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Caractérisation des étapes de nucléation et de croissance de nanoparticules colloïdales de PuO2 en milieu aqueux

Chimie Instrumentation Physique de l’état condensé, chimie et nanosciences Sciences pour l’ingénieur

Résumé du sujet

L’étude des propriétés structurales et physico-chimiques des nanoparticules de dioxyde de plutonium (PuO2) présente un intérêt pour la clarification des schémas de migration de cet élément radioactif à vie longue dans l’environnement mais aussi pour le développement de combustibles nucléaires avancés. Des études très récentes ont permis d’apporter des informations structurales essentielles sur les suspensions colloïdales résultant de l’hydrolyse du Pu(IV) désormais décrites comme étant composées de nanoparticules cristallines de PuO2 stabilisées, mesurant env. 2 nm de diamètre et présentant un désordre structural lié à un effet de surface (rapport S/V important pour les particules inférieures à 10 nm). Les propriétés d’hydrolyse complexes du Pu(IV) peuvent en effet conduire à la formation d’oligomères pouvant ensuite condenser sous la forme de suspensions colloïdales extrêmement stables. Le mécanisme de formation de ces espèces en phase aqueuse n’est cependant pas clairement identifié et de récents travaux suggèrent que leur accumulation résulte de l’interaction de clusters nanométriques de Pu (i.e. des complexes polynucléaires oxohydroxo- de Pu).

Le but principal de ce projet vise à développer une cellule de mesure qui permettra de déclencher l’hydrolyse du Pu(IV) sur une ligne synchrotron (MARS/SOLEIL) et à sonder ensuite les étapes de nucléation et de croissance des nanoparticules colloïdales de PuO2 par diffusion des rayons X aux petits angles (SAXS) et par spectroscopie d’absorption X (XAS).

Laboratoire

Institut de Chimie Séparative de Marcoule (DES)
ICSM (DES)
Laboratoire de Sonochimie en Fluides Complexes
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