Simulation atomistique de la rupture de verres borosilicatés hétérogènes
Les verres borosilicatés hétérogènes contiennent des précipités cristallins ou amorphes qui forment des phases secondaires incrustées dans la matrice vitreuse. Ces matériaux sont appréciés pour leur résistance élevée au choc thermique et leur excellente durabilité chimique, les rendant idéaux pour diverses applications telles que les ustensiles de cuisine et le matériel de laboratoire. En particulier, dans l'industrie nucléaire, de nombreuses matrices vitreuses de conditionnement de déchets radioactifs contiennent des précipités en raison de la présence d'éléments peu solubles.
Il a été démontré que des phases secondaires peuvent affecter considérablement les propriétés mécaniques, en particulier la résistance à la fracture. Cependant, les mécanismes spécifiques liés à ce phénomène à l'échelle atomique restent mal expliqués. En particulier, il est crucial de comprendre l'effet de la nature de ces phases (cristallines ou amorphes) et de leur interface avec la matrice vitreuse.
L'objectif principal de ce projet est d'étudier les mécanismes spécifiques par lesquels les précipités influencent les propriétés mécaniques à l'échelle atomique. Il vise également à comprendre comment ces précipités affectent la propagation de fissures. Pour cela, des outils de modélisation numérique basés sur la dynamique moléculaire seront utilisés. Cette technique simule le comportement individuel des atomes au fil du temps sous différentes conditions de test. Ainsi, elle permet d'examiner la structure locale des pointes de fissure et leur interaction avec les précipités à l'échelle atomique, fournissant des informations précieuses sur les mécanismes sous-jacents de résistance aux fissures dans les verres hétérogènes.
Etude théorique des propriétés physiques et optiques de certaines surfaces d’oxyde de titane pour des applications de détection de gaz à effets de serre
La communauté internationale est engagée dans l’élaboration de la politique de réduction des émissions de gaz à effet de serre (GES), en particulier de dioxyde de carbone (CO2), afin de réduire les risques associés au réchauffement climatique. Par conséquent, il est très important de trouver des processus à faible coût pour dissocier puis capturer le dioxyde de carbone (CO2), ainsi que de développer des capteurs à faible puissance et haute performance adaptés à la surveillance des réductions de GES. Une méthode courante et existante pour détecter la concentration de gaz est obtenue en utilisant des surfaces d’oxydes métalliques semi-conducteurs (MOS) comme SnO2, ZnO et TiO2. En outre, une voie pour réaliser la dissociation de CO2 est la décomposition catalytique assistée par plasma. Cependant, les défauts de surface, et en particulier les lacunes en oxygène et les charges qui y sont piégées, jouent un rôle important dans la (photo)réactivité du MOS. La façon dont les propriétés optiques des surfaces sont modifiées par de tels défauts n’est pas complètement comprise, ni l’effet supplémentaire de la présence du gaz. Dans certains modèles, l’importance du transfert de charge est également soulignée.
Dans ce travail de doctorat, des méthodes théoriques seront utilisées pour modéliser la surface avec des défauts et prédire les propriétés optiques. L’objectif est triple : Appliquer les cadres théoriques développés à LSI pour l’étude des défauts afin de prédire les états de charge de défaut en vrac; Étudier l’effet de la surface sur la stabilité du défaut; Étudier les propriétés optiques de masse et de surface, et découvrir les empreintes spectroscopiques de l’absorption moléculaire et de la dissociation près de la surface. Les matériaux et les gaz considérés sont des oxydes comme l’oxyde de titane, qui finissent par se déposer sur une couche d’or et du dioxyde de carbone. La méthode théorique sera la méthode de la théorie des perturbations fonctionnelles de la densité dépendante du temps (TDDFPT) développée à LSI en collaboration avec SISSA, Trieste (Italie).
Ref.: I. Timrov, N. Vast, R. Gebauer, S. Baroni, Computer Physics Communications 196, 460 (2015).
Modélisation multiphysique du comportement des gaz de fission dans la microstructure des combustibles nucléaires
Face à l’urgence climatique, l'accélération de la transition vers des technologies décarbonées est impérative, ce qui implique entre autre le développement de matériaux plus performants pour la production et le stockage de l’électricité. Cela inclut l’innovation dans le domaine des combustibles au cœur du fonctionnement des réacteurs nucléaires. La compréhension et la prédiction de leur comportement sont nécessaires pour améliorer la sécurité et l’efficacité du parc nucléaire actuel et futur.
Un aspect clé concerne les gaz de fission générés lors des réactions de fission. Ces atomes de gaz, peu solubles, forment des bulles nanométriques puis micrométriques qui grossissent pendant l'exploitation du combustible, affectant significativement les propriétés macroscopiques. La simulation numérique, complémentaire à la caractérisation expérimentale, permet de modéliser la formation et l'évolution de ces bulles, ainsi que de prédire l'évolution des propriétés. Cette approche facilite la conception de nouveaux types de combustible aux performances accrues.
L’objectif de cette thèse est de contribuer au développement et à l’amélioration des modèles de simulation du comportement des gaz de fission dans la microstructure polycristalline des combustibles nucléaires, notamment l’oxyde d’uranium. Le/la doctorant·e devra définir un modèle physique basé sur la méthode du champ de phase, calculer les paramètres d’entrée et réaliser des simulations numériques reproduisant des expériences d’irradiation menées au sein de notre département. Ces travaux permettront d’approfondir notre compréhension des phénomènes physiques sous-jacent au comportement du gaz (formation de bulles, relâchement et gonflement engendré) grâce à la comparaison directe entre les résultats des simulations et les mesures expérimentales. Ce projet constituera également la validation expérimentale du code de calcul scientifique INFERNO qui sera utilisé pour ces simulations sur les supercalculateurs du réseau national.
La thèse se déroulera au Département d’Étude des Combustibles (DEC) de l’institut IRESNE (CEA-Cadarache), dans un cadre collaboratif impliquant des experts en modélisation et en caractérisation expérimentale du CEA. Le/la doctorant·e sera amené·e à disséminer les résultats de ses recherches via des publications scientifiques et à participer à des congrès internationaux. Au cours de la thèse, il/elle développera une expertise approfondie en modélisation multiphysique, simulations numériques et informatique. Ces compétences seront aisément valorisables pour une carrière dans la recherche académique, dans la R&D industrielle, ou l’ingénierie des matériaux.
Références :
https://doi.org/10.1063/5.0105072
https://doi.org/10.1016/j.commatsci.2019.01.019