Comportement mécanique de cellules Li-Ion de quatrième génération, étude à l’échelle de la microstructure
La course à l’augmentation de la densité d’énergie des batteries Li-ion conduit à envisager des batteries à électrolyte non plus liquide mais solide. A cet égard, les électrolytes à base de soufre comme les argyrodites sont d’un grand intérêt du fait de leur conductivité ionique élevée et de leurs propriétés mécaniques permettant une mise en forme par simple pressage. Sous l’effet des cycles de lithiation /délithiation, les particules actives de silicium mélangées à cet électrolyte solide sont à l’origine de variations de volumes susceptibles d’endommager l’électrode et réduire la durée de vie. C’est pourquoi les batteries à électrolyte solide sulfure ne cyclent correctement que maintenues sous pression. L’objectif de ce travail de thèse est donc de modéliser ces phases de charge – décharge de la batterie à l’échelle de microstructures représentatives de ces nouvelles électrodes à électrolyte solide. A l’échelle des particules de silicium, le travail consistera à formuler un modèle de lithiation-délithiation en s’appuyant sur des travaux théoriques antérieurs et par comparaison aux données expérimentales disponibles. Puis des modèles 3D de microstructures d’électrodes constituées d’un électrolyte solide de type argyrodite et de particules de silicium seront établis en s’appuyant sur les caractérisations existantes (images MEB). Enfin sera mis en œuvre le modèle mécanique microscopique de lithiation - délithiation sur ces modèles de microstructures en étudiant en particulier les effets du chargement mécanique externe sur l’intensité des interactions mécaniques à l’échelle de la microstructure et les zones de localisation potentielles de l’endommagement. Ces résultats de simulation seront comparés aux mesures disponibles (mesures de déformations macroscopiques et locales).
Ces travaux seront réalisés au CEA Cadarache au sein de l'Institut de REcherche sur les Systèmes Nucléaires pour la production d'Energie bas carbone (IRESNE) en étroite collaboration avec les équipes du Laboratoire d'Innovation pour les Technologies des Energies nouvelles et les Nanomatériaux (LITEN) du CEA Grenoble.
Ce cadre permettra au doctorant d’évoluer dans un environnement scientifique stimulant et lui permettra de valoriser ses travaux de recherche, en France comme à l’étranger lors de conférences et de publications dans des revues à comités de lecture.
Simulation de l’amorçage et de la propagation de la fissuration dans des matériaux hétérogènes aléatoires
Ce sujet de thèse s’intéresse à la fissuration des combustibles nucléaires à l’échelle de la microstructure, phénomène essentiel à comprendre pour modéliser le comportement des matériaux sous irradiation. En effet, l’amorçage et la propagation de fissures peuvent entraîner le relâchement de gaz de fission et la formation de fragments susceptibles de déplacer la matière fissile. Les modèles industriels actuels reposent sur des représentations simplifiées de la microstructure poreuse, et des critères de rupture empiriques, ce qui limite leur précision physique et leur validation par effets séparés.
Pour dépasser ces limites, le travail de thèse proposé consiste à s’appuyer sur des approches multi-échelles et des simulations par éléments finis en calcul parallèle haute performance (HPC). Les objectifs principaux sont d’arriver à définir un Volume Élémentaire Représentatif (VER) pour l’amorçage de la fissuration dans des matériaux à porosité aléatoire, améliorer les critères de rupture utilisables dans les codes de calculs et définir leurs incertitudes, et enfin établir le domaine de validité pour l’analyse de la propagation dans le VER.
Le premier axe de recherche consiste à définir rigoureusement la taille du VER à partir de grandeurs locales comme la contrainte principale maximale. Des méthodes de réduction de variance seront utilisées pour optimiser le nombre de calculs nécessaires et estimer les erreurs associées.
Dans un second temps, les simulations réalisées pour déterminer le VER serviront à améliorer les modèles opérationnels. L’approche cherchera à séparer l’effet mécanique d’une bulle isolée de celui des interactions entre bulles voisines. Des techniques de Machine Learning pourront être utilisées pour développer ce nouveau modèle. La validation s’appuiera sur des mesures indirectes de la fissuration, comme le relâchement gazeux observé lors de recuits thermiques, notamment pour des combustibles à haut taux de combustion (HBS), où les modèles classiques échouent à prédire la cinétique de fissuration.
Enfin, la propagation des fissures à l’intérieur du VER sera étudiée par des simulations 3D de type champ de phase, permettant de représenter finement les différentes étapes de propagation post-amorçage. L’influence des conditions aux limites du VER sera examinée par comparaison à des simulations sur des domaines plus larges.
La thèse se déroulera au CEA Cadarache au sein de l'Institut de REcherche sur les Systèmes Nucléaires pour la production d'Energie bas carbone (IRESNE), dans l’équipe de développement de la plateforme numérique PLEIADES, spécialiste de la simulation du comportement du combustible et des méthodes numériques multi-échelles. Elle sera réalisée en collaboration avec le CNRS/LMA dans le cadre du laboratoire commun MISTRAL, notamment sur les aspects analyse de la représentativité du milieu aléatoire et simulation micromécanique de la propagation des fissures.
Etude et modélisation de la spéciation du tritium issu du dégazage des déchets tritiés
Le tritium, isotope radioactif de l'hydrogène, est utilisé comme combustible pour la fusion nucléaire, notamment dans le réacteur de recherche ITER, en construction à Cadarache. Sa petite taille lui permet de diffuser facilement dans les matériaux, ce qui entraînera, après la phase d’exploitation d'ITER, la production de déchets contenant du tritium.
Pour optimiser la gestion de ces déchets tritiés, le CEA développe des solutions technologiques visant à extraire et recycler le tritium, ainsi qu'à limiter sa migration vers l'environnement. L'efficacité de ces solutions dépend en grande partie de la forme chimique sous laquelle le tritium est libéré. Les retours d’expérience sur le dégazage du tritium provenant de différents types de déchets montrent qu'il se libère sous deux formes chimiques principales : l’hydrogène tritié (HT) et la vapeur d’eau tritiée (HTO), dans des proportions variées.
Cependant, les mécanismes qui déterminent la répartition du tritium entre ces deux espèces ne sont pas bien compris. Plusieurs facteurs, comme les concentrations en oxygène et en eau, la nature et l'état de surface des déchets, ainsi que la concentration en tritium, peuvent influencer cette spéciation.
Les objectifs de cette thèse sont donc les suivants :
- Identifier les phénomènes affectant la spéciation du tritium lors du dégazage des déchets tritiés.
- Mener une étude expérimentale pour vérifier les hypothèses formulées.
- Développer un modèle numérique pour prédire les proportions d'HT et HTO relâchées, afin d'optimiser la gestion de ces déchets.
La thèse sera réalisée au sein de l’Institut IRESNE (Institut de Recherche sur les Systèmes Nucléaires pour la production d’Énergie bas carbone) sur le site du CEA à Cadarache, dans un laboratoire spécialisé dans l’étude du tritium. Le doctorant évoluera dans un environnement scientifique stimulant et pourra valoriser ses travaux de recherche. Le(a) candidat(e) doit être titulaire d'un diplôme d'ingénieur ou d'un master 2 en Génie Chimique, Génie des procédés ou Chimie.
Modélisation du flux d’imbibition en accident grave par expérimentation à effets séparés
L’énergie nucléaire est un des piliers de la transition énergétique car elle est faiblement carbonée. Elle nécessite des études de sûreté poussées, en particulier sur le sujet des accidents nucléaires graves hypothétiques. Ces scénarios postulent la fonte du cœur et la formation d’un corium (magma de matériaux radioactifs fondus). La compréhension du comportement du corium est un élément clef de la sûreté.
A l’institut IRESNE du CEA Cadarache, l’installation MERELAVA permet d’étudier une stratégie de mitigation d’accident par aspersion du corium par le haut. Un bain de corium prototypique (comprenant de l’uranium appauvri) est refroidi par aspersion d’eau, dans des conditions réalistes. Ce dispositif permet d’étudier les interactions complexes entre le corium, l’eau et le béton sacrificiel situé dessous.
Dans ce cadre, le phénomène d’imbibition joue un rôle central dans le refroidissement du corium. Lors de l’aspersion, la croûte solidifiée se fissure, l’eau s’infiltre dans le réseau de fissures et s’évapore, ce qui augmente significativement le flux de chaleur extrait par rapport à un mécanisme de conduction. Pourtant, les modèles actuels décrivent mal ce mécanisme et peinent à prédire son impact ; en raison notamment du caractère fortement multi-physique du phénomène.
Cette thèse vise à étudier l’imbibition via des expériences dédiées sur MERELAVA qui permettront de caractériser la croûte formée et en mesurant le flux d’imbibition sur matrices imprimées en 3D représentatives. L’objectif est d’améliorer le modèle physique existant, dont les résultats seront comparés à des données expérimentales complexes. La thèse se déroulera au Laboratoire d’études et d’expérimentation pour les accidents graves de l’institut IRESNE (CEA Cadarache). Le candidat devra maîtriser la mécanique des fluides et la thermique.
Effets des hétérogénéités structurales sur les écoulements d’air à travers une paroi en béton armé
Le bâtiment réacteur représente la troisième barrière de confinement dans les centrales nucléaires. Il a pour rôle de protéger l’environnement en cas d’accident hypothétique en limitant les rejets vers l’extérieur. Sa fonction est donc étroitement liée à son étanchéité. Classiquement, l’estimation du taux de fuite s’appuie sur une bonne connaissance des propriétés de transfert (comme la perméabilité) associée à une démarche de simulation chaînée (thermo-)hygro-mécanique. Si le comportement mécanique de la structure est aujourd’hui globalement maîtrisé, des progrès restent nécessaires dans la compréhension et la quantification des écoulements. C’est particulièrement le cas en présence d’hétérogénéités (fissures, nid de cailloux, reprise, armatures, câbles, etc.) qui représentent autant de situations pouvant perturber localement la perméabilité. C’est dans ce cadre que se place le sujet de thèse.
Il s’agira, en s’appuyant sur une démarche combinant essais expérimentaux et simulation, d’améliorer la représentation des écoulements en prenant en compte l’effet des hétérogénéités. Une première analyse permettra de définir un plan d’expérience qui sera ensuite mis en œuvre. Les résultats seront analysés afin de caractériser empiriquement l’influence de chaque type d’hétérogénéités testé sur les propriétés de transfert. Une approche de simulation, exploitant les résultats expérimentaux, sera ensuite développée, s’appuyant la méthode des éléments finis et discrets. Enfin, l’applicabilité de la méthode à une structure réelle sera étudiée, en rendant compte des incertitudes concernant la présence et l’impact de ces hétérogénéités (approche probabiliste).
La thèse s’appuie donc sur des outils et des méthodes expérimentaux et numériques à l’état de l’art et sera réalisée dans un contexte collaboratif riche (CEA, ASNR, EDF).
Couplage entre transfert de masse et hydrodynamique diphasique : investigation expérimentale et validation/calibration de modèles
Dans le contexte de la transition énergétique et de la place cruciale du nucléaire dans un mix énergétique décarboné, comprendre, puis réfléchir à l’atténuation des potentielles conséquences de tout accident conduisant à la fusion, même partielle, du cœur d’un réacteur représente une direction de recherche impérative.
Lors d'un accident avec fusion du cœur, un bain de matière en fusion, appelée corium, peut se former en fond de cuve. Le bain de corium n'est pas homogène et peut se stratifier en plusieurs phases immiscibles. La composition du bain peut évoluer au cours du temps par assimilation progressive de matériaux. Avec l'évolution de la composition globale du corium les propriétés des différentes phases évoluent. Ceci peut induire un réarrangement vertical des phases. Lors de ce réarrangement des gouttes peuvent se former à partir d’une phase et traverser l'autre. L'ordre des phases ainsi que leurs mouvements sont de première importance, car ils influencent grandement les flux thermiques transmis à la cuve. Mieux comprendre ces phénomènes permet d'améliorer la sûreté des réacteurs actuels et futurs.
Des modélisations ont déjà été réalisées, mais elles manquent de validation et de calibration. Les expériences prototypiques (avec des matériaux réellement présents dans un réacteur) sont difficiles à mettre en place et à court terme aucune n'est prévue. Le présent sujet de thèse propose d’étudier expérimentalement, d’une part les transferts de masse entre une goutte et le milieu continu qu’elle traverse et d’autre part la formation des gouttes. Un système simulant à base d'eau est envisagé pour permettre une instrumentation locale. Le but est de valider et calibrer les modèles existants, voire en développer de nouveaux, avec en ligne de mire la possibilité de capitaliser ces résultats dans la plateforme logiciel PROCOR. Le dispositif expérimental serait construit et opéré au laboratoire LEMTA de l'université de Lorraine où le doctorant serait détaché.
La thèse sera principalement expérimentale avec un volet utilisation de codes pour leur calage, et validation, mais aussi la création de l’expérience. Cette thèse se déroulera en collaboration entre les laboratoires LMAG du CEA IRESNE Cadarache et LEMTA de l’université de Lorraine. Le doctorant sera basé au LEMTA à Nancy, où les expériences seront réalisées, tout en étant salarié CEA. Le doctorant profitera ainsi à la fois des compétences du LEMTA en ce qui concerne le développement de dispositifs expérimentaux, les transferts dans les fluides et la métrologie, ainsi que des compétences du LMAG en ce qui concerne la modélisation des transferts de masses, la mise en équation, la simulation numérique notamment dans le domaine des accidents nucléaires graves. Le doctorant interagira régulièrement avec les équipes du CEA qui suivront de près son travail. Il sera donc amené à régulièrement se rendre sur le site CEA de Carache.
Il sera intégré à un environnement dynamique composé de chercheurs et d'autres doctorants. Le candidat devra avoir des connaissances en phénomènes de transferts (de masses notamment), ainsi qu'une appétence certaine pour les sciences expérimentales.