projet international INDEN de l’AIEA, tels que le cuivre, chrome et nickel. Pour cela, La base de données expérimentales disponible sera complétée dans le cadre de cette thèse par de nouvelles mesures sur les isotopes du cuivre (Cu63 et Cu65). Les mesures seront réalisées au JRC Geel avec le multi-détecteur ELISA. Concernant le cuivre, les benchmarks intégraux de la base de criticité ICSBEP ont révélés plusieurs lacunes dans les bibliothèques JEFF de données nucléaires évaluées qui questionnent indirectement la connaissance des données nucléaires de l’U235. Par exemple, les benchmarks ZEUS, utilisés pour étudier la section efficace de capture de l’U235 dans le domaine en énergie des neutrons rapides, sont très sensibles aux données nucléaires du réflecteur en cuivre. Ce type de benchmark permettra de quantifier l’impact du nouveau formalisme d’évaluation des données nucléaires des matériaux de structure.
Cette étude permettra au candidat d'acquérir des compétences en physique nucléaire expérimentale et théorique, ainsi qu’en physique neutronique. Les résultats obtenus seront valorisés auprès du groupe de travail JEFF de L'Agence pour l'Energie Nucléaire (OCDE/AEN).
[1] P. Archier, Contribution à l’amélioration des données nucléaires neutroniques du sodium pour le calcul des réacteurs de génération IV, Thèse, Université de Grenoble, 2011.
[2] G. Gkatis, Study of neutron induced reaction cross sections on Fe isotopes at the GELINA facility relevant to reactor applications, Thèse, Université Aix-Marseille, 2024.
Prédire la solubilité grâce à l’IA pour innover en hydrométallurgie
L’un des challenges de l’hydrométallurgie est de parvenir à trouver une molécule extractante à la fois sélective et efficace. Pour ce faire, il faut choisir parmi des milliers de possibilités, action impossible à réaliser par une méthode synthèse-test. A la place, de nombreuses études se basent sur des calculs quantiques pour évaluer l’efficacité d’un ligand à partir de la stabilité du complexe. Cependant, ces méthodes ne permettent pas de prendre en compte certains paramètres physico-chimiques essentiels à une extraction efficace tels que la solubilité.
Ce projet a donc pour objectif de développer un outil informatique basé sur l’IA capable de prédire la solubilité d’une molécule dans un solvant donné à partir de sa structure moléculaire. Dans un premier temps, l’étude se focalisera sur 3 solvants : l’eau, pour laquelle des outils pré-existants serviront de référence, l’acide nitrique 3 M pour être dans des conditions usuelles de l’industrie nucléaire, et l’octanol, solvant organique utilisé pour déterminer le coefficient de partage logP. Le projet se découpe en 4 jalons principaux :
1)Etude bibliographique d’outils similaires existants permettant de choisir les voies les plus prometteuses
2)Recherche de bases de données et complétion si nécessaire par des expériences de solubilité en laboratoire
3)Modification/création du code et entraînement du réseau de neurones sur les bases de données ainsi établies
4)Vérifications des prédictions sur des molécules non-incluses dans les bases de données par comparaison avec des mesures en laboratoire
Comportement de nanocavités sous chargement mécanique : de la compréhension des mécanismes physiques à l’homogénéisation de matériaux nanoporeux
Des nanocavités - typiquement de quelques nm à quelques dizaines de nm - sont souvent observées dans les métaux, par exemple dans les applications hautes températures suite à la condensation de lacunes ou dans les alliages métalliques utilisés dans les réacteurs nucléaires du fait de l’irradiation. La présence de ces nanocavités dégrade le comportement mécanique des matériaux et contribue à la rupture. Il est donc nécessaire de déterminer les mécanismes physiques associés au comportement de ces nanocavités sous chargement mécanique et d’obtenir des modèles homogénéisés décrivant le comportement macroscopique des matériaux nanoporeux. Les résultats disponibles dans la littérature restent à ce jour limités, notamment en ce qui concerne la représentativité des simulations réalisées et des modèles proposés vis-à-vis des applications d’intérêt. Cela inclut par exemple la prise en compte des défauts cristallins entourant les cavités, l’effet des chargements cycliques et la localisation des nanocavités au niveau des joints de grains. Les objectifs de cette thèse sont donc de déterminer le comportement de nanocavités sous chargement mécanique et les mécanismes physiques associés en considérant des situations réalistes vis-à-vis des applications, de développer des modèles analytiques à bases physiques permettant de décrire le comportement de nanocavités sous chargement mécanique, et enfin de proposer des modèles homogénéisés adaptés aux nanocavités et utilisables pour simuler la rupture par croissance et coalescence de cavités. Les cas d’applications visés sont ceux liés aux alliages métalliques sous irradiation mais les éléments de compréhension obtenus et les modèles développés pourront être utilisés dans un contexte plus large. Afin d’atteindre ces objectifs, des simulations de Dynamique Moléculaire (DM) seront réalisées, analysées à partir de la théorie élastique des dislocations et utilisées pour proposer des modèles homogénéisés pertinents pour les matériaux nanoporeux.
Etude des transitions de régime d’écoulement en post-assèchement
Les écoulements diphasiques interviennent dans de nombreux systèmes fluides, notamment pour le refroidissement des réacteurs nucléaires. Selon le flux thermique échangé dans le cœur du réacteur, le débit, la sous-saturation ou la pression, on peut constater des écoulements purement monophasiques, des écoulements à bulles ou annulaires (avec un film liquide au contact de la paroi et un cœur de vapeur).
Lors d’un accident de perte de réfrigérant primaire, le cœur du réacteur qui contient les crayons combustibles s’échauffe jusqu’à la crise d’ébullition lorsque le flux thermique est suffisamment important. Une illustration des régimes d’écoulements diphasiques lors de cet accident est présenté en figure 1. Un film de vapeur se forme rapidement et isole thermiquement les crayons, tandis que du liquide subsiste dans le cœur de l’écoulement. Les crayons du cœur sont asséchés, leur surface n’est refroidie que par de la vapeur et l’échange thermique à la paroi est ainsi dégradé [1]. Cet écoulement est du type "inverted annular film boiling". Au fur et à mesure que le liquide se vaporise, le film de vapeur s’épaissit et la turbulence induite aura tendance former des vagues a l’interface liquide-vapeur et à déstabiliser l’interface jusqu’à la formation de poches de liquides (inverted slug film boiling). Puis, l’évaporation et la fragmentation de ces poches vont mener à la formation d’un écoulement dispersé à gouttes (dispersed film boiling).
Actuellement, les transitions de régime d’écoulement dans cette configuration sont très mal identifiées [1], [2] bien que la connaissance de celles-ci soit importante pour l’étude de refroidissement du cœur du réacteur nucléaire. Une des principales difficultés expérimentales réside dans la nécessité de chauffer fortement les parois pour établir un film de vapeur et maintenir celui-ci, rendant de ce fait les sections d’essai opaques. Il est donc particulièrement complexe d’accéder à une visualisation directe et plus encore à des mesures de paramètres locaux comme les champs de températures et vitesses fluides. Les résultats expérimentaux disponibles dans la littérature sur ce sujet sont donc très limités et insuffisants pour développer un modèle physique [1], [3], [4], [5].
Cette thèse, qui constitue une première étape vers l’identification précise des transitions de régime, porte sur l’étude de l’effet purement hydrodynamique, en couplant des approches expérimentale et analytique. Afin d’obtenir une compréhension de la physique des différents phénomènes, la configuration d’un écoulement de liquide au cœur d’un écoulement gazeux est proposée. Dans celle-ci, la déformation de l’interface, la vitesse du gaz et la vitesse du liquide peuvent jouer sur la transition d’un régime à l’autre [6], [7] : l’interface lisse devient perturbée par des vagues (instabilités de Kelvin-Helmholtz), des gouttes sont arrachées de l’interface. Une analyse paramétrique sera effectuée en faisant varier les débits liquides et gazeux et ainsi l’épaisseur du film gazeux pour observer ces différents phénomènes et comprendre les effets de chaque paramètre sur les transitions de régimes. Expérimentalement, un banc a récemment été conçu au DM2S/STMF/LE2H afin d’étudier plus particulièrement ces transitions grâce à une visualisation des déformations de l’interface. Des adaptations pourront être apportées avec de nouvelles mesures ou éventuellement une nouvelle méthodologie si nécessaire.
A partir des résultats expérimentaux, il sera nécessaire d’identifier, voire de définir, les nombres adimensionnels pertinents pour décrire les phénomènes observés. L’analyse portera ensuite sur la caractérisation des transitions de régimes sur la base de ces nombres adimensionnels, afin de proposer une carte des transitions de régimes d’écoulements.
La combinaison des résultats obtenus permettra de renforcer les modèles utilisés dans les codes de calcul comme le code de thermohydraulique CATHARE, développé au CEA en particulier pour les études de sureté des réacteurs nucléaires. Cette thèse présente donc un fort intérêt académique par l’exploitation d’une installation expérimentale innovante et la production de résultats nouveaux qui confirmeront également son intérêt sur le plan industriel pour l’amélioration de la connaissance des phénomènes importants dans la démonstration de sûreté des réacteurs nucléaires.
Références :
[1] M. Ishii et G. De Jarlais, « Flow visualization study of inverted annular flow of post-dryout heat transfer region », Nuclear Engineering and Design, 1987.
[2] G. De jarlais, M. Ishii, et J. Linehan, « Hydrodynamic stability of inverted annular flow in an adiabatic simulation », Argonne National Laboratory, CONF-830702-9, 1983.
[3] T. G. Theofanous, « The boiling crisis in nuclear reactor safety and performance », International Journal of Multiphase Flow, vol. 6, no 1, p. 69-95, févr. 1980, doi: 10.1016/0301-9322(80)90040-3.
[4] N. Takenaka, T. Fujii, et others, « Flow pattern transition and heat transfer of inverted annular flow », Int. J. Multiphase Flow, 1989.
[5] M. A. El Nakla, D. C. Groeneveld, et S. C. Cheng, « Experimental study of inverted annular film boiling in a vertical tube cooled by R-134a », International Journal of Multiphase Flow, vol. 37, p. 37-75, 2011.
[6] Q. Liu, J. Kelly, et X. Sun, « Study on interfacial friction in the inverted annular film boiling regime », Nuclear Engineering and Design, vol. 375, 2021.
[7] K. K. Fung, « Subcooled and low quality film boiling of water in vertical flow at atmospheric pressure », PhD Thesis, Argonne National Laboratory, 1981.
Mesure intégrale de sections efficaces de capture de produits de fission par la combinaison de techniques d’oscillation et d’activation
Cette thèse s’inscrit dans le cadre du projet POSEIDON (Fission Product Oscillation Experiments for Improving Depletion Calculations), qui porte sur la mesure intégrale des sections efficaces de capture et de diffusion neutroniques des principaux produits de fission contributeurs à la perte de réactivité dans les combustibles irradiés. Il consiste en la mesure, au moyen d’un dispositif d’oscillation en réacteur, de l’effet en réactivité d’échantillons d’isotopes séparés, couplée à la mesure par activation neutronique, dans trois configurations spectrales de cœur : thermique, REP et épithermique.
Une partie de la thèse se déroulera au CEA IRESNE à Cadarache et une partie au Centre de Recherche de la République Tchèque CV Rez. L’étudiante/étudiant participera aux tests et à l’optimisation du dispositif d’oscillation actuellement en cours de fabrication, ainsi qu’à la réalisation des mesures au sein du réacteur expérimental tchèque LR0. La partie de la thèse qui aura lieu à Cadarache portera sur l’analyse des données obtenues. Cette analyse sera réalisée avec des outils de simulation Monte-Carlo. Certaines fonctionnalités nécessaires à l’exploitation des données nécessiteront un développement spécifique au sein des codes par l’étudiante/étudiant.
Une retombée attendue de ces travaux est une meilleure prédiction de la perte de réactivité des cœurs de réacteur en fonction du burn-up. Actuellement, même avec les bibliothèques de données nucléaires internationales les plus récentes, un biais important existe dans l’estimation de cette perte de réactivité.
L’étudiante/étudiant développera des compétences en physique neutronique expérimentale et théorique. Les débouchés incluent les laboratoires de R&D et l’industrie nucléaire.
Vers une compréhension du comportement expansif de certains enrobés cimentaires de concentrats d’évaporation : approche expérimentale et modélisation couplée chimie-transport-mécanique simplifiée
Dans l’industrie nucléaire, l’évaporation est un procédé communément utilisé pour réduire le volume des effluents radioactifs de faible ou moyenne activité avant leur conditionnement. Il en résulte des concentrats d’évaporation, solutions de forte salinité pouvant contenir un large éventail d’espèces ioniques. Ces concentrats sont ensuite conditionnés en matrice cimentaire, matériau présentant de nombreuses qualités intrinsèques (faible coût, disponibilité, simplicité de mise en œuvre, bonne résistance mécanique, stabilité sous irradiation…). L’acceptation en stockage des colis de déchets cimentés passe néanmoins par le respect d’un certain nombre de spécifications. Il est ainsi nécessaire de vérifier l’absence d’expansion conduisant à une dégradation de la matrice lors d’une conservation en environnement humide.
La thèse visera à comprendre les mécanismes qui régissent les variations volumiques d’enrobés de concentrats d’évaporation lorsqu’ils sont conservés sous eau. L’étude sera menée sur déchets simulés, reconstitués par dissolution dans l’eau de sels aux concentrations désirées. Elle débutera par une phase expérimentale qui fournira les données d’entrée pour une modélisation physico-chimique simplifiée des enrobés afin d’en estimer le comportement mécanique macroscopique, ainsi que les principaux flux lixiviés.
Ce projet de recherche s'adresse à un doctorant désireux de renforcer ses compétences en science des matériaux tout en contribuant à des solutions innovantes pour le conditionnement des déchets radioactifs. Il sera mené en partenariat avec l’ONDRAF, l’Organisme National belge pour la gestion des Déchets Radioactifs, et s’appuiera sur les compétences de deux laboratoires du CEA, le Laboratoire de Formulation et de Caractérisation des Matériaux Minéraux (CEA Marcoule) ainsi que le Laboratoire d’Etude du Comportement des Bétons et Argiles (CEA Saclay).
FREEZE-CASTING : TEXTURATION PAR LA GLACE
Le sujet de thèse se focalise sur les matériaux combustible de type MOX à porosité contrôlée. L'étudiant devra mettre au point une suspension aqueuse concentrée en phase solide, dispersée et stable dans le temps vis à vis de la sédimentation. Cette suspension sera optimisée grâce à un plan d'expériences. Les essais à réaliser seront typiquement des mesures de potentiel zêta et de rhéologie. Les paramètres à prendre en compte seront le taux de matière sèche ainsi que la nature et la concentration en certains additifs (dispersants, surfactants, liants organiques) pouvant être incorporés dans la formulation.
Dans un second temps, les conditions de texturation par la croissance contrôlée de cristaux de glace seront explorées, là aussi au moyen d'un plan d'expériences.
Après lyophilisation et frittage, l'objectif est l'obtention d'une porosité résiduelle contrôlée en taille, en morphologie et en interconnexion. Les microstructures frittées seront caractérisées par céramographie, microscopie électronique en balayage, analyse d'images et tomographie X sur une ligne pouvant accueillir des matériaux radioactifs.
Modélisation de la polarisation de charges nucléaires des fragments de fission pour l’évaluation des rendements de fission : applications aux noyaux d’intérêt pour le cycle du combustible
La thématique des données nucléaires est centrale pour les applications de l’énergie nucléaire, constituant le pont entre les propriétés « microscopiques » des noyaux et les valeurs clés « macroscopiques » utiles aux calculs de physique des réacteurs et du cycle. Le Laboratoire d’études de Physique de l’institut IRESNE du CEA Cadarache est engagé dans l’évaluation de ces données nucléaires dans le cadre d’un programme développé au sein du groupe JEFF (animé par l’Agence de l’Energie Nucléaire) et d’un Coordinated Research Project de l’AIEA. Le développement récent d’une nouvelle méthodologie d’évaluation des rendements de fission (taux de production des produits de fission après l’émission des neutrons prompts) induite par neutrons thermiques a permis d’améliorer les précisions des évaluations proposées pour la bibliothèque JEFF-4.0 en fournissant leur matrice de covariances. Pour étendre les évaluations de rendements de fission induites par neutrons thermiques au spectre des neutrons rapides, il est nécessaire de développer un couplage des outils d’évaluation actuels avec des modèles de rendements de fission avant émission des neutrons prompts. Ce couplage est indispensable pour extrapoler les études déjà réalisées sur la fission thermique de l’235U et du 239Pu aux noyaux moins connus expérimentalement (241Pu, 241Am, 245Cm) ou étudier la dépendance de ces rendements avec l’énergie cinétique des neutrons incidents. Une des composantes essentielles manquantes est la description de la distribution en charge nucléaire (Z) en fonction de la masse des fragments de fission et de l’énergie du neutron incident. Ces distributions sont caractérisées par un paramètre clé : la polarisation de charge. Cette polarisation traduit un excès (respectivement défaut) de proton dans le pic des fragments légers (respectivement lourds) par rapport à la densité de charges moyenne du noyau fissionnant. Si cette quantité a été mesurée pour la réaction 235U(nth,f), elle est lacunaire pour d’autres énergies de neutrons ou d’autres systèmes fissionnants. Les perspectives de ce sujet portent autant sur l’impact de ces nouvelles évaluations sur les grandeurs-clés pour les applications électronucléaires qu’à la validation des mécanismes de fission décrit par les modèles microscopiques de fission.
Modélisation multi-échelles de la diffusion de l’hydrogène dans un polycristal de nickel
Dans de nombreuses applications, des matériaux de structure métalliques sont en contact avec de l’hydrogène qui va pénétrer dans le métal, dégrader ses propriétés mécaniques, et parfois conduire à la rupture du matériau. Les mécanismes de fragilisation par l’hydrogène ont été très étudiés par le passé. Néanmoins, il n’existe toujours pas de modèle prédictif quantitatif de ces phénomènes. Cette thèse s’intéresse à la ségrégation de l’hydrogène aux joints de grains qui est un des mécanismes de fragilisation observé. L’objectif est de modéliser la cinétique de ségrégation en partant de l’échelle atomique, ce qui implique donc de trouver les structures d’équilibre des joints de grains, d’identifier les sites de ségrégation pour chaque joint de grain, et de quantifier l’effet d’un joint de grain sur le coefficient de diffusion de l’hydrogène. Ces données alimenteront ensuite un modèle en élément finis qui permettra de calculer la répartition de l’hydrogène au cours du temps, en prenant en compte la microstructure polycristalline de l’échantillon et les propriétés spécifiques à chaque joint de grain. Ces résultats seront comparés à des expériences de perméation d’hydrogène qui donnent accès à un coefficient de diffusion moyen, ainsi qu’à des mesures localisées sur un joint de grain particulier (méthodes PANI et SKPFM)
Etude à l’échelle atomique de la mobilité des dislocations dans le combustible MOX
La transition vers la neutralité carbone exige une augmentation rapide des énergies décarbonées, dont le nucléaire, qui nécessite une compréhension approfondie des matériaux irradiés. Le combustible à oxyde mixte (MOX) est particulièrement important, car il optimise l'utilisation des ressources nucléaires et réduit les déchets radioactifs. Le comportement mécanique du MOX sous irradiation est crucial pour garantir l’intégrité du combustible dans diverses conditions de fonctionnement.
L’objectif de la thèse est de réaliser des simulations atomistiques afin de comprendre la mobilité des dislocations, essentielle pour soutenir la modélisation multiéchelle du comportement mécanique du MOX. Des calculs de dynamique moléculaire permettront d'analyser la mobilité des dislocations en fonction de diverses conditions de température, de contraintes, de teneur en plutonium et de déviations à la stœchiométrie, avec pour but d’établir des lois de vitesse. Les résultats de ces simulations amélioreront la modélisation micromécanique dans la plateforme de simulation PLEIADES du CEA, dédiée à la simulation du cycle de vie complet du combustible nucléaire, de sa fabrication jusqu'à l’entreposage.
Le doctorant sera accueilli au Laboratoire de Modélisation du Comportement des Combustibles (Institut IRESNE, CEA-Cadarache), un environnement dynamique composé de 11 chercheurs et d'un nombre équivalent de doctorants. Situé en Provence, ce centre offre un cadre de travail agréable, entre les parcs naturels du Verdon et du Lubéron. La thèse se fera en collaboration avec l'IM2NP, un laboratoire à la pointe de la recherche en physique des matériaux.
Le candidat doit avoir de solides bases en physique des matériaux, idéalement en mécanique aux petites échelles. Ces compétences pourront être renforcées durant un stage de M2 au sein du laboratoire. Le doctorant valorisera son travail à travers des publications scientifiques et des présentations en conférences internationales, ouvrant ainsi des opportunités dans les domaines de la recherche et de l'industrie.