Effet de la radiolyse de l’eau sur le flux d’absorption d’hydrogène par les aciers inoxydables austénitiques en réacteur nucléaire à eau pressurisée
Dans les réacteurs nucléaires à eau pressurisée, les éléments constitutifs du cœur sont exposés à la fois phénomènes de corrosion en milieu primaire, de l’eau pressurisée sous 150 bar et 300 °C environ, et à un flux neutronique. Les aciers inoxydables du cœur subissent des dommages dus à la combinaison du bombardement neutronique et de la corrosion. De plus, la radiolyse de l’eau peut impacter les mécanismes et cinétiques de corrosion, la réactivité du milieu et a priori les mécanismes et cinétique d’absorption d’hydrogène par ces matériaux. Ce dernier point, non étudié encore, peut s’avérer problématique car l’hydrogène en solution solide dans l’acier peut conduire à la modification (et la dégradation) des propriétés mécaniques de l’acier et induire une fissuration prématurée de la pièce. Cette thèse très expérimentale sera centrée sur l’étude de l’impact des phénomènes de radiolyse sur les mécanismes de corrosion et de prise d’hydrogène d’un acier inoxydable 316L exposé au milieu primaire sous irradiation. L’hydrogène sera tracé par le deutérium, et l’irradiation neutronique simulée par irradiation électronique sur accélérateurs de particules. Une cellule perméation existante sera reconfigurée pour permettre de mesurer in operando par spectrométrie de masse le flux de perméation de deutérium à travers un échantillon exposé au milieu primaire simulé en conditions de radiolyse. La distribution de l’hydrogène dans le matériau, ainsi que la nature des couches d’oxydes formées, seront analysées finement à l’aide des techniques de pointe disponibles au CEA et dans les laboratoires partenaires. Le(a) doctorant(e) devra in fine (i) identifier les mécanismes en jeu (corrosion et entrée d’hydrogène), (ii) en estimer les cinétiques et (iii) modéliser l’évolution du flux d’hydrogène dans l’acier fonction de l’activité de la radiolyse.
Simulation numérique polycristalline du comportement mécanique des gaines des crayons combustibles des réacteurs à eau pressurisée
Les crayons combustibles des réacteurs nucléaires à eau pressurisée sont constitués de pastilles d’oxyde d’uranium empilées dans des tubes en alliages de zirconium. En réacteur, ces matériaux subissent des sollicitations mécaniques conduisant à leur déformation irréversible. Afin de garantir la sureté et augmenter la performance des réacteurs, ces déformations doivent être modélisées et prédites de la façon la plus précise possible. De façon à encore améliorer la prédictivité des modèles, le caractère polycristallin de ces matériaux ainsi que les mécanismes physiques de déformation doivent être pris en compte. C’est l’objectif de cette étude qui consiste à développer un modèle numérique multi-échelle à base physique de la gaine des crayons combustible.
Le comportement mécanique des matériaux métalliques est généralement modélisé en considérant ceux-ci comme homogènes. Or, les phénomènes de plasticité cristalline à l’échelle des grains ainsi que le caractère polycristallin de ces matériaux pilotent au premier ordre leur comportement. Afin de prendre en compte leur caractère hétérogène, des modèles polycristallins, auto-cohérents en champ moyen, basés sur la théorie de l’homogénéisation des matériaux hétérogènes sont utilisés depuis de nombreuses années. Récemment, un modèle polycristallin, développé dans un cadre linéaire et isotherme, a pu être couplé à des calculs par éléments finis 1D axisymétriques pour simuler la déformation des gaines en réacteur. Un historique de chargement mécanique complexe, imitant les sollicitations subies par la gaine, a pu être simulé.
L’objectif de ce travail de thèse est d’étendre le domaine d’application de ce modèle notamment en l’appliquant à un cadre non-linéaire afin de simuler des sollicitations à forte contrainte, de l’étendre à des sollicitations anisothermes mais également de réaliser des simulations par éléments finis en 3D avec en chaque élément et chaque pas de temps une simulation par le modèle polycristallin. Ces développements théoriques et numériques seront finalement appliqués à la simulation du comportement des crayons combustibles en situation de rampe de puissance grâce à son intégration à une plateforme logiciel utilisée pour des applications industrielles. Cette approche permettra de mieux évaluer les marges disponibles pour faire fonctionner le réacteur de façon plus flexible, permettant ainsi de s’adapter à l’évolution du mix énergétique et cela en toute sécurité.
Modélisation chimie-mécanique du couplage entre carbonatation, corrosion des armatures et fissuration d’un milieu cimentaire
La corrosion des armatures est une des principales causes de dégradation prématurée des infrastructures en béton, y compris dans le domaine nucléaire où le béton est largement utilisé dans les enceintes de confinement et les structures de stockage de déchets. La carbonatation due à la pénétration du CO2 dans le béton entraîne une baisse du pH de la solution porale, favorisant la corrosion des armatures. Cette corrosion entraine la formation de produits expansifs pouvant provoquer la fissuration du matériau. Le travail de thèse, proposé dans le cadre d’une collaboration au sein d’un projet européen entre le CEA de Saclay, l'École des Mines de Paris - PSL et l'IRSN, vise à développer un modèle numérique pour simuler ces phénomènes. Le modèle combine un code de transport réactif (Hytec) et un code d'éléments finis (Cast3M) pour étudier les effets locaux de la corrosion par carbonatation sur la fissuration du béton. Ce projet s’appuiera sur des travaux expérimentaux réalisés en parallèle permettant de recueillir des données pour identifier les paramètres et valider le modèle. La première partie du travail se concentrera sur la modélisation de la carbonatation des matériaux cimentaires en conditions insaturées, tandis que la deuxième portera sur la corrosion des armatures due à la baisse de pH induite par cette carbonatation. Le modèle décrira la croissance des produits de corrosion et leur expansion induisant des contraintes dans le béton et une possible microfissuration.
Ce projet de recherche s'adresse à un doctorant souhaitant développer ses compétences en science des matériaux, avec une forte composante en modélisation et simulations numériques multi-physiques et multi-échelles. La thèse sera réalisée principalement au CEA de Saclay et à l'École des Mines de Paris – PSL (Fontainebleau).
Physique des matériaux pérovskites pour la radiographie médicale : étude expérimentale du gain de photoconduction
La radiographie est la modalité d’imagerie médicale la plus utilisée. Elle sert à établir des diagnostiques, à suivre l’évolution de pathologies et à guider certaines interventions chirurgicales.
L’objectif de cette thèse est d’étudier un matériau semi-conducteur de la famille des pérovskites pour la conversion directe des rayons X en signal électrique. L’intégration de ce matériau dans des dispositifs imageurs permettra d’améliorer la résolution spatiale des radiographies et d’augmenter le signal, donc de mieux traiter les patients. Les prototypes d’imageurs X fabriqués au CEA permettent déjà d’obtenir des images radiographiques mais leur performances sont limités par l’instabilité temporelle du courant dans le matériau détecteur.
Votre travail consistera à étudier théoriquement et expérimentalement les mécanismes responsables du gain de photoconduction et de la dérive du photocourant dans des couches pérovskites épaisses. Pour cela vous devrez adapter les bancs de caractérisations electro-optiques de notre laboratoire et analyser les données collectées. Vous aurez également l’opportunité de réaliser des caractérisations avancées dans le cadre de collaborations avec des laboratoires spécialisés en France et à l’étranger. Les résultats de cette thèse permettront d’avancer dans la compréhension du matériau et de guider son élaboration pour réaliser des imageurs X performants.
Amélioration d’explosifs par structuration des cristaux avec le procédé d’Evaporation Flash de Spray
De nouvelles voies de formulation de matériaux énergétiques sous forme de granulés de RDX enrobés d’ONTA et d’aluminium enrobé d’ONTA ont été identifiées dans la littérature chinoise et coréenne. La vitesse de détonation annoncée pour un explosif formulé à partir de granulés ONTA-HMX en rapport 1:1 molaire est supérieure à celle de l’octogène avec une sensibilité au choc proche de celle de l’ONTA, ce qui est prometteur dans l’optique de nouveaux explosifs à usage conventionnel.
Nous avons réalisé des simulations thermochimiques de compositions HMX-ONTA-Al à différents taux d’HMX qui montrent une nette amélioration des performances balistiques et de brisance par rapport à l’octogène et la composition PBXN109, sans dégrader les effets de souffle. Ces travaux mettent en exergue une nouvelle voie de formulation permettant d’allier une performance accrue des explosifs et une faible sensibilité (celle de l’ONTA).
La technique d’Evaporation Flash de Spray (SFE en anglais) développée par le laboratoire NS3E (Nanomatériaux pour des Systèmes Sous Sollicitations Extrêmes) sous tutelle de l’ISL, du CNRS et de l’Université de Strasbourg (UAR 3208) permet d’obtenir une structuration de l’explosif à l’échelle micrométrique à nanométrique. La thèse de Maxime Blanchon (2021-2024) a permis de produire les premières structures cœur-coquilles HMX-ONTA avec un ratio molaire 1:1. Les poudres obtenues présentent une sensibilité intermédiaire entre le HMX et l’ONTA avec des performances détoniques en accord avec la thermochimie, tout en conservant la capacité à détoner sous forme de charges de 3 mm de diamètre.
Ce travail constitue un sujet de thèse novateur et en rupture technologique avec ce qui se fait actuellement. Il est proposé de poursuivre ces travaux par une nouvelle thèse pour compléter la caractérisation des matériaux obtenus et les améliorer en jouant sur la nature des constituants et les balances en oxygène, en mesurant les caractéristiques détoniques à petite échelle sur des charges de dimensions centimétriques, en fonction de la densité, puis en étudiant leur comportement détonique (transition vers la détonation) via des expériences de laboratoire et des simulations.
Le travail est réalisé en collaboration entre le centre de Gramat (46) et l'institut de Saint Louis.
1ère année : analyse des expérimentations réalisées sur les structures de Maxime Blanchon, réflexion sur des améliorations des produits
2ième année : réalisation de nouvelles structures et caractérisation
3ième année : Rédaction du manuscrit
Développement d’une nuance avancée d’acier austénitique nano-renforcé pour utilisation sous flux intense
Les travaux récents ont montré qu’il était possible d’obtenir des aciers austénitiques ODS (Oxide Dispersion Strengthened – renforcés par dispersion d’oxydes) pour une utilisation sous flux intense. Ces nouvelles nuances commencent à être étudiées pour le nucléaire à travers le monde. Elles devraient présenter des propriétés remarquables, notamment en termes de résistance au gonflement sous irradiation et au fluage, grâce à l’ajout de nano-renforts en densité exceptionnelle (10^23 à 10^24 m-3). Ces aciers ODS sont obtenus par métallurgie des poudres, par co-broyage d’une poudre métallique avec une poudre d’oxyde.
Le but de ce travail est de réussir à fabriquer, grâce à un procédé innovant, des tubes de gainage en acier austénitique ODS. Il conviendra de maitriser la recristallisation de ces tubes, de proposer une première évaluation critique en précisant les relations propriétés/microstructures et en évaluant, par des irradiations aux particules chargées, le comportement sous flux de ce nouveau matériau.
L’étudiant sera formé à la Microscopie Electronique à Balayage et aux techniques qui en découlent (analyse X, EBSD …), à la diffusion centrale, à la réalisation et l’exploitation d’essais mécaniques. Il devra acquérir de bonnes notions en Microscopie Electronique à Transmission et en Sonde Atomique Tomographique. La compréhension du comportement sous irradiation sera guidée par des simulations par dynamique d’amas.
Influence du dopage au chrome du combustible UO2 sur la spéciation des produits de fission en conditions accidentelles
Le développement des réacteurs nucléaires s’inscrit dans une démarche d’amélioration de la sûreté, avec par exemple le déploiement de combustibles nucléaires à propriétés améliorées vis-à-vis de leur comportement en conditions accidentelles : les combustibles nucléaires dits E-ATF (Enhanced Accident Tolerant Fuel). Parmi les combustibles E-ATF envisagés, le combustible UO2 dopé avec Cr2O3 est développé par l’opérateur industriel FRAMATOME. En revanche, très peu de données existent sur le comportement des produits de fission d’un combustible dopé Cr en conditions accidentelles.
La thèse propose de mettre au point un procédé de synthèse d’un combustible UO2 dopé Cr simulant le combustible irradié pour étudier le comportement des éléments (Cr et produits de fission) en température et sous différentes pressions partielles d’oxygène. La méthodologie repose sur une approche expérimentale couplant synthèse de matériaux modèles et caractérisation chimique approfondie, complétée par une approche théorique (calculs thermodynamiques) permettant de dimensionner les séquences thermiques et conforter les mécanismes réactionnels proposés.
La thèse sera réalisée au CEA de Cadarache (France), au sein de l’IRESNE (Institut de recherche sur les systèmes nucléaires pour la production d'énergie bas carbone). Le(La) doctorant(e) sera accueilli(e) dans un laboratoire dédié à l’étude des composés à base d’uranium du Département d’étude des combustibles (DEC). Selon les procédés de densification choisis, des expériences de plus ou moins longue durée pourront être menées dans d’autres laboratoires en France ou en Europe.
La thèse sera réalisée au CEA de Cadarache (France), au sein de l’IRESNE (Institut de recherche sur les systèmes nucléaires pour la production d'énergie bas carbone). Le(La) doctorant(e) sera accueilli(e) dans un laboratoire dédié à l’étude des composés à base d’uranium du Département d’étude des combustibles (DEC). Selon les procédés de densification choisis, des expériences de plus ou moins longue durée pourront être menées dans d’autres laboratoires en France ou en Europe.
Le doctorant aura l’opportunité de se former à des techniques pointues de caractérisation des sciences des matériaux céramiques, d’accéder à des expériences sur grands instruments (synchrotron) et de participer à des échanges avec le monde académique (CNRS, Universités, JRC). Il pourra valoriser ses travaux à travers des publications et des participations à congrès.
A l’issue de cette thèse, le doctorant aura acquis des compétences en science des matériaux et en caractérisation du solide qu’il pourra mettre à profit dans différents domaines des matériaux, ainsi qu’une expérience dans le milieu nucléaire d’intérêt pour l’industrie nucléaire.
Etude phénoménologique des effets couplés iode/oxygène sur la Corrosion Sous Contrainte induite par l’Iode (CSC-I) des alliages de zirconium
Le cœur des Réacteurs à Eau Pressurisée (REP) des centrales nucléaires est constitué d’assemblages combustibles, dont la gaine, première barrière de confinement du combustible, fait partie. L’Interaction Pastille-Gaine (IPG) consiste en une variation de puissance locale qui se traduit par la dilatation des pastilles combustibles qui imposent une déformation à la gaine. Le couplage du chargement mécanique imposé à la gaine et de l’environnement agressif, dû notamment à la présence d’iode issu de la réaction de fission, engendre un risque de fissuration de la gaine par Corrosion Sous Contrainte par l’Iode (CSC-I).
L’environnement chimique REP est à l’étude au Département d’Etude du Combustible (DEC). Il apparaît que les interactions entre la gaine et son environnement chimique REP résultent d’une compétition entre le zirconium, des gaz corrosifs tels que l’iode (I), l’iodure de tellure (TeI2) et l’oxygène (O2).
Ce sujet de thèse s’inscrit dans une démarche d’étude expérimentale de la CSC-I, dans des conditions mécaniques et chimiques aussi proches que possible des conditions vues par la gaine en REP.
Le travail de thèse s’articulera autour de trois axes principaux. Le premier axe permettra d’étudier l’influence de la contrainte, en fonction de la pO2 et de la pI2 sur la sensibilité à la CSC-I d’éprouvettes en alliage de zirconium. Les essais seront réalisés à l’aide des dispositifs d’essais existants au laboratoire (traction sur C-RING en iode vapeur, essais de pression interne en iode vapeur). Ce point sera accompagné de la modélisation de la CSC-I des alliages de zirconium. Le deuxième axe principal permettra d’étudier l’effet de la température sur la CSC-I à l’aide de ces mêmes dispositifs d’essais. Enfin, le troisième axe devrait permettre d’étudier l’effet sur la CSC-I, d’une zircone épaisse (de quelques microns d’épaisseur) située en paroi interne de gaine.
Rupture fragile d’aciers faiblement alliés : sensibilité des zones mésoségrégées aux conditions de trempe et revenu
Les enceintes sous pression du circuit primaire des centrales nucléaires françaises sont élaborées par assemblage de composants en aciers faiblement alliés, mis en forme à partir de lingots de fort tonnage (> 100t) dont la solidification s’opère de manière non-uniforme. La forte épaisseur des pièces conduit par ailleurs à ce que les évolutions de température lors des traitements thermiques post-forgeage varient significativement en fonction de la position dans l’épaisseur de la pièce. Ces deux effets concourent à produire des microstructures hétérogènes qui peuvent fragiliser sensiblement le matériau.
L’objectif scientifique de cette thèse est d’évaluer quels éléments au sein de la microstructure sont responsable, et dans quelle proportion, d’une fragilisation accrue du matériau pour certaines conditions défavorables de traitements thermiques. Inversement, mieux cerner le domaine de conditions de traitements thermiques pour lequel cette fragilisation du matériau reste contenue, pour une microstructure initiale donnée, est un objectif à fort enjeu industriel.
Plusieurs traitements thermiques ont déjà été appliqués à des coupons issus d’une pièce industrielle rebutée avant de les solliciter en flexion par choc, dans le domaine de la transition ductile fragile du matériau. Des essais mécaniques instrumentés seront menés ainsi que des analyses fractographiques et microstructurales de pointe afin d’identifier l’évolution de la nature des sites d’amorçage en fonction des conditions de traitement thermique. Ces éléments seront alors intégrés dans un modèle d’approche locale de la rupture développé spécifiquement pour rendre compte des effets de variations microstructurales sur la résistance à la rupture fragile des aciers faiblement alliés.
Epitaxie sélective basse température du SiGe(:B) pour les transistors pMOS FD-SOI
Dans le cadre de l’évolution des technologies silicium pour la microélectronique, les procédés mis en jeu dans la fabrication des dispositifs se doivent d'être optimisés. Plus précisément, l'épitaxie, technique de croissance cristalline, est utilisée pour fabriquer des transistors FD-SOI (Fully Depleted-Silicon On Insulator) au nœud technologique 10 nm dans le cadre du projet NextGen au CEA-Leti. Une épitaxie de semi-conducteurs de type Si et SiGe dopée ou non est développée afin d’améliorer les performances électriques des dispositifs. Le travail de thèse portera sur les épitaxies sélectives du SiGe(:B) pour les canaux et les sources/drains des transistors pMOS. Une comparaison des cinétiques de croissances du SiGe et du SiGe:B sera faite entre les croissances sous gaz porteur H2, couramment employé et le gaz porteur N2. Des stratégies innovantes de dépôt/gravure cyclées (CDE) seront également évaluées, l’objectif étant d’abaisser la température du procédé.