Génération de micro-particules de césium silicaté de Fukushima
Microscopiques de par leur taille, mais grandes de par leur impact environnemental, les microparticules de césium détiennent une des clés de la compréhension de l’accident nucléaire de Fukushima. Suite à l'accident de Fukushima Daiichi, ces microparticules de verre silicaté riches en césium (MSC) ont été découvertes dans l'environnement, portant une part significative de la radioactivité. Très peu solubles dans l'eau, elles diffèrent de celles observées à Tchernobyl. Une thèse précédente a démontré que ces MSC pourraient être issues de l'interaction entre le corium et le béton lors d'un accident grave, via des expériences à petite échelle. L'étude a permis de reproduire des particules similaires, constituées de silice amorphe avec des nano-inclusions cristallines. Toutefois, les résultats doivent être affinés, notamment en ce qui concerne la présence de zinc et de calcium. La thèse proposée vise à explorer les mécanismes physico-chimiques menant à la synthèse de ces MSC. Des expériences en laboratoire recréeront les conditions d'interaction corium-béton, représentatives de Fukushima, afin d'optimiser les compositions et d'améliorer la modélisation des relâchements de ces particules dans les outils actuels d'évaluation des accidents graves.
Développement d’une approche de corrélation d’images multiéchelle et multivue pour le suivi d’essais dynamiques à grande-échelle
Les données expérimentales obtenues sur des spécimens à grande échelle jouent un rôle important pour l’étude de l’intégrité des structures. Les interprétations fines de ces essais nécessitent une instrumentation poussée des maquettes. En plus des systèmes d'acquisition de données classiques, les techniques de corrélation d'images numériques (CIN) permettent de mesurer les champs de déplacement et d'extraire des quantités d'intérêt (par exemple, champ d’endommagement). L’objectif de cette thèse est de développer une technique de corrélation d’images numériques multivue et multiéchelle (CI2M) pour le suivi des essais dynamique à grande-échelle. Nous nous concentrerons sur le comportement des structures en béton armé soumises à des chargements dynamiques. La technique de recalage de modèles par éléments finis (FEMU) sera utilisée pour identifier les phénomènes non linéaires dans la zone de process autour des fissures. La FEMU sera couplée aux analyses de CI2M, ce qui permet également de mesurer les conditions aux limites. L'utilisation des techniques de CI pour calculer les champs d'accélération sera également étudiée. Un cadre numérique sera proposé pour effectuer une analyse modale basée sur des champs calculés. A terme, ces outils pourront être intégrés dans une procédure de dialogue essais / calculs en apportant des information précises sur les propriétés mécaniques des éléments structuraux et leur évolution (p.ex., endommagement) induite par des chargements sismiques.
Etudes expérimentales et théoriques de la génération du moment angulaire nucléaire et de l’énergie d’excitation des fragments de fission
La découverte de la fission en 1939 a profondément modifié notre connaissance de la physique nucléaire. Cette réaction permet de diviser des noyaux lourds comme l'uranium 235, en deux noyaux (fragments) plus légers, tout en libérant une grande quantité d'énergie. Les travaux de recherche sur la fission prennent la forme de modèles nucléaires servant à produire des bases de données nucléaires, qui sont essentiels pour simuler les réacteurs nucléaires. La qualité de ces données est encore insuffisante aujourd’hui, car notre compréhension fine de la fission reste très fragmentaire.
Ce travail de thèse vise à mieux décrire la génération du moment angulaire et l'énergie d'excitation des fragments de fission d’un point de vue expérimental et théorique. Ces recherches permettront à la fois de mieux comprendre le processus sous-jacent et d’améliorer le pouvoir de prédiction des outils de simulations, notamment les modèles utilisés pour calculer les échauffements gamma au sein d’un réacteur. Une partie du travail du doctorant consistera en l’exploitation des données acquises durant une thèse récente. Une autre partie sera la participation à des campagnes expérimentales complémentaires auprès du réacteur nucléaire de l’Institut Laue-Langevin (ILL), à l’aide du spectromètre LOHENGRIN afin de mesurer les rapports isomériques et les distributions en énergie cinétique des fragments de fission.
Le doctorant sera positionné au sein d’un laboratoire de physique nucléaire et de physique des réacteurs. Il développera des compétences en analyse de données, en physique nucléaire ainsi qu’en programmation informatique. Les langages utilisés seront C++ et python. Les débouchés sont la recherche en milieu académique ou industriel, également des postes de Data Scientist.
Analyse et modélisation des interactions ions-catalyseur-ionomère dans une électrode de cellule d’électrolyseur AEM
Le CEA/Liten est un organisme de recherche sur les énergies nouvelles. Il propose une thèse sur la production d'hydrogène vert par électrolyse de l'eau avec une technologie nouvelle. Les 3 types d'électrolyses de l'eau pour produire de l'hydrogène à partir d'électricité sont : l'électrolyse haute température, l'électrolyse basse température alcaline, l'électrolyse basse température PEM (à membrane échangeuse de protons). Tous ces types d'électrolyse ont leurs avantages et leurs inconvénients. Très récemment, un nouveau type d'électrolyse est né : l'électrolyse basse température à membrane AEM (échangeuse d'anions OH-). C'est un compromis entre les électrolyses PEM et alcaline pour bénéficier des avantages de ces 2 technologies. Des premiers prototypes d'un tel dispositif existent au CEA et sont étudiés à l'échelle de la cellule ou du stack mais les mécanismes impliqués dans les réactions électrochimiques et chimiques à plus petites échelles au sein des électrodes sont encore mal connus. En particulier, les interactions (échanges d'ions, potentiels ioniques) entre le ionomère de la couche active, la membrane et la solution d'eau et de KOH dilué sont mal compris. L'objectif de la thèse est 1/d'étudier ces mécanismes et de les quantifier en développant des expériences élémentaires puis, 2/ de les modéliser et d'implémenter ces modèles dans un code électrolyseur maison existant et enfin 3/de simuler des courbes de polarisation pour valider l'ensemble des modèles du code incluant ceux développés par le thésard.
Cette thèse sera à cheval sur 2 laboratoires : un laboratoire expérimental et un laboratoire de simulation dans lesquels l'étudiant(e) trouvera toutes les compétences nécessaires à l'atteinte de ces objectifs. Cette thèse est liée à plusieurs projets impliquant des personnes du CEA et d'autres laboratoires universitaires français. L'étudiant(e) sera donc dans un environnement de travail où cette thématique est en plein essor.
Il est demandé au candidat de bonnes connaissances en électrochimie et en chimie des polymères et d'avoir des notions de modélisation et d'utilisation de logiciels tels que Comsol.
Modélisation du flux critique à l’aide des méthodes de Boltzmann sur réseau : application aux dispositifs expérimentaux du RJH
Les méthodes LBM (Lattice Boltzmann Methods) sont des techniques numériques utilisées pour simuler des phénomènes de transport dans des systèmes complexes. Elles permettent de modéliser le comportement des fluides en termes de particules qui se déplacent sur une grille discrète (un "réseau" ou lattice). Contrairement aux méthodes classiques, qui résolvent directement les équations différentielles des fluides, les méthodes LBM simulent l'évolution des fonctions de distribution des particules de fluide dans un espace discret, en utilisant des règles de propagation et de collision.
Le choix du réseau dans les méthodes LBM est une étape cruciale, car il affecte directement la précision, l'efficacité et la stabilité des simulations. Le réseau détermine la manière dont les particules de fluide interagiront et se déplaceront dans l'espace, ainsi que la façon dont la discrétisation de l'espace et du temps est effectuée.
Les méthodes LBM présentent un parallélisme naturel, car les calculs à chaque point de la grille sont relativement indépendants. Bien que les méthodes classiques de CFD, basées sur la résolution des équations de Navier-Stokes, puissent aussi être parallélisées, les termes non linéaires peuvent rendre le parallélisme plus difficile à gérer, en particulier pour les modèles impliquant des écoulements turbulents ou des maillages irréguliers. Les méthodes LBM permettent donc, à moindre coût, de capturer des phénomènes complexes. Des travaux récents ont notamment montré qu'il était possible, avec les LBM, de retrouver la courbe de refroidissement de Nukiyama (ébullition en vase) et, ainsi, de calculer avec précision le flux critique. Ce flux correspond à une ébullition en masse, appelée crise d’ébullition, qui se traduit par une dégradation soudaine du transfert thermique.
Le flux critique représente un enjeu crucial pour le Réacteur Jules Horowitz, car les dispositifs expérimentaux (DEX) sont refroidis par de l'eau en convection naturelle ou forcée. Ainsi, afin de garantir le bon refroidissement des DEX et la sûreté du réacteur, il convient de s'assurer que, sur la gamme de paramètres étudiés, le flux critique ne soit pas atteint. Il doit donc être déterminé avec précision.
L'étudiant sera amené, dans un premier temps, à définir un réseau pour appliquer les méthodes LBM sur un dispositif du RJH en convection naturelle. Il consolidera les résultats obtenus en les comparant aux données disponibles. Enfin, des calculs exploratoires en convection forcée (régime laminaire à turbulent) seront menés.
Implémentation d’algorithmes parallèles sur GPU pour les simulations du combustible nucléaire sur supercalculateurs exaflopiques
Dans un contexte où le calcul haute performance (HPC) est en perpétuelle évolution, le design des nouveaux supercalculateurs tend à intégrer toujours plus d’accélérateurs ou de cartes graphiques (GPUs), qui fournissent l’essentiel de la puissance de calcul de la plupart des supercalculateurs actuels. En raison de leurs différences architecturales par rapport aux unités centrales de calcul (CPUs) et des environnements logiciels en constante évolution, les GPUs posent de profonds défis de programmation. Une utilisation efficace de leur puissance de calcul demande une refonte des algorithmes et logiciels de simulation existants pour atteindre un parallélisme massif.
Le CEA a développé la plateforme de calcul PLEIADES dédiée à la simulation du comportement des combustibles, depuis la fabrication jusqu’au comportement en réacteur, puis lors du stockage. Elle inclut une parallélisation en mémoire distribuée MPI permettant une parallélisation sur plusieurs centaines de cœurs. Cette plateforme répond aux exigences des partenaires du CEA que sont EDF et Framatome, mais il est nécessaire de l’adapter pour les nouvelles infrastructures de calcul. Proposer une solution flexible, portable et performante pour les simulations sur des supercalculateurs équipés de GPUs est d'un intérêt majeur afin de capturer des physiques toujours plus complexes sur des simulations comportant des domaines de calcul toujours plus grands.
Dans ce cadre, la thèse visera d’élaborer puis évaluer différentes stratégies de portage de noyaux de calculs sur GPU ainsi que l’utilisation de méthodes de répartition dynamique de la charge adaptés aux supercalculateurs GPUs actuels et futurs. Le candidat s’appuiera sur des outils développés au CEA comme les solveurs thermo-mécaniques MFEM-MGIS [1,2] ou MANTA [3]. Les solutions logicielles et algorithmes parallèles proposés avec cette thèse permettront à terme la réalisation de grands calculs de modélisation multi-physique en 3D du comportement des crayons combustibles sur des supercalculateurs comportant des milliers de cœurs de calcul et des GPUs.
Le candidat travaillera au sein du Laboratoire de développement des Outils de Calcul Scientifique (OCS) combustibles PLEIADES (LDOP) au département d'études des combustibles (DEC - Institut IRESNE, CEA Cadarache). Il sera amené à évoluer dans une équipe pluridisciplinaire composée de mathématiciens, physiciens, mécaniciens et informaticiens. A terme, les contributions de la thèse visent à enrichir la plate-forme numérique pour la simulation de combustibles nucléaires PLEIADES.
Références : [1] MFEM-MGIS - https://thelfer.github.io/mfem-mgis/; [2] Th. Helfer, G. Latu. « MFEM-MGIS-MFRONT, a HPC mini-application targeting nonlinear thermo-mechanical simulations of nuclear fuels at mesoscale ». IAEA Technical Meeting on the Development and Application of Open-Source Modelling and Simulation Tools for Nuclear Reactors, June 2022, https://conferences.iaea.org/event/247/contributions/20551/attachments/10969/16119/Abstract_Latu.docx, https://conferences.iaea.org/event/247/contributions/20551/attachments/10969/19938/Latu_G_ONCORE.pdf; [3] O. Jamond et al. «MANTA : un code HPC généraliste pour la simulation de problèmes complexes en mécanique », https://hal.science/hal-03688160
Essais thermomécaniques jusqu’à de hautes températures sur une céramique nucléaire irradiée
Ces travaux de thèse s’inscrivent dans le cadre des études sur les interactions pastille-gaine dans les crayons combustibles utilisés dans les réacteurs des centrales nucléaires à eau pressurisé. L’exploitant doit assurer et démontrer l’intégrité de l’ensemble des crayons, en toutes situations. Or, les contraintes mécaniques subies par la gaine, première barrière de sûreté, sont reliés aux propriétés viscoplastiques du combustible. Il faut donc connaître ces propriétés et leurs évolutions en fonctionnement.
Le sujet de thèse proposé s’intéresse particulièrement à la caractérisation en cellule de haute activité de combustibles irradiés en réacteur nucléaire. Une des difficultés majeures réside dans le fait que les combustibles issus d’une irradiation en réacteur sont multi-fissurés, ce qui rend leurs caractérisations mécaniques particulièrement compliquées. Toutefois, une thèse en cours (2022-25) a permis de (i) concevoir une machine spécifique d’essais thermomécaniques, (ii) qualifier en partie ce dispositif, (iii) mettre en place des outils et méthode d’extraction d’échantillon fissuré, (iv) ainsi qu’une modélisation intégrale du système (jumeau numérique).
La thèse proposée ici correspond à la suite de ces travaux et sera construite en quatre étapes sur trois plateformes expérimentales disponibles au CEA
1. Prise en main et amélioration des outils numériques et expérimentaux existant,
2. Implémentation du dispositif en cellule de haute activité sur un four existant,
3. Réalisation d’essai thermomécanique sur combustible irradié ; ce qui constituera en soi une première mondiale dans ces conditions.
Les essais demanderont des post-traitements dédiés basés sur une discussion essai-simulation. En premier lieu, cela permettra de décolérer les phénomènes et de se focaliser sur le comportement viscoplastique du matériau. Une fois la base expérimentale suffisamment étoffée et interprétée, il sera alors possible de conforter ou revoir les lois de comportement du combustible. Un lien avec la microstructure des matériaux pourrait être abordé.
Tout au long de ces étapes, le thésard s’appuiera sur les compétences et expertises de différents laboratoires du Département d'études des Combustible (Institut IRESNE, CEA Cadarache) et sur un environnement collaboratif académique. Cette thèse s'inscrit également dans le cadre du projet européen OPERA HPC et en est un enjeu majeur.
Le doctorant devra présenter un goût marqué pour l’approche expérimentale et quelques facilités pour l’utilisation d’outils numériques. Des connaissances en science des matériaux sont le minimum requis. Au long des trois années de doctorat, le doctorant améliorera ses compétences multiphysiques en conception de dispositifs expérimentaux et comportement des matériaux à haute température, ainsi qu’en simulation numérique, ce qui facilitera son insertion professionnelle. Au regard de l’ampleur de la tâche, il serait préférable, mais non obligatoire, que le candidat ait suivi préalablement le stage de master lié à ce sujet (voir par ailleurs).
Étude des transitoires de cristallisation des oxalates d’actinides
Les besoins croissants en énergie et l’urgence climatique nécessitent une transition rapide vers une énergie totalement décarbonée, mixant énergies renouvelables et nucléaire durable. Dans ce contexte, la précipitation du plutonium et de l’uranium sous forme d’oxalate constitue une étape clef du procédé industriel de recyclage du combustible usé. La compréhension fine des mécanismes de cristallisation de ces oxalates constitue ainsi un enjeu fort pour un meilleur pilotage de ces opérations.
Or, il est désormais largement admis que les ions en solution s’assemblent en cristaux via une série d’états transitoires non cristallins, ce qui contredit fondamentalement toutes les théories classiques de nucléation utilisées dans les modèles de précipitation. En particulier, nous avons démontré ces dernières années que les cristaux d'oxalate de terres rares (Eu, Nd, Ce, Tb), certains utilisés pour simuler expérimentalement le recyclage de l'uranium et du plutonium, se forment via des nanogouttelettes liquides riches en réactifs qui se séparent du solvant aqueux. Ce comportement modifie la vision jusqu’à présent retenue pour la précipitation de ces oxalates et amène à s’interroger sur le comportement des oxalates d’actinide.
Le but de cette thèse est de confirmer ou infirmer que les gouttelettes minérales transitoires se forment également lors de la formation des oxalates d'uranium et de plutonium, et de déterminer si les transitoires de la cristallisation impactent les modèles de précipitation utilisés pour calibrer le procédé de recyclage du combustible nucléaire. Cette étude aura un impact non seulement sur les processus de précipitation utilisés dans le recyclage, mais fera également avancer une question fondamentale sur la cristallisation « non classique » débattue depuis longtemps.
Étude multi-échelle du transport ionique dans des matériaux nanoporeux hiérarchiques non saturés : application aux matériaux cimentaires
Le transport ionique est crucial pour déterminer la durabilité des matériaux à base de ciment et, par conséquent, l'extension de la durée de vie des (infra)structures en béton. Les phénomènes de transport déterminent la capacité de confinement du béton, essentielle à la conception et à la gestion des infrastructures en béton pour la production d'énergie. Dans la plupart des conditions de service, le béton se trouve dans un état non saturé. Un transport anormal a été observé dans les matériaux à base de ciment, et les raisons de ces écarts par rapport au comportement attendu d'autres matériaux poreux peuvent provenir de processus à l'échelle nanométrique.
A ce jour, la majorité des modélisations prédictives de la durabilité ne tiennent pas explicitement compte des processus à l’échelle nanométrique, pourtant fondamentaux pour déterminer les propriétés de transport. Des progrès récents ont été réalisés dans la quantification du comportement de l'eau confinée dans diverses phases présentes dans les systèmes cimentaires. Les silicates de calcium hydratés (C-S-H) sont la principale phase hydratée dans les matériaux à base de ciment et présentent des nanopores dans les gammes microporeuses et mésoporeuses. Cependant, les effets de la désaturation restent encore à élucider pleinement. Une compréhension fondamentale des processus de transport nécessite un cadre multi-échelle dans lequel l'information de l'échelle moléculaire se répercute à travers d'autres échelles pertinentes (en particulier, l'échelle mésoscopique associée à la porosité du gel C-S-H (~nm), la porosité capillaire et la zone de transition interfaciale (~µm) jusqu'à l'échelle macroscopique des applications industrielles dans les matériaux à base de ciment).
L’objectif de ce travail de doctorat est d’évaluer le transport ionique des chlorures, une espèce critique pour la durabilité du béton, en conditions non saturées en combinant des simulations à petite échelle, une modélisation multi-échelle et des expérimentations dans une approche ascendante. Le travail se concentrera sur le C-S-H. Le projet vise à caractériser les effets de la désaturation sur les processus nanométriques qui gouvernent le transport des chlorures.
Modélisation des équilibres de complexation des actinides en milieu nitrique. Application au procédé PUREX
Le code de calcul PAREX+ est un outil majeur dans le domaine de la chimie séparative. Il permet la modélisation et la simulation des procédés de séparation basés sur l’extraction par solvant. Dans ce code, la distribution des espèces d’intérêt entre les phases aqueuse et organique est calculée en tout point du procédé aussi bien en régime établi que dynamique. L’objectif de la thèse est d’améliorer le modèle de distribution présent au sein de ce code. Pour cela une meilleure compréhension des phénomènes mis en jeu au sein des phases organiques et aqueuses est nécessaire ainsi qu’une nouvelle approche pour les prendre en compte dans le modèle. Cette thèse associe donc l’expérimental et la modélisation. L’étudiant intégrera une équipe d’encadrement composée d’experts en chimie séparative et en modélisation. Son travail sera valorisé par l’émission de publications et de participations à des congrès internationaux. A l’issue de cette thèse, l’étudiant aura de solides connaissances dans le domaine de l’extraction par solvant et de sa modélisation qu’il pourra valoriser auprès des industriels ou des organismes de recherche du nucléaire ou dans les autres domaines de la chimie séparative (séparation des terres rares ou hydrométallurgie).