Etude et modélisation de la spéciation du tritium issu du dégazage des déchets tritiés

Le tritium, isotope radioactif de l'hydrogène, est utilisé comme combustible pour la fusion nucléaire, notamment dans le réacteur de recherche ITER, en construction à Cadarache. Sa petite taille lui permet de diffuser facilement dans les matériaux, ce qui entraînera, après la phase d’exploitation d'ITER, la production de déchets contenant du tritium.

Pour optimiser la gestion de ces déchets tritiés, le CEA développe des solutions technologiques visant à extraire et recycler le tritium, ainsi qu'à limiter sa migration vers l'environnement. L'efficacité de ces solutions dépend en grande partie de la forme chimique sous laquelle le tritium est libéré. Les retours d’expérience sur le dégazage du tritium provenant de différents types de déchets montrent qu'il se libère sous deux formes chimiques principales : l’hydrogène tritié (HT) et la vapeur d’eau tritiée (HTO), dans des proportions variées.

Cependant, les mécanismes qui déterminent la répartition du tritium entre ces deux espèces ne sont pas bien compris. Plusieurs facteurs, comme les concentrations en oxygène et en eau, la nature et l'état de surface des déchets, ainsi que la concentration en tritium, peuvent influencer cette spéciation.

Les objectifs de cette thèse sont donc les suivants :
- Identifier les phénomènes affectant la spéciation du tritium lors du dégazage des déchets tritiés.
- Mener une étude expérimentale pour vérifier les hypothèses formulées.
- Développer un modèle numérique pour prédire les proportions d'HT et HTO relâchées, afin d'optimiser la gestion de ces déchets.

La thèse sera réalisée au sein de l’Institut IRESNE (Institut de Recherche sur les Systèmes Nucléaires pour la production d’Énergie bas carbone) sur le site du CEA à Cadarache, dans un laboratoire spécialisé dans l’étude du tritium. Le doctorant évoluera dans un environnement scientifique stimulant et pourra valoriser ses travaux de recherche. Le(a) candidat(e) doit être titulaire d'un diplôme d'ingénieur ou d'un master 2 en Génie Chimique, Génie des procédés ou Chimie.

Modélisation du flux d’imbibition en accident grave par expérimentation à effets séparés

L’énergie nucléaire est un des piliers de la transition énergétique car elle est faiblement carbonée. Elle nécessite des études de sûreté poussées, en particulier sur le sujet des accidents nucléaires graves hypothétiques. Ces scénarios postulent la fonte du cœur et la formation d’un corium (magma de matériaux radioactifs fondus). La compréhension du comportement du corium est un élément clef de la sûreté.
A l’institut IRESNE du CEA Cadarache, l’installation MERELAVA permet d’étudier une stratégie de mitigation d’accident par aspersion du corium par le haut. Un bain de corium prototypique (comprenant de l’uranium appauvri) est refroidi par aspersion d’eau, dans des conditions réalistes. Ce dispositif permet d’étudier les interactions complexes entre le corium, l’eau et le béton sacrificiel situé dessous.
Dans ce cadre, le phénomène d’imbibition joue un rôle central dans le refroidissement du corium. Lors de l’aspersion, la croûte solidifiée se fissure, l’eau s’infiltre dans le réseau de fissures et s’évapore, ce qui augmente significativement le flux de chaleur extrait par rapport à un mécanisme de conduction. Pourtant, les modèles actuels décrivent mal ce mécanisme et peinent à prédire son impact ; en raison notamment du caractère fortement multi-physique du phénomène.
Cette thèse vise à étudier l’imbibition via des expériences dédiées sur MERELAVA qui permettront de caractériser la croûte formée et en mesurant le flux d’imbibition sur matrices imprimées en 3D représentatives. L’objectif est d’améliorer le modèle physique existant, dont les résultats seront comparés à des données expérimentales complexes. La thèse se déroulera au Laboratoire d’études et d’expérimentation pour les accidents graves de l’institut IRESNE (CEA Cadarache). Le candidat devra maîtriser la mécanique des fluides et la thermique.

Métamatériaux légers et résistants à architectures innovantes fabriqués par fabrication additive pour environnements contraints

Les contraintes environnementales, la hausse des coûts des matières premières et la nécessité de réduire l’empreinte carbone incitent à concevoir des matériaux plus poreux, alliant légèreté et tenue mécanique. Ces matériaux répondent aux besoins de secteurs stratégiques tels que l’aéronautique, le spatial, les transports, l’énergie et les instruments de physique de haute performance.

Les métamatériaux mécaniques, constitués de structures en microtreillis obtenues par impression 3D, offrent un potentiel unique pour relever ces défis. En modulant la topologie de leurs réseaux internes, il devient possible d’atteindre des rapports rigidité/densité supérieurs à ceux des matériaux conventionnels et d’adapter leur architecture pour viser des propriétés mécaniques ou fonctionnelles spécifiques.

Cette thèse s’inscrit dans cette dynamique d’innovation. Elle vise à développer des métamatériaux métalliques ultralégers dont l’architecture est optimisée pour maximiser les performances mécaniques tout en conservant une isotropie assurant un comportement prévisible grâce aux outils classiques d’ingénierie, notamment le calcul par éléments finis, la simulation numérique et les approches multiéchelles. L’approche s’appuie sur une expertise reconnue au sein du CEA, en particulier à l’IRAMIS et à l’IRFU/DIS, dans la conception de métastructures aléatoires isotropes et leur mise en forme par fabrication additive métallique.

En combinant mécanique numérique, conception avancée, fabrication additive multiprocédés et caractérisations in situ, cette thèse vise à repousser les limites actuelles de la conception et de la fabrication de structures métalliques complexes.

Etude de nouveaux concepts d’extracteurs liquide-liquide miniaturisables et parallélisables

Dans le processus de développement de procédés, leur miniaturisation représente un fort enjeu pour la RetD en amont.
En effet, la miniaturisation des procédés présente de nombreux avantages, en termes de réduction des volumes de matières premières, de gestion des déchets, possibilités de criblage, automatisation et de sécurité pour le personnel.
A ce jour, le procédé d’extraction liquide-liquide à contre-courant n’a pas de solution convaincante de miniaturisation alors que les applications sont nombreuses : en pharmacie, synthèse chimique, nucléaire ou médecine nucléaire.
Le CEA-ISEC à Marcoule a développé de nouveaux outils microfluidiques pour réaliser ces opérations de façon simple et opérationnelle en se basant sur la compréhension fine des instabilités des écoulements diphasiques dans des capillaires.
Ce sujet d’étude sur 3 ans propose :
- D’expérimenter, comprendre et modéliser finement les écoulements et transferts de masse
- D’optimiser puis transposer les phénomènes à des volumes industriellement impactants
- Publier et participer à des congrès internationaux
Le doctorant bénéficiera d’un apprentissage du monde de la recherche dans une équipe valorisant la qualité dans l’encadrement et le devenir de ses doctorants, dans une équipe pluridisciplinaire allant du génie des procédés à l’instrumentation et avec des projets allant de la recherche à l’industrie.
Des compétences générales en génie chimique et transfert de masse sont requises. Des compétences de collaboration avec nos partenaires académiques seront essentielles à la réussite du projet d’étude.

Vers des plateformes microfluidiques automatisées et reconfigurables pour l'étude et le développement de procédés de traitement/recyclage du combustible nucléaire

L’objectif principal de ce travail de thèse est la conception et le développement d’une première plateforme microfluidique automatique et reconfigurable, dédiée à la recherche et au développement pour le cycle du combustible nucléaire. Dans un contexte où la maîtrise des procédés nucléaires reste un enjeu essentiel, tant pour la production d’énergie que pour la gestion durable des matières nucléaires, les dispositifs microfluidiques apparaissent comme une voie particulièrement prometteuse. Ces laboratoires autonomes sur puce ont déjà démontré leur potentiel dans des domaines variés comme la chimie, la science des matériaux ou la biologie. Leur adaptation aux procédés nucléaires permettrait de réduire les risques d’exposition aux rayonnements, de limiter la production de déchets et d’optimiser les ressources en multipliant les expériences, de manière sûre, rapide et reproductible. Depuis une dizaine d’années, le DMRC mène des études phénoménologiques sur les principales étapes du procédé (dissolution, extraction par solvant, précipitation, etc.) en utilisant des dispositifs microfluidiques. Il a également développé des PhLoCs (Photonic-Lab-on-Chips), permettant de miniaturiser plusieurs techniques analytiques (spectroscopie UV-Vis, LES, holographie, etc.) et d’assurer un suivi en ligne des phénomènes étudiés. Cependant, aucune plateforme véritablement autonome et totalement automatisée ne permet aujourd’hui de combiner procédés et suivi analytique intégré.
L’objectif de la thèse est donc de franchir ce cap en concevant un dispositif modulaire, où plusieurs puces fonctionnelles pourront être associées pour réaliser à la fois des étapes du procédé (par ex. la séparation uranium/plutonium) et des mesures en ligne, dans une configuration flexible et adaptée aux environnements nucléaires. En parallèle, de nouvelles techniques instrumentales (FTIR, UV-Vis-NIR, etc.) seront intégrées directement sur puce, afin d’étudier des étapes critiques comme la dégradation des solvants. Ce projet ambitionne ainsi de poser les bases de plateformes microfluidiques de nouvelle génération, alliant sûreté, modularité et performance au service de la recherche nucléaire. À l’issue de cette thèse, le candidat aura développé une expertise unique en microfluidique appliquée aux procédés nucléaires, combinant instrumentation optique et automatisation. Ces compétences ouvriront des perspectives solides dans la recherche et l’ingénierie des procédés innovants.

Conception et Optimisation d'un Procédé Innovant pour la Capture du CO2

Dans une enquête réalisée en 2023 par la BEI, deux tiers des jeunes français ont affirmé que l’impact climatique des émissions de leur potentiel futur employeur est un facteur important au moment de choisir un emploi. Mais pourquoi s’arrêter là quand vous pouvez choisir de travailler activement pour la réduction de ces émissions, tout dans le cadre d’un sujet de recherche riche et passionnant ? Au Laboratoire de Simulation de Procédés et analyse de Systèmes, nous proposons une thèse qui vise à concevoir et ensuite à optimiser un procédé pour la capture du CO2 dans les rejets gazeux des industries. Son principe de fonctionnement dérive du procédé « Benfield » pour la capture du CO2. Nous proposons des conditions opératoires optimisées pour lesquels le procédé Benfield serait plus performant. Le deuxième axe d’innovation consiste dans une étude de couplage thermique avec une installation industrielle disposant de la chaleur à céder.

La recherche sera menée en collaboration avec le CEA de Saclay et le Laboratoire de Génie Chimique (LGC) à Toulouse. Dans un premier temps, le thésard va réaliser des travaux de simulation numérique à l’aide d’un logiciel de simulation de procédé (ProSIM). Ensuite, il pourra explorer et proposer différentes solutions pour minimiser le besoin énergétique du procédé. Les schémas de procédé obtenus pourront être validés expérimentalement au LGC, où le thésard sera encadré par des experts en procédé de transfert liquide-gaz. Il sera responsable de mettre en place un montage expérimental à l’échelle pilote pour acquérir des données sur les étapes d’absorption et désorption en colonne, avec un garnissage de structure innovante conçu par la fabrication additive. Il conduira lui-même les manips et pourrait éventuellement encadrer un stagiaire pour le support aux acquisitions expérimentales.

Si vous êtes passionné du Génie de Procédés et que vous cherchez un sujet de thèse stimulant et de grand impact pour la société, postulez et intégrez nos équipes !

Méthodes de synthèse de turbulence des milieux poreux à partir de simulations fines pour la modélisation multi-échelle des cœurs nucléaires

La production d'électricité par l'énergie nucléaire joue un rôle crucial dans la transition énergétique, grâce à son faible impact carbone. Pour améliorer continuellement la sécurité et les performances, il est indispensable de développer de nouvelles connaissances et outils.
Le cœur d'un réacteur nucléaire est constitué de milliers de crayons combustibles traversés par un écoulement turbulent. Ce flux peut provoquer des vibrations, pouvant entrainer une usure. Deux échelles d'écoulement sont identifiées : une échelle locale, où le fluide interagit avec les crayons, et une échelle globale, représentant la distribution de l’écoulement dans le cœur. L'échelle locale nécessite des simulations CFD et un couplage fluide-structure, tandis que l'échelle globale peut être modélisée par des approches moyennes, comme les simulations de milieux poreux.
Les simulations couplées d'interaction fluide-structure (FSI) à l'échelle CFD sont limitées à de petits domaines. Pour surmonter cette limitation, des approches multi-échelles sont requises, combinant simulations de milieu poreux à grande échelle et simulations CFD détaillées à petite échelle. L'objectif de la thèse est de développer des méthodes pour synthétiser la turbulence à partir des résultats des simulations de milieu poreux, afin d'améliorer les conditions aux limites pour les simulations CFD. Le candidat étudiera d'abord comment les modèles de turbulence existants peuvent fournir des détails sur le flux turbulent à l'échelle du composant, puis comment synthétiser la turbulence pour les simulations CFD locales.
Ce projet de thèse fait l’objet d’une collaboration entre l'institut IRESNE (CEA) et l’ASNR. La thèse sera réalisée sur le site de Cadarache (principalement à l'ASNR). Le financement sera assuré par un MSCA Doctoral Network. Le doctorant sera intégré dans un réseau de 17 doctorants, pour être éligible le candidat devra avoir résider au maximum 12 mois sur les 36 derniers en France.

Couplage entre transfert de masse et hydrodynamique diphasique : investigation expérimentale et validation/calibration de modèles

Dans le contexte de la transition énergétique et de la place cruciale du nucléaire dans un mix énergétique décarboné, comprendre, puis réfléchir à l’atténuation des potentielles conséquences de tout accident conduisant à la fusion, même partielle, du cœur d’un réacteur représente une direction de recherche impérative.
Lors d'un accident avec fusion du cœur, un bain de matière en fusion, appelée corium, peut se former en fond de cuve. Le bain de corium n'est pas homogène et peut se stratifier en plusieurs phases immiscibles. La composition du bain peut évoluer au cours du temps par assimilation progressive de matériaux. Avec l'évolution de la composition globale du corium les propriétés des différentes phases évoluent. Ceci peut induire un réarrangement vertical des phases. Lors de ce réarrangement des gouttes peuvent se former à partir d’une phase et traverser l'autre. L'ordre des phases ainsi que leurs mouvements sont de première importance, car ils influencent grandement les flux thermiques transmis à la cuve. Mieux comprendre ces phénomènes permet d'améliorer la sûreté des réacteurs actuels et futurs.
Des modélisations ont déjà été réalisées, mais elles manquent de validation et de calibration. Les expériences prototypiques (avec des matériaux réellement présents dans un réacteur) sont difficiles à mettre en place et à court terme aucune n'est prévue. Le présent sujet de thèse propose d’étudier expérimentalement, d’une part les transferts de masse entre une goutte et le milieu continu qu’elle traverse et d’autre part la formation des gouttes. Un système simulant à base d'eau est envisagé pour permettre une instrumentation locale. Le but est de valider et calibrer les modèles existants, voire en développer de nouveaux, avec en ligne de mire la possibilité de capitaliser ces résultats dans la plateforme logiciel PROCOR. Le dispositif expérimental serait construit et opéré au laboratoire LEMTA de l'université de Lorraine où le doctorant serait détaché.
La thèse sera principalement expérimentale avec un volet utilisation de codes pour leur calage, et validation, mais aussi la création de l’expérience. Cette thèse se déroulera en collaboration entre les laboratoires LMAG du CEA IRESNE Cadarache et LEMTA de l’université de Lorraine. Le doctorant sera basé au LEMTA à Nancy, où les expériences seront réalisées, tout en étant salarié CEA. Le doctorant profitera ainsi à la fois des compétences du LEMTA en ce qui concerne le développement de dispositifs expérimentaux, les transferts dans les fluides et la métrologie, ainsi que des compétences du LMAG en ce qui concerne la modélisation des transferts de masses, la mise en équation, la simulation numérique notamment dans le domaine des accidents nucléaires graves. Le doctorant interagira régulièrement avec les équipes du CEA qui suivront de près son travail. Il sera donc amené à régulièrement se rendre sur le site CEA de Carache.
Il sera intégré à un environnement dynamique composé de chercheurs et d'autres doctorants. Le candidat devra avoir des connaissances en phénomènes de transferts (de masses notamment), ainsi qu'une appétence certaine pour les sciences expérimentales.

Modélisation multiphysique du frittage du combustible nucléaire : effet de l’atmosphère sur la cinétique du retrait

Les combustibles de dioxyde d’uranium (UO2), utilisés dans les centrales nucléaires sont des céramiques, dont le frittage en phase solide est une étape-clé de la fabrication. L’étape de frittage consiste en un traitement thermique sous pression partielle contrôlée de O2 permettant de consolider, densifier le matériau et faire grossir les grains de UO2. Le grossissement des grains induit la densification du matériau (fermeture des pores) et le retrait macroscopique de la pastille. Si le compact (poudre comprimée par pressage avant le frittage) admet de fortes hétérogénéités de densité, une différence de densification dans la pastille peut avoir lieu entraînant un retrait différentiel et l’apparition de défauts. De plus, l'atmosphère de frittage, c'est-à-dire la composition du gaz dans le four, impacte la cinétique de grossissement des grains et donc le retrait de la pastille. Ainsi, une simulation avancée permettrait d'améliorer la compréhension des mécanismes observés ainsi que d'optimiser les cycles de fabrication.

Cette thèse se consacre à la mise en place d’un modèle thermique-chimique-mécanique du frittage pour simuler l’impact de la composition et les propriétés physiques de l’atmosphère sur la densification du combustible à l’échelle de la pastille. Cette échelle nous permettra de considérer les gradients de densité issus du pressage, mais également de prendre en compte la cinétique de diffusion d’oxygène impactant localement la vitesse de densification qui elle-même impactera le processus de transport. Une simulation multiphysique est nécessaire pour simuler le couplage de ces phénomènes.

Ce travail de thèse sera mené au sein du Laboratoire commun MISTRAL (Aix-Marseille Université/CNRS/Centrale Marseille et l'institut IRESNE du CEA-Cadarache). Le doctorant valorisera ses résultats au travers de publications et participations à des congrès et aura acquis de solides compétences qui sont recherchées et valorisables dans un grand nombre de domaines académiques et industriels.

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