Etude phénoménologique des effets couplés iode/oxygène sur la Corrosion Sous Contrainte induite par l’Iode (CSC-I) des alliages de zirconium
Le cœur des Réacteurs à Eau Pressurisée (REP) des centrales nucléaires est constitué d’assemblages combustibles, dont la gaine, première barrière de confinement du combustible, fait partie. L’Interaction Pastille-Gaine (IPG) consiste en une variation de puissance locale qui se traduit par la dilatation des pastilles combustibles qui imposent une déformation à la gaine. Le couplage du chargement mécanique imposé à la gaine et de l’environnement agressif, dû notamment à la présence d’iode issu de la réaction de fission, engendre un risque de fissuration de la gaine par Corrosion Sous Contrainte par l’Iode (CSC-I).
L’environnement chimique REP est à l’étude au Département d’Etude du Combustible (DEC). Il apparaît que les interactions entre la gaine et son environnement chimique REP résultent d’une compétition entre le zirconium, des gaz corrosifs tels que l’iode (I), l’iodure de tellure (TeI2) et l’oxygène (O2).
Ce sujet de thèse s’inscrit dans une démarche d’étude expérimentale de la CSC-I, dans des conditions mécaniques et chimiques aussi proches que possible des conditions vues par la gaine en REP.
Le travail de thèse s’articulera autour de trois axes principaux. Le premier axe permettra d’étudier l’influence de la contrainte, en fonction de la pO2 et de la pI2 sur la sensibilité à la CSC-I d’éprouvettes en alliage de zirconium. Les essais seront réalisés à l’aide des dispositifs d’essais existants au laboratoire (traction sur C-RING en iode vapeur, essais de pression interne en iode vapeur). Ce point sera accompagné de la modélisation de la CSC-I des alliages de zirconium. Le deuxième axe principal permettra d’étudier l’effet de la température sur la CSC-I à l’aide de ces mêmes dispositifs d’essais. Enfin, le troisième axe devrait permettre d’étudier l’effet sur la CSC-I, d’une zircone épaisse (de quelques microns d’épaisseur) située en paroi interne de gaine.
Développement d’un jumeau numérique d’un équipement industriel : couplage chimie / thermo-hydraulique / corrosion
Ce sujet de thèse s’inscrit dans le cadre de la R&D CEA visant à développer et améliorer les technologies décarbonées pour la production d’énergie, en réponse aux enjeux climatiques. Plus précisément, il s’intègre dans l’étape de traitement-recyclage du combustible utilisé dans les réacteurs nucléaires actuels. La simulation du fonctionnement et du vieillissement de ces équipements est un enjeu majeur pour la pérennisation des activités des usines de traitement-recyclage.
L’objectif de la thèse est de répondre à ces enjeux, en développant une modélisation de la corrosion d’un équipement ou plusieurs équipements des usines en se basant sur leur fonctionnement. Cela nécessitera de coupler des modèles de réactions chimiques (en solution et de corrosion) avec des modèles de thermo-hydraulique. Ces développements seront réalisés à l’aide d’outils de modélisation développés par le CEA.
En permettant de simuler la corrosion de l’équipement, le développement d’un tel modèle permettra d’optimiser sa durée de vie (en cherchant à optimiser son fonctionnement, par exemple) ou d’estimer avec précision (et donc d’anticiper) le moment nécessaire à son remplacement.
Rupture fragile d’aciers faiblement alliés : sensibilité des zones mésoségrégées aux conditions de trempe et revenu
Les enceintes sous pression du circuit primaire des centrales nucléaires françaises sont élaborées par assemblage de composants en aciers faiblement alliés, mis en forme à partir de lingots de fort tonnage (> 100t) dont la solidification s’opère de manière non-uniforme. La forte épaisseur des pièces conduit par ailleurs à ce que les évolutions de température lors des traitements thermiques post-forgeage varient significativement en fonction de la position dans l’épaisseur de la pièce. Ces deux effets concourent à produire des microstructures hétérogènes qui peuvent fragiliser sensiblement le matériau.
L’objectif scientifique de cette thèse est d’évaluer quels éléments au sein de la microstructure sont responsable, et dans quelle proportion, d’une fragilisation accrue du matériau pour certaines conditions défavorables de traitements thermiques. Inversement, mieux cerner le domaine de conditions de traitements thermiques pour lequel cette fragilisation du matériau reste contenue, pour une microstructure initiale donnée, est un objectif à fort enjeu industriel.
Plusieurs traitements thermiques ont déjà été appliqués à des coupons issus d’une pièce industrielle rebutée avant de les solliciter en flexion par choc, dans le domaine de la transition ductile fragile du matériau. Des essais mécaniques instrumentés seront menés ainsi que des analyses fractographiques et microstructurales de pointe afin d’identifier l’évolution de la nature des sites d’amorçage en fonction des conditions de traitement thermique. Ces éléments seront alors intégrés dans un modèle d’approche locale de la rupture développé spécifiquement pour rendre compte des effets de variations microstructurales sur la résistance à la rupture fragile des aciers faiblement alliés.
Simulation numérique de l’impact entre structures immergées dans un liquide compressible par des approches de type frontières immergées.
De nombreux systèmes industriels mettent en jeu des structures immergées dans des fluides denses. On peut ainsi mentionner l’industrie sous-marine ou, plus particulièrement, le cas de certains réacteurs nucléaires de 4ème génération utilisant des caloporteurs comme le sodium ou des mélanges de sels. L’effet de l’interaction du fluide environnant sur les forces de contact entre les structures est un phénomène de première importance, notamment lors de scenarios transitoires accidentels pouvant générer de grands déplacements des structures dont l’intégrité résiduelle doit être démontrée à des fins de sûreté.
Dans le cadre de cette thèse, on s’intéresse, en particulier, à la modélisation de l’impact rapide d’un fragment de structure immergé dans un fluide contre une paroi, résultant par exemple d’un phénomène explosif dans une cuve de réacteur nucléaire refroidi au sodium. Dans ce contexte, le sodium modélisé comme un fluide compressible est traité numériquement par une approche de type volumes-finis. Les structures internes du réacteur sont traitées par une approche de type éléments-finis. Afin de permettre le traitement des grands déplacements de structure et une éventuelle fracturation de celle-ci, on se tourne vers des techniques de type « frontières immergées » pour l’interaction entre le fluide et la structure.
Les travaux de thèse consistent à venir définir une méthode numérique innovante permettant de mieux simuler le film fluide entre deux structures qui rentrent en contact dans ce contexte. Dans un premier temps, on s’attachera à identifier les caractéristiques physiques de l’écoulement au niveau du film fluide (compressibilité, viscosité, …) ayant le plus d’influence sur la cinématique des structures. Ensuite, le principal enjeu de ces travaux de thèse consistera à faire évoluer les méthodes numériques en vigueur afin de venir représenter le plus fidèlement possible les caractéristiques de l’écoulement du film fluide.
La thèse proposée se déroulera au CEA de Saclay, en collaboration étroite avec le laboratoire EM2C de l’école CentraleSupélec, dans l’environnement de l’Université Paris-Saclay. Le doctorant sera ainsi immergé dans une équipe à l’expertise reconnue dans le domaine des simulations transitoires en interaction fluide-structure.
Apprentissage de Modèles Interprétables pour la Corrosion sous Contrainte des aciers inoxydables exposés en milieu primaire des REP
La corrosion sous contrainte (CSC) des aciers inoxydables est l'un des principaux phénomènes de dégradation des composants du circuit primaire des Réacteurs à Eau Pressurisée(REP). La compréhension de ce mécanisme de fissuration est d’une nécessité absolue pour la prolongation de la durée d’exploitation des réacteurs. Avec un nombre important de paramètres critiques qui influent sur la sensibilité du matériau à la CSC et la présence de forts effets de couplage, une grille d’essais expérimentaux assez conséquente est souvent envisagée pour aider à la compréhension du mécanisme. Il est proposé dans ce projet d’adopter une approche nouvelle basée sur l’utilisation de modèles interprétables, avec pour but d’éviter les longues et couteuses étapes de recherches en ciblant des essais pertinents et des paramètres matériaux pouvant améliorer les performances en environnement. L’enjeu ici sera d’ajouter à l’approche expérimentale les performances d’un outil d’intelligence artificielle avec pour objectifs de définir des domaines de sensibilité à l’amorçage de CSC en fonction des paramètres critiques identifiés dans le modèle, et de fournir des données relatives à l’élaboration de nouveaux matériaux par fabrication additive.
La thèse sera consacrée au développement d’un outil numérique adapté à ce nouveau cas d’usage et à la poursuite des activités expérimentales nécessaires à la validation de cette nouvelle approche. Il s’agira d’explorer les contributions de l’intelligence artificielle dans le domaine de la corrosion sous contrainte sur plusieurs volets : l'identification des paramètres au premier ordre sur la sensibilité du matériau, l'évaluation des domaines de criticité à la CSC et l'aide à la compréhension des mécanismes physiques à l’origine de la fissuration.
Simulations mésoscopiques et développement de modèles simplifiés pour le comportement mécanique des bétons irradiés
Dans les centrales nucléaires, le puits de cuve en béton sert de support pour la cuve du réacteur et d’écran de protection contre les radiations. A long terme, l’exposition à des radiations neutroniques peut causer une expansion des granulats du béton par amorphisation, et provoquer une microfissuration et une dégradation de ses propriétés mécaniques. Cette problématique est importante dans les études visant à prolonger la durée de vie des centrales. À l’échelle mésoscopique, ces phénomènes peuvent être modélisés en dissociant le comportement des granulats, de la matrice cimentaire, et des interfaces entre ces phases. Cependant, il est difficile de décrire l’initiation et la propagation des microfissures dans de tels systèmes multi-fissurés hétérogènes complexes. L'objectif de cette thèse, menée dans le cadre d’un projet ANR franco-tchèque, est de développer un outil de simulation numérique performant pour analyser les effets de l’irradiation neutronique sur le béton à l’échelle mésoscopique. Une approche couplée thermo-hydro-mécanique dans laquelle le comportement de la matrice prendra en compte retrait, fluage et microfissuration sera utilisée. Les simulations seront validées à partir de données expérimentales obtenues sur des échantillons testés, et l’outil numérique permettra par la suite d’estimer l’impact de différents facteurs sur le comportement et les performances du béton soumis à une irradiation neutronique.
Ce projet de recherche s'adresse à un doctorant souhaitant développer ses compétences en science des matériaux, avec une forte composante en modélisation et simulations numériques multiphysiques et multi-échelles.
Etude des transitions de régime d’écoulement en post-assèchement
Les écoulements diphasiques interviennent dans de nombreux systèmes fluides, notamment pour le refroidissement des réacteurs nucléaires. Selon le flux thermique échangé dans le cœur du réacteur, le débit, la sous-saturation ou la pression, on peut constater des écoulements purement monophasiques, des écoulements à bulles ou annulaires (avec un film liquide au contact de la paroi et un cœur de vapeur).
Lors d’un accident de perte de réfrigérant primaire, le cœur du réacteur qui contient les crayons combustibles s’échauffe jusqu’à la crise d’ébullition lorsque le flux thermique est suffisamment important. Une illustration des régimes d’écoulements diphasiques lors de cet accident est présenté en figure 1. Un film de vapeur se forme rapidement et isole thermiquement les crayons, tandis que du liquide subsiste dans le cœur de l’écoulement. Les crayons du cœur sont asséchés, leur surface n’est refroidie que par de la vapeur et l’échange thermique à la paroi est ainsi dégradé [1]. Cet écoulement est du type "inverted annular film boiling". Au fur et à mesure que le liquide se vaporise, le film de vapeur s’épaissit et la turbulence induite aura tendance former des vagues a l’interface liquide-vapeur et à déstabiliser l’interface jusqu’à la formation de poches de liquides (inverted slug film boiling). Puis, l’évaporation et la fragmentation de ces poches vont mener à la formation d’un écoulement dispersé à gouttes (dispersed film boiling).
Actuellement, les transitions de régime d’écoulement dans cette configuration sont très mal identifiées [1], [2] bien que la connaissance de celles-ci soit importante pour l’étude de refroidissement du cœur du réacteur nucléaire. Une des principales difficultés expérimentales réside dans la nécessité de chauffer fortement les parois pour établir un film de vapeur et maintenir celui-ci, rendant de ce fait les sections d’essai opaques. Il est donc particulièrement complexe d’accéder à une visualisation directe et plus encore à des mesures de paramètres locaux comme les champs de températures et vitesses fluides. Les résultats expérimentaux disponibles dans la littérature sur ce sujet sont donc très limités et insuffisants pour développer un modèle physique [1], [3], [4], [5].
Cette thèse, qui constitue une première étape vers l’identification précise des transitions de régime, porte sur l’étude de l’effet purement hydrodynamique, en couplant des approches expérimentale et analytique. Afin d’obtenir une compréhension de la physique des différents phénomènes, la configuration d’un écoulement de liquide au cœur d’un écoulement gazeux est proposée. Dans celle-ci, la déformation de l’interface, la vitesse du gaz et la vitesse du liquide peuvent jouer sur la transition d’un régime à l’autre [6], [7] : l’interface lisse devient perturbée par des vagues (instabilités de Kelvin-Helmholtz), des gouttes sont arrachées de l’interface. Une analyse paramétrique sera effectuée en faisant varier les débits liquides et gazeux et ainsi l’épaisseur du film gazeux pour observer ces différents phénomènes et comprendre les effets de chaque paramètre sur les transitions de régimes. Expérimentalement, un banc a récemment été conçu au DM2S/STMF/LE2H afin d’étudier plus particulièrement ces transitions grâce à une visualisation des déformations de l’interface. Des adaptations pourront être apportées avec de nouvelles mesures ou éventuellement une nouvelle méthodologie si nécessaire.
A partir des résultats expérimentaux, il sera nécessaire d’identifier, voire de définir, les nombres adimensionnels pertinents pour décrire les phénomènes observés. L’analyse portera ensuite sur la caractérisation des transitions de régimes sur la base de ces nombres adimensionnels, afin de proposer une carte des transitions de régimes d’écoulements.
La combinaison des résultats obtenus permettra de renforcer les modèles utilisés dans les codes de calcul comme le code de thermohydraulique CATHARE, développé au CEA en particulier pour les études de sureté des réacteurs nucléaires. Cette thèse présente donc un fort intérêt académique par l’exploitation d’une installation expérimentale innovante et la production de résultats nouveaux qui confirmeront également son intérêt sur le plan industriel pour l’amélioration de la connaissance des phénomènes importants dans la démonstration de sûreté des réacteurs nucléaires.
Références :
[1] M. Ishii et G. De Jarlais, « Flow visualization study of inverted annular flow of post-dryout heat transfer region », Nuclear Engineering and Design, 1987.
[2] G. De jarlais, M. Ishii, et J. Linehan, « Hydrodynamic stability of inverted annular flow in an adiabatic simulation », Argonne National Laboratory, CONF-830702-9, 1983.
[3] T. G. Theofanous, « The boiling crisis in nuclear reactor safety and performance », International Journal of Multiphase Flow, vol. 6, no 1, p. 69-95, févr. 1980, doi: 10.1016/0301-9322(80)90040-3.
[4] N. Takenaka, T. Fujii, et others, « Flow pattern transition and heat transfer of inverted annular flow », Int. J. Multiphase Flow, 1989.
[5] M. A. El Nakla, D. C. Groeneveld, et S. C. Cheng, « Experimental study of inverted annular film boiling in a vertical tube cooled by R-134a », International Journal of Multiphase Flow, vol. 37, p. 37-75, 2011.
[6] Q. Liu, J. Kelly, et X. Sun, « Study on interfacial friction in the inverted annular film boiling regime », Nuclear Engineering and Design, vol. 375, 2021.
[7] K. K. Fung, « Subcooled and low quality film boiling of water in vertical flow at atmospheric pressure », PhD Thesis, Argonne National Laboratory, 1981.
Compréhension des mécanismes de piégeage de l’hélium dans des nouvelles nuances d’alliages base nickel développées pour les réacteurs à sel fondu
Les alliages base nickel sont les matériaux de structure naturels envisagés pour les Réacteurs à Sel Fondu (RSF). Ils présentent d’excellentes caractéristiques mécaniques et une bonne résistance à la corrosion. Dans ces matériaux, la production d’hélium, principalement causée par la transmutation du nickel par les neutrons rapides peut atteindre des teneurs suffisantes pour fragiliser fortement le matériau ou provoquer son gonflement sous irradiation. L’hélium est très peu soluble dans le matériau et condense sous forme de bulles ou ségrége aux joints de grains. Pour limiter ces phénomènes et réussir à piéger l’hélium, une solution consiste à introduire dans le matériau qui sera irradié, une densité importante de nano-précipités dont les interfaces serviront de site de germination pour des bulles nanométriques à même de piéger l’hélium « sur place » pour empêcher ce dernier de migrer vers les joints de grains et de dégrader les performances du matériau. Il s'agira d'étudier par microscopie électronique en transmission corrigée la cinétique de précipitation des phases thermodynamiquement attendue ainsi que la structure atomique des interfaces formées entre les précipités et la matrice. Une simulation de la précipitation par champ de phase sera également envisagée. Enfin, les mécanismes de piégeage de l'He aux interfaces sera étudié à l'aide de la spectroscopie de perte d'énergie des électrons (EELS).
Combustion d'hydrogène et d'ammoniac en milieux poreux : expériences et modélisation
- Contexte
Les perspectives énergétiques actuelles suggèrent l'utilisation de l'hydrogène (H2) et de l'ammoniac (NH3) comme vecteurs d'énergie décarbonés. La combustion du NH3 offre des avantages tels qu'une densité énergétique élevée et un stockage sûr, mais présente une plage d’inflammabilité étroite et des émissions élevées de NOx. Il est possible d'obtenir de l'hydrogène par craquage partiel d’ammoniac pour créer des mélanges ayant des propriétés de combustion plus favorables, mais il reste des questions ouvertes concernant les émissions de polluants et la teneur en NH3 imbrûlé.
- Défis
Les brûleurs poreux sont des candidats prometteurs pour la combustion de mélanges NH3/H2 à faibles émissions polluantes. Malheureusement, les problèmes de durabilité des matériaux et la complexité de la stabilisation des flammes constituent encore des obstacles importants à leur industrialisation. Toutefois, les récentes avancées dans le domaine de la fabrication additive permettent un design avancé de matrices poreuses, leur caractérisation expérimentale restant difficile en raison de l'opacité de la matrice solide.
- Objectifs de recherche
Le doctorant exploitera un banc expérimental au CEA Saclay pour mener des expériences de combustion avec des mélanges NH3/H2/N2+air dans différents brûleurs poreux. Les tâches principales incluront la conception de nouvelles géométries poreuses, la comparaison des résultats expérimentaux avec les simulations numériques, un travail de modélisation 1D par moyennes volumiques et théorie asymptotique. Les mesures expérimentales comprendront : l'anémométrie à fil chaud, la thermométrie infrarouge, l'analyse de la composition des gaz de sortie, la chimiluminescence et les diagnostics laser. Les brûleurs poreux seront fabriqués à l'aide de techniques d'impression 3D avec des matériaux tels que l'acier inoxydable, l'inconel, l'alumine, la zircone et le carbure de silicium.
La recherche vise à développer des brûleurs poreux plus robustes et plus efficaces pour la combustion de mélanges NH3/H2, améliorant ainsi leur application pratique pour atteindre la neutralité carbone. Le candidat contribuera à faire progresser le domaine grâce à des données expérimentales, des conceptions innovantes et des techniques de modélisation améliorées.
Modélisation de la chute de gouttes dans un volume libre, en support au code système CATHARE
Cette thèse porte sur l'étude de la chute de gouttes dans des volumes libres, dans le cadre de l'amélioration continue des modèles physiques du code CATHARE, utilisé pour les études de sûreté des Réacteurs à Eau Pressurisée. Les modèles actuels reposent sur les travaux d'Ishii et Zuber, qui modélisent la vitesse de chute des gouttes dans un fluide diphasique. L'objectif de la thèse est de raffiner la précision de ce modèle en y intégrant des paramètres supplémentaires et en le validant grâce à des expériences telles que celles de Dampierre et CARAYDAS. Le doctorant devra concevoir un modèle mécaniste plus représentatif, fondé sur des données expérimentales ou des simulations CFD si nécessaire. L'innovation réside dans le développement d'une modélisation plus fidèle des processus de chute de gouttes, ouvrant la voie à des applications spécifiques, telles que la modélisation des sprays, et contribuant ainsi à la validation du code CATHARE dans des domaines supplémentaire.