Mesure de la décohérence et de l’intrication quantique dans la photoémission attoseconde
Le projet de thèse est axé sur l'étude avancée de la dynamique de photoémission attoseconde. L'objectif est d'accéder en temps réel aux processus de décohérence induits, par exemple, par l'intrication quantique électron-ion. Pour ce faire, l’étudiant-e développera des techniques de spectroscopie attoseconde utilisant un nouveau laser Ytterbium à taux de répétition élevé.
Sujet détaillé :
Ces dernières années, des progrès spectaculaires ont été réalisés dans la génération d'impulsions attosecondes (1 as=10-18 s), récompensés par le prix Nobel 2023 [1]. Ces impulsions ultracourtes sont générées à partir de la forte interaction non linéaire entre des impulsions laser brèves et intenses et des jets de gaz [2]. Elles ont ouvert de nouvelles perspectives pour l'exploration de la matière à l'échelle de temps intrinsèque de l'électron : la spectroscopie attoseconde permet d'étudier en temps réel le processus quantique de photoémission et de filmer en 3D l'éjection du paquet d'ondes électronique [3, 4]. Cependant, ces études se sont limitées à des dynamiques pleinement cohérentes par manque d'outils expérimentaux et théoriques pour traiter la décohérence et l'intrication quantique. Récemment, deux techniques ont été proposées pour réaliser une tomographie quantique du photoélectron dans son état asymptotique final [5, 6].
L'objectif de ce projet de thèse est de développer la spectroscopie attoseconde afin d'accéder à l'évolution en temps réel de la décohérence et de l'intrication au cours de la photoémission. Les techniques tomographiques seront mises en œuvre sur la plateforme laser ATTOLab à l'aide d'une nouvelle source laser Ytterbium. Cette nouvelle technologie laser émergente offre une stabilité cinq fois supérieure et un taux de répétition dix fois supérieur à celui de la technologie actuelle Titane-Saphir. Ces nouvelles capacités représentent une avancée majeure dans le domaine et permettent, par exemple, d'utiliser des techniques de coïncidence de particules chargées pour étudier la dynamique de la photoémission et de l'intrication quantique avec une précision sans précédent.
Ce projet de thèse s'inscrit dans le cadre du réseau européen QU-ATTO (https://quatto.eu/), récemment financé, qui ouvre de nombreuses perspectives de collaboration avec des laboratoires européens. Des collaborations étroites sont notamment déjà en cours avec les groupes des Profs. Anne L’Huillier à Lund et Giuseppe Sansone à Fribourg. En raison de la règle de mobilité, les candidats ne doivent pas avoir résidé (travail, études) en France plus de 12 mois depuis août 2022.
L'étudiant recevra une solide formation en optique ultrarapide, physique atomique et moléculaire, science attoseconde, optique quantique, et acquerra une large maîtrise des techniques de spectroscopie XUV et de particules chargées.
Références :
[1] https://www.nobelprize.org/prizes/physics/2023/summary/
[2] Y. Mairesse, et al., Science 302, 1540 (2003)
[3] V. Gruson, et al., Science 354, 734 (2016)
[4] A. Autuori, et al., Science Advances 8, eabl7594 (2022)
[5] C. Bourassin-Bouchet, et al., Phys. Rev. X 10, 031048 (2020)
[6] H. Laurell, et al., Nature Photonics, https://doi.org/10.1038/s41566-024-01607-8 (2025)
Etude la séparation des isotopes du lithium par laser
Cette thèse concerne l’étude de différentes voies de séparation des isotopes du lithium par laser. Les travaux seront menés à la fois théoriquement et expérimentalement. L’objectif est de déterminer une voie optimale ainsi que ses performances. On vise à obtenir un facteur de séparation isotopique supérieur à 100, alors que les procédés actuels possèdent des facteurs tout juste supérieurs à 1.
Méthodologie et déroulement de la thèse : La thèse se déclinera en 4 axes de recherches.
1-Les schémas de photo-ionisation déjà publiés seront tout d’abord analysés et de nouvelles séquences prometteuses seront recherchées. Ensuite il s’agira de recueillir les données spectroscopiques correspondantes, les données sur les lasers concernés et celles sur le régime d’interaction. Elles devront être analysées, compilées et assemblées. Ceci servira de base pour construire un modèle décrivant l’interaction laser-atome.
2-Des schémas de photo-ionisation prometteurs seront testés expérimentalement et les performances seront mesurées. Un banc d’essai (comprenant des moyens de vaporisation du lithium, des lasers et un spectromètre de masse à temps de vol) sera assemblé puis utilisé à cette fin.
3-Le rendement de séparation sera modélisé, avec un modèle de type mécanique quantique via l’évolution temporelle de la matrice densité par exemple, et l’efficacité en fonction des lasers disponibles sera ensuite examinée.
4-Les résultats expérimentaux seront comparés à ceux obtenus par modélisation afin de déterminer les performances optimales à attendre et leur extrapolation.
Les travaux pourront être publiés dans des conférences et des revues scientifiques après accord du CEA.
Simulation par Dynamique Moléculaire du Plutonium(IV) en Solution
Avec la relance du nucléaire en France, le CEA joue un rôle clé dans l’industrie nucléaire de demain. Dans ce contexte, ingénieurs et chercheurs sont mobilisés pour répondre aux besoins croissants de cette industrie. Le plutonium est un élément clé dans le cycle du combustible nucléaire. L'acquisition de données moléculaires est cruciale pour optimiser et rationaliser les mécanismes ayant lieu lors des séparations de cet élément.
Le plutonium(IV) est l’une des formes cationiques les plus courantes dans le cycle du combustible nucléaire. Son étude par chimie théorique présente des difficultés tant sur la modélisation ab initio (orbitales du bloc f occupées) que sur les simulations atomistiques classiques. Dans la simulation par dynamique moléculaire classique, les modèles nécessitent impérativement l’ajout de l’effet de polarisation, et parfois même de l’ajout du transfert de charge afin de reproduire correctement le comportement du système. Ceci résulte en une absence quasi-totale, dans la littérature scientifique, des simulations classiques contenant du plutonium (IV). De plus, la spéciation de ce cation étant sensible à l’acidité dans le milieu, cette dernière doit être prise en compte dans les simulations, rajoutant ainsi une difficulté supplémentaire.
Cette thèse vise à simuler, par dynamique moléculaire (classique et ab initio), des solutions contenant du plutonium, tout en tenant compte de l'effet de l'acidité. Le/la doctorant.e sera confronté.e à deux problématiques principales : le choix ou développement d’un champ de force pour le cation Pu4+, et, la conception d’une méthode permettant d’inclure l’acidité dans les solutions. Une étape cruciale de la démarche consistera à confronter les résultats aux données expérimentales disponibles afin de conclure sur la capacité des modèles à reproduire des données expérimentales. Cette thèse se déroulera au sein d'un laboratoire pluridisciplinaire, combinant chimie expérimentale et modélisation théorique, tout en menant des recherches à la fois appliquées et fondamentales.
Etude de la diffusion de petits amas de xénon au sein du combustible nucléaire métallique UMo
Ce sujet de thèse est centré sur l’application de méthodes de calcul à l’échelle des atomes afin d’étudier la diffusion et la stabilité intra-granulaire d’amas de Xe au sein du combustible métallique UMo.
Les alliages d’uranium-molybdène UMo présentent d’excellentes propriétés thermiques et une bonne densité en uranium. C’est notamment pour ces propriétés que l’UMo monolithique est considéré comme l’un des potentiels combustibles candidats pour les réacteurs de recherche. Il est donc crucial pour le CEA de développer de nouveaux modèles de calcul permettant d’analyser l’évolution des propriétés thermomécaniques de l’UMo en conditions d’irradiation.
Au cours de cette thèse, votre travail consistera dans un premier temps à valider ou recalibrer si nécessaire les modèles de calcul à l’échelle atomique existants pour l’UMo dans la littérature. Vous devrez ensuite de les appliquer à la simulation de la stabilité et de la diffusion de petits amas de xénon au sein de cristaux d’UMo. Ces calculs seront effectués à l’aide de méthodes de dynamique moléculaire accélérée novatrices, et seront systématiquement comparés aux résultats obtenus pour le combustible nucléaire de référence UO2. Après avoir analysé vos résultats par comparaison aux mesures expérimentales de collaborateurs du département, vous serez en charge de transférer les données produites à d’autres chercheurs du département afin d’alimenter les codes de simulation des combustibles nucléaires à plus grande échelle. Vos résultats seront publiés au sein de publications scientifiques, et vous présenterez vos résultats dans le cadre de conférences scientifiques.
L’ensemble de ces travaux vous permettrons de compléter votre formation en acquérant des compétences applicables à de nombreux domaines de la science des matériaux: calculs ab initio, ajustement de potentiels interatomiques par techniques de « machine learning », dynamique moléculaire classique et accélérée, utilisation des super-calculateurs du CEA, ainsi que de nombreux éléments de physique statistique et de physique de la matière condensée, méthodes dont les membres de l’équipe encadrante sont des spécialistes.
Vous serez accueilli au sein du Laboratoire de Modélisation du Comportement des Combustibles (Institut IRESNE, CEA Cadarache). Il s’agit d’un groupe de recherche dynamique, au sein duquel vous serez amené à collaborer avec les autres doctorants présents au laboratoire. L’environnement de travail sera de plus riche en collaboration nationales et internationales (expérimentateurs du département, Institut ISAS (CEA Saclay), Laboratoire CINAM à Marseille, collaborations avec les laboratoires nationaux américains), qui vous permettront de vous insérer au sein de la communauté de la recherche en matériaux pour les sciences du nucléaire.
Comportement de nanocavités sous chargement mécanique : de la compréhension des mécanismes physiques à l’homogénéisation de matériaux nanoporeux
Des nanocavités - typiquement de quelques nm à quelques dizaines de nm - sont souvent observées dans les métaux, par exemple dans les applications hautes températures suite à la condensation de lacunes ou dans les alliages métalliques utilisés dans les réacteurs nucléaires du fait de l’irradiation. La présence de ces nanocavités dégrade le comportement mécanique des matériaux et contribue à la rupture. Il est donc nécessaire de déterminer les mécanismes physiques associés au comportement de ces nanocavités sous chargement mécanique et d’obtenir des modèles homogénéisés décrivant le comportement macroscopique des matériaux nanoporeux. Les résultats disponibles dans la littérature restent à ce jour limités, notamment en ce qui concerne la représentativité des simulations réalisées et des modèles proposés vis-à-vis des applications d’intérêt. Cela inclut par exemple la prise en compte des défauts cristallins entourant les cavités, l’effet des chargements cycliques et la localisation des nanocavités au niveau des joints de grains. Les objectifs de cette thèse sont donc de déterminer le comportement de nanocavités sous chargement mécanique et les mécanismes physiques associés en considérant des situations réalistes vis-à-vis des applications, de développer des modèles analytiques à bases physiques permettant de décrire le comportement de nanocavités sous chargement mécanique, et enfin de proposer des modèles homogénéisés adaptés aux nanocavités et utilisables pour simuler la rupture par croissance et coalescence de cavités. Les cas d’applications visés sont ceux liés aux alliages métalliques sous irradiation mais les éléments de compréhension obtenus et les modèles développés pourront être utilisés dans un contexte plus large. Afin d’atteindre ces objectifs, des simulations de Dynamique Moléculaire (DM) seront réalisées, analysées à partir de la théorie élastique des dislocations et utilisées pour proposer des modèles homogénéisés pertinents pour les matériaux nanoporeux.