Développement des modèles et simulation du couplage entre migration des panaches de contaminants et perturbations chimiques
Le devenir des composés chimiques dans l'environnement est étudié dans de nombreux domaines y compris le cycle combustible ou la radioécologie, etc. Les modèles de migration s’attachent à décrire le comportement des radionucléides et les liens avec leurs propriétés: charge électrique, degré redox, etc. La rétention à la surface des minéraux ralentit considérablement les phénomènes de transport. Les mécanismes d'adsorption peuvent être décrits à l’aide de différents modèles et selon différents niveaux de complexité:
- L’approche non-réactive, considérant une rétention sans chimie,
- L’approche en chimie-transport, considérant la spéciation en solution et à la surface des minéraux,
- L’approche Multi-composé, considérant les propriétés diffusives de chaque composé, e.g. NO3, EDTA, Th(IV), etc. - L’approche Multi-espèce, détaillant les propriétés diffusives de chaque espèce d’un même composé, e.g. [UO2]2+, [CaUO2(CO3)3]2-, [Ca2UO2(CO3)3]0.
Le travail proposé porte sur le développement des modèles multi-composés et multi-espèces. L'application porte sur la propagation des perturbations chimiques dans les barrières naturelles (sédiments, sols). Des données expérimentales déjà disponibles seront utilisées comme jeu de données d'entrée. Le principal objectif sera de quantifier les différences entre approches et d'évaluer les implications pour le transport des contaminants et les stratégies d’atténuation correspondantes.
Dispersion transverse de polluants dans une rivière de piedmont présentant une alternance de radiers-mouilles : application à la moyenne Durance
Lors du rejet de polluant dans une rivière, il est important de connaître la distance aval à partir de laquelle ce polluant va être distribué de façon homogène dans toute la section transverse, afin d'être en mesure de délimiter la zone de mélange. Pour l'estimer, la méthode usuelle consiste à appliquer un modèle d'advection-diffusion basé sur l'estimation d'un coefficient de mélange transverse. Si de nombreuses formules existent pour l'estimer, la plupart ne sont validées que dans certaines configurations de cours d'eau.
Dans un travail précédent, Lorris Gond [2022] a découpé un linéaire de la Durance en tronçons successifs en fonction des faciès hydromorphologiques rencontrés et a déterminé le coefficient de mélange transverse dans chaque tronçon à partir d'un traçage au colorant. Ces résultats confirment l'hypothèse de processus de mélange transverse spécifique aux structures de radiers-mouilles rencontrées en moyenne Durance.
La thèse proposée a pour objectif de vérifier cette hypothèse dans les rivières présentant des structures de type radiers-mouilles. Il s’agit ensuite de déterminer une méthodologie de calcul d’un coefficient de mélange global de la structure à partir de la connaissance a priori des faciès, afin de s'affranchir de nouvelles mesures in situ à chaque modification morphogène du lit. La thèse comportera pour cela une caractérisation sur le terrain de la géométrie d’une portion de la moyenne Durance, la réalisation de traçages au colorant pour quantifier le coefficient de mélange transverse en rivière et la reproduction expérimentale en canal de laboratoire d'une structure radier-mouille.
Un stage de master 2 est proposé par l’équipe en complément de la thèse.
Etude expérimentale des couches limites en convection turbulente par spectroscopie multi-diffusive.
Le but de cette thèse est de réaliser la première mesure expérimentale de l’énergie dissipée dans les couches limites en convection turbulente dans la configuration de Rayleigh-Bénard. En effet, des théories affirment que cette quantité contrôle le flux de chaleur transporté de la paroi chaude vers la paroi froide alors même que l’efficacité du transport turbulent en convection fait l’objet de débats. Les propriétés du transport turbulent sont pourtant essentielles à comprendre pour décrire la dynamique du climat et de nombreux objets astrophysiques.
Pour estimer l’énergie dissipée, il faut pouvoir mesurer la norme du gradient des vitesses. Cette quantité est difficilement accessible avec les techniques d’anémométries classique qui mesurent les champs de vitesse avec une résolution limitée. Ces gradients sont également couteux à obtenir numériquement sur des temps longs. Mais nous avons mis au point une technique de mesure directe de la norme des gradients de vitesse grâce à la Spectroscopie par diffusion multiple. Elle nous permettra de mesurer les structures dissipatives et le taux énergie dissipée dans les couches limites
Etude de la cinétique et des mécanismes de lixiviation du corium
Au cours d’un accident nucléaire grave, des quantités importantes de produits de fission « volatils » sont relâchées pendant la dégradation du cœur. Une autre partie importante des radionucléides (RN) provenant des combustibles nucléaires dégradés se retrouve incorporée dans des matériaux solidifiés (corium et débris de combustibles) et leur stabilité à moyen et long terme est d’une importance majeure pour la sûreté du site de l’accident. Suivant la progression de l’accident et les interactions consécutives avec différents matériaux (gaine, matériaux des structures internes et de la cuve et béton), le corium peut présenter différentes structures et compositions. D’une manière générale, il s’agit d’un matériau hautement hétérogène et multiphasique au sein duquel la répartition des radionucléides est mal connue. Dans ce contexte, ce sujet de thèse propose d’améliorer la compréhension des mécanismes de lixiviation du corium et de relâchement des radionucléides dans l’eau par l’intermédiaire d’études paramétriques sur matériaux modèles. Ce travail, mené dans une démarche de complexification croissante des matériaux étudiés, permettra de hiérarchiser l’influence de différents paramètres (température, composition de la solution, présence d’espèces radiolytiques oxydantes) sur le transfert des RN en solution. L’ensemble de ces résultats viendra améliorer notre compréhension de l’évolution de l’inventaire en RN contenu dans un corium dans un scénario de refroidissement sous eau et notre connaissance de la durabilité chimique des différentes phases qu’il contient.
Profil du candidat :
Master II ou diplôme d’ingénieur avec une spécialité en chimie du cycle nucléaire ou en chimie des matériaux.
Valorisation professionnelle pour le candidat:
A l'issue de ce travail de thèse, le candidat pourra valoriser plusieurs compétences techniques (i) calculs de spéciation à l’aide d’outil de calculs géochimiques (ii) analyses des solutions par diverses techniques (ICP-OES, ICP-MS, chromatographie ionique, spectroscopie UV-vis), (iii) caractérisations structurales et morphologiques des matériaux (DRX, spectroscopie IR et Raman, microscopies optique et électronique, absorption X). En plus des connaissances acquises dans le domaine de l’altération des matériaux sous eau, ce travail apportera au candidat des compétences en matière de gestion de projet scientifique (gestion de différentes tâches impliquant plusieurs partenaires, respect des délais, rendu de livrables etc…) et de communication scientifique (orale et écrite). Ce travail de thèse permettra également au candidat de constituer un réseau professionnel dans le domaine du nucléaire et de se faire connaître au sein du CEA et de la communauté scientifique nationale voire internationale.
Modélisation prédictive de l’altération des verres de confinement de déchets nucléaires
En France, les déchets vitrifiés issus du traitement des combustibles nucléaires doivent être stockés en profondeur dans des couches géologiques argileuses. Dans cet environnement confiné et peu poreux, l'interaction chimique entre le verre, les produits de corrosion des enveloppes métalliques et l'argilite du site devrait contrôler l’altération du verre une fois que le milieu sera à nouveau saturé en eau. Prédire l’altération à long terme des colis vitrifiés nécessite une compréhension approfondie des mécanismes réactionnels, qui sont nombreux et étroitement liés. En pratique, ces mécanismes sont classés en fonction de leur importance sur la cinétique d’altération, puis sont intégrés au sein de modèles adaptés aux échelles de temps et d'espace pertinentes.
La thèse porte sur la modélisation géochimique de l’altération du verre, qui est réalisée en utilisant un code de transport réactif (CHESS/HYTEC), une base de données thermodynamique et une loi cinétique pour les verres (modèle GRAAL2, dérivé du modèle GRAAL (Frugier et al. 2018)). Ce modèle tient compte du rôle de la composition de la couche d'altération du verre sur son caractère protecteur, ce qui permet à GRAAL2 de simuler des variations de la vitesse d’altération en fonction de la composition du verre et des conditions environnementales.
Nous recherchons un étudiant titulaire d'un master en lien avec la modélisation où la géochimie, avec des compétences solides en programmation Python, et un intérêt pour la compréhension des processus au moyen de modèles. À l'issue de ces trois années, l'étudiant aura acquis une solide maîtrise de la modélisation géochimique (avec le code CHESS), de la modélisation des transferts de matière (avec le code Hytec), de la modélisation de l'altération des verres (avec le modèle GRAAL2), ainsi que des compétences en programmation numérique en Python. Il développera également une compréhension approfondie des concepts d'écart, d'erreur et d'incertitude. L'étudiant se familiarisera avec les problématiques liées au transfert de polluants dans l'environnement et à la gestion des déchets nucléaires. Les connaissances et les compétences acquises pourront être mises à profit dans de nombreux domaines d’application liés à la durabilité des matériaux, à l'environnement, ainsi qu'aux modélisations et aux méthodologies rigoureuses qui les sous-tendent.