Mesure de la décohérence et de l’intrication quantique dans la photoémission attoseconde
Le projet de thèse est axé sur l'étude avancée de la dynamique de photoémission attoseconde. L'objectif est d'accéder en temps réel aux processus de décohérence induits, par exemple, par l'intrication quantique électron-ion. Pour ce faire, l’étudiant-e développera des techniques de spectroscopie attoseconde utilisant un nouveau laser Ytterbium à taux de répétition élevé.
Sujet détaillé :
Ces dernières années, des progrès spectaculaires ont été réalisés dans la génération d'impulsions attosecondes (1 as=10-18 s), récompensés par le prix Nobel 2023 [1]. Ces impulsions ultracourtes sont générées à partir de la forte interaction non linéaire entre des impulsions laser brèves et intenses et des jets de gaz [2]. Elles ont ouvert de nouvelles perspectives pour l'exploration de la matière à l'échelle de temps intrinsèque de l'électron : la spectroscopie attoseconde permet d'étudier en temps réel le processus quantique de photoémission et de filmer en 3D l'éjection du paquet d'ondes électronique [3, 4]. Cependant, ces études se sont limitées à des dynamiques pleinement cohérentes par manque d'outils expérimentaux et théoriques pour traiter la décohérence et l'intrication quantique. Récemment, deux techniques ont été proposées pour réaliser une tomographie quantique du photoélectron dans son état asymptotique final [5, 6].
L'objectif de ce projet de thèse est de développer la spectroscopie attoseconde afin d'accéder à l'évolution en temps réel de la décohérence et de l'intrication au cours de la photoémission. Les techniques tomographiques seront mises en œuvre sur la plateforme laser ATTOLab à l'aide d'une nouvelle source laser Ytterbium. Cette nouvelle technologie laser émergente offre une stabilité cinq fois supérieure et un taux de répétition dix fois supérieur à celui de la technologie actuelle Titane-Saphir. Ces nouvelles capacités représentent une avancée majeure dans le domaine et permettent, par exemple, d'utiliser des techniques de coïncidence de particules chargées pour étudier la dynamique de la photoémission et de l'intrication quantique avec une précision sans précédent.
Ce projet de thèse s'inscrit dans le cadre du réseau européen QU-ATTO (https://quatto.eu/), récemment financé, qui ouvre de nombreuses perspectives de collaboration avec des laboratoires européens. Des collaborations étroites sont notamment déjà en cours avec les groupes des Profs. Anne L’Huillier à Lund et Giuseppe Sansone à Fribourg. En raison de la règle de mobilité, les candidats ne doivent pas avoir résidé (travail, études) en France plus de 12 mois depuis août 2022.
L'étudiant recevra une solide formation en optique ultrarapide, physique atomique et moléculaire, science attoseconde, optique quantique, et acquerra une large maîtrise des techniques de spectroscopie XUV et de particules chargées.
Références :
[1] https://www.nobelprize.org/prizes/physics/2023/summary/
[2] Y. Mairesse, et al., Science 302, 1540 (2003)
[3] V. Gruson, et al., Science 354, 734 (2016)
[4] A. Autuori, et al., Science Advances 8, eabl7594 (2022)
[5] C. Bourassin-Bouchet, et al., Phys. Rev. X 10, 031048 (2020)
[6] H. Laurell, et al., Nature Photonics, https://doi.org/10.1038/s41566-024-01607-8 (2025)
Synthèse d’alcanes biosourcés à partir d’esters méthyliques d’huiles végétales
Les alcanes ou hydrocarbures sont des molécules essentielles au secteur énergétique (carburants) comme en chimie de spécialité (cosmétiques, adhésifs…) ou en chimie fine. Aujourd’hui, ils sont essentiellement issus de ressources fossiles non disponibles à l’échelle nationale et non renouvelables, leur utilisation participant ainsi au dérèglement climatique. Pour diminuer l’empreinte carbone et renforcer l’autonomie énergétique, la production efficace des hydrocarbures à partir de sources renouvelables et disponibles comme la biomasse apparaît donc comme une alternative intéressante.
Ce projet de thèse se concentre sur le développement de méthodes innovantes pour produire des hydrocarbures biosourcés à partir d'esters méthyliques d'huiles végétales (EMHV). L'objectif principal est d'extruder le dioxyde de carbone des EMHV en une seule étape catalytique, utilisant la lumière comme source d'énergie renouvelable. Le projet est structuré en deux volets : le premier vise à vérifier la compatibilité des systèmes catalytiques pour la rupture de la liaison C–O avec des processus de décarboxylation photocatalytique, tandis que le second se concentre sur la recombinaison des résidus alkyles pour synthétiser des hydrocarbures.
En contribuant à réduire la dépendance aux combustibles fossiles et à diminuer les émissions de gaz à effet de serre, le projet de thèse s’inscrit donc dans la stratégie de diversification des sources d’énergie.
Développement et étude d'un matériau composite laminé intégrant des nanoTubes de carbone pour application en réservoirs cryogéniques
L'utilisation de matériaux composites dans le domaine spatial a conduit à de grandes améliorations de poids. Pour continuer à réaliser un gain de poids significatif, le réservoir cryogénique composite est la prochaine application technologique à atteindre en remplaçant les réservoirs d'ergols cryogéniques en alliage métallique actuels. Les matériaux composites à matrice organique renforcée plus légers (au moins aussi performants d'un point de vue mécanique, thermique, chimique et de résistance à l'inflammation) sont une cible réaliste à atteindre qui a été explorée ces dernières années. De nombreuses approches de recherche tendent à répondre à ce verrou technologique, mais les potentialités des nanotubes de carbone (NTC) en termes de propriétés mécaniques et physiques, doivent être explorées plus en profondeur.
Une première phase d'évaluation de l'intérêt des NTC pour les applications spatiales (collaboration CNES/CEA/I2M/CMP Composite) a été menée afin d'associer des NTC à une matrice cyanate-ester dans des matériaux composites stratifié suivant trois procédés et protocoles de développement de composites stratifiés : (i) le transfert de mats de NTC alignés par pressage à chaud, (ii) la dispersion de NTC enchevêtrés mélangés à de la résine, ou (iii) la croissance de nanotubes alignés directement sur le pli sec. Connaissant les sollicitations mécaniques et thermiques, l'objectif est de démontrer l'efficacité des NTC et l'influence de leurs caractéristiques sur la tolérance aux dommages du matériau apportée par la fonctionnalisation des NTC et consiste à retarder le processus de fissuration du composite à proximité de la couche de NTC et ainsi à bloquer la percolation du réseau de fissuration qui conduit à la perte d'étanchéité. Pour le procédé de développement privilégié identifié, l'objectif de ce travail doctoral est désormais de consolider la fonctionnalisation du matériau par des NTC (forme, densité, etc.) et la compréhension du comportement mécanique (à température ambiante et à basse température) pour le développement du matériau feuilleté intégrant des NTC.
Connaissant l'application finale potentielle comme réservoir cryogénique ou pour l'amélioration de la durabilité des matériaux structuraux dans une double application, des essais pertinents seront réalisés pour démontrer l'impact en termes de développement de dommages et d'étanchéité par rapport au même matériau sans NTC.
Alternatives aux perfluorés pour les traitements d’hydrofugation et oléofugation des textiles utilisés pour la protection corporelle individuelle NRBC
Trouver des alternatives aux composés fluorés (PFAS) concerne des domaines d'application très différents. Parmi eux
le traitement de textiles techniques pour les rendre hydrofuges et oléofuges est un enjeu majeur pour fabriquer
des tenues de protection aux contaminants tant aqueux que huileux. Notre laboratoire développe de telles alternatives en greffant
de manière covalente des molécules sur des fibres sélectionnées parmi celles déjà utilisées pour les textiles techniques. la thèse sera axée autour d'un travail expérimental composé de deux volets. Le premier volet consistera à améliorer et qualifier
au niveau semi-industriel les propriétés hydrofuges et oléofuges déjà obtenues et qualifiées selon les normes en vigueur (glissement de gouttes d'eau et d'huile,
imprégnation lente de gouttes d'huiles) grâce à nos revêtements chimiques nanométriques. Le second volet sera dédié à optimiser la structure du tissage, en relation avec le traitement chimique, pour déterminer le tissage optimal en fonction
des propriétés voulues. Le travail sera effectué en contact étroit avec un industriel du textile technique et avec l'ENSAIT de Roubaix.
Dosimétrie radiologique des accidents de grande échelle : utilisation de la spectroscopie RPE pour le tri de la population par la mesure d'écrans de smartphones.
Lors d’une urgence radiologique de grande ampleur impliquant des sources d’irradiation externe, il est nécessaire de disposer de méthodes permettant d’identifier, parmi la population, les personnes ayant été exposées et nécessitant une prise en charge prioritaire.A ce jour, il n’existe pas de méthodes opérationnelles permettant un tel tri. Les verres des écrans tactiles des smartphones gardent en« mémoire » la trace d’une irradiation aux rayonnements ionisants par le biais de la formation de défauts dits « radio-induits ». La mesure et la quantification de ces défauts ponctuels, notamment par spectroscopie à résonance paramagnétique électronique (RPE),permet d’estimer la dose déposée dans le verre et donc d’estimer l’exposition associée à l’irradiation. Le travail de thèse proposé ici s’intéresse notamment aux verres alkali-aluminosilicates utilisés dans les écrans tactiles des téléphones portables qui sont à ce jour les meilleurs candidats pour développer de nouvelles capacités de mesure dans le contexte de l’accident impliquant un grand nombre de victimes.
Nous nous concentrerons en particulier sur l'identification des défauts ponctuels en fonction du modèle de verre utilisé dans les smartphone par simulation des spectres RPE afin d'optimiser la méthode proposée de dosimétrie.
Dynamique de mouillage à l'échelle nanométrique
Le mouillage dynamique décrit les processus mis en jeu lorsqu’un liquide recouvre une surface solide. C’est un phénomène qui est omniprésent dans la nature, par exemple lorsque de la rosée perle sur une feuille, ainsi que dans de nombreux procédés d’intérêt industriel, depuis l’étalement d’une peinture sur un mur jusqu’à l’élaboration de procédés de revêtement de haute performance en nanotechnologie. Il est aujourd’hui relativement bien compris dans le cas de surfaces solides modèles parfaitement lisses et homogènes, mais pas dans le cas de surfaces réelles qui présentent des rugosités et/ou des hétérogénéités chimiques, pour lesquelles une modélisation fine des mécanismes reste un défi majeur. L’objectif principal de cette thèse est de comprendre comment la rugosité nanométrique influence la dynamique du mouillage.
Ce projet repose sur une approche interdisciplinaire combinant physique et chimie des surfaces. Le (La) doctorant(e) mènera des expériences modèles systématiques, associées à des outils de visualisation et de caractérisation multi-échelles (microscopie optique, AFM, réflectivité de rayons-X et neutrons…).
Grâce à la complémentarité des approches expérimentales, cette thèse permettra de mieux comprendre les mécanismes fondamentaux de dissipation d’énergie à la ligne de contact, depuis l’échelle nanométrique jusqu’à l’échelle millimétrique
Comprendre les signaux émis par les liquides en mouvement
L’élasticité est une des plus anciennes propriétés physiques de la matière condensée. Elle s’exprime par une constante G de proportionnalité entre la contrainte appliquée (s) et la déformation (?) : s = G.? (loi de Hooke). L'absence de résistance à une déformation en cisaillement (G’ = 0) indique un comportement de type liquide (modèle de Maxwell). Longtemps considérée comme propre aux solides, une élasticité a été récemment identifiée dans les liquides à l’échelle submillimétrique [1].
L’identification d’élasticité de cisaillement (G’ non nul) à petit échelle est une promesse de découvertes de nouvelles propriétés solides des liquides. Ainsi, nous explorerons la réponse thermique des liquides [2,3], exploiterons la capacité de conversion de l’énergie mécanique en variations de température et élaborerons une nouvelle génération d’outils micro-hydrodynamiques.
A l’échelle nanoscopique, nous étudierons l’influence de la surface en contact avec le liquide (solide/liquide, liquide/liquide). Il sera question d’étudier par des méthodes uniques comme la diffusion inélastique neutrons et rayonnement Synchrotron, la dynamique de l’interface solide-liquide en utilisant de Très Grandes Installations de Recherche comme l’ILL ou l’ESRF, ainsi que par microscopie (AFM). Enfin, nous renforcerons nos collaborations avec les théoriciens, notamment avec K. Trachenko du Queen Mary Institute « Top 10 Physics World Breakthrough » et A. Zaccone de l’Université de Milan.
Ce sujet est en relation à des applications liées au mouillage, aux effets thermiques et au transport du liquide à petite échelle
Développement et caractérisation d'une ligne de lumière stabilisée à 13,5 nanomètres portant un moment angulaire orbital
La gamme d'énergie de photons de l'extrême ultraviolet (EUV, 10-100 nm) est cruciale pour de nombreuses applications allant de la physique fondamentale (attophysique, femto-magnétisme) aux domaines appliqués telles que la lithographie et la microscopie à l'échelle du nanomètre. Cependant, il n'existe pas de source naturelle de lumière dans ce domaine spectral sur Terre, car les photons sont fortement absorbés par la matière, ce qui nécessite un environnement sous vide. Il faut donc s'en remettre à des sources coûteuses, telles que les synchrotrons, les lasers à électrons libres ou les plasmas générés par des lasers intenses. La génération d'harmoniques laser d'ordre élevé (HHG), découverte il y a 30 ans et récompensée par le prix Nobel de physique en 2023, est une alternative prometteuse en tant que source de rayonnement EUV à l'échelle du laboratoire. Basée sur une interaction fortement non linéaire entre un laser de très courte durée et un gaz atomique, elle permet l'émission d'impulsions EUV d'une durée allant de la femtoseconde à l'attoseconde, avec des propriétés de cohérence très élevées et des flux relativement importants. Malgré des recherches intensives qui ont permis de comprendre clairement le phénomène, son utilisation a jusqu'à présent été essentiellement circonscrite aux laboratoires. Pour combler le fossé qui nous sépare des applications industrielles, il faut accroître la fiabilité de ces lignes de lumière, soumises à d'importantes fluctuations en raison de la forte non-linéarité du mécanisme, et développer des outils pour mesurer et contrôler leurs propriétés.
Le CEA/LIDYL et la PME Imagine Optic ont récemment réuni leur expertise dans un laboratoire commun afin de développer une ligne de faisceau EUV stable dédiée à la métrologie et aux capteurs EUV. Le laboratoire NanoLite, hébergé au CEA/LIDYL, est basé sur une ligne de faisceau HHG compacte à haut taux de répétition fournissant des photons EUV autour de 40eV. Plusieurs capteurs de front d'onde EUV ont été étalonnés avec succès au cours des dernières années. Cependant, de nouveaux besoins sont apparus récemment, entraînant la nécessité de moderniser la ligne de faisceau.
Le premier objectif du doctorant sera d'installer une nouvelle géométrie HHG sur la ligne de faisceau afin d'améliorer sa stabilité et son efficacité globales et d'augmenter l'énergie des photons à 92eV, une cible en or pour la lithographie. Il mettra ensuite en œuvre la génération d'un faisceau EUV porteur d'un moment angulaire orbital et améliorera le détecteur d'Imagine Optic pour caractériser son contenu en OAM. Enfin, avec l'aide des ingénieurs d'Imagine Optic, il développera une nouvelle fonctionnalité pour leurs capteurs de front d'onde afin de permettre la caractérisation de grands faisceaux.
Caractérisation avancée des domaines ferroélectriques dans les couches minces à base de HfO2
Ferroelectric random access memories (FeRAM) based on hafnium zirconium oxide (HZO) are intrinsically ultra-low power thanks to the voltage switching mechanism, the scaling potential of HZO to below 10 nm and full CMOS compatibility. In addition, they demonstrate low latency necessary for a wide variety of edge logic and memory applications. Understanding the underlying mechanisms and kinetics of ferroelectric domains switching is essential for intelligent FeRAM design and optimal performance.
This thesis focuses on the comprehensive characterization of ferroelectric (FE) domains in ultra-thin HZO films. The student will use several surface imaging techniques (piezoelectric force microscopy, PFM, low energy electron microscopy, LEEM, and x-ray photoemission electron microscopy, PEEM) combined with advanced operando characterization methods (time-resolved detection coupled with synchrotron radiation) for this purpose. This project will mark an important progress on the fundamental research on the polarization switching mechanisms of ultra-thin hafnia-based FE layer, elucidating the specific effects of the metal electrode/FE layer interface in the electrostatic behaviour of the studied capacitors. It will ultimately allow a significant breakthrough on the industrial development of ferroelectric emerging memories, essential for large-scale artificial intelligence (AI) applications.
Influence de la densité d'ionisation dans l'eau sur des solutés fluorescents. Application à la Détection de rayonnements alpha
La localisation et l’identification rapide, à distance, des sources d’émission de particules alpha et beta sur les surfaces ou des cavités humides ou dans des solutions, dans des installations nucléaires en démantèlement, ou à assainir, est un véritable enjeu.
Le projet de thèse proposé vise à développer un concept de détection à distance d'une lumière de fluorescence issue de processus de radiolyse de l'eau sur des molécules ou des nano-agents. La caractérisation temporelle par des mesures de durées de vie de fluorescence permettra d’attribuer la détection à un type de rayonnement, dépendant de son transfert d'énergie linéique (TEL). Dans le pic de Bragg des rayonnements alpha où le TEL est maximal, la densité d'ionisation due à ce TEL influence la durée de vie de fluorescence. Cependant, des effets de débits de dose seront aussi à considérer.
Des molécules et nanoparticules candidates à former des produits fluorescents et sensibles à la densité d’ionisation et de radicaux produits dans les traces à temps très courts, seront identifiées par un travail guidé de bibliographie, puis testées et comparées par des mesures. Les mesures spectrales (absorption et fluorescence) et des durées de vie de fluorescence des espèces fluorescentes correspondantes seront réalisées en utilisant la méthode TCSPC (Time Corelated Single Photon Counting) multicanale (16 canaux). Des faisceaux d'ions ou des particules alpha provenant de sources scellées seront utilisés pour faire une preuve de concept dans le cadre du programme CEA assainissement/démantèlement.