Compréhension des mécanismes de piégeage de l’hélium dans des nouvelles nuances d’alliages base nickel développées pour les réacteurs à sel fondu
Les alliages base nickel sont les matériaux de structure naturels envisagés pour les Réacteurs à Sel Fondu (RSF). Ils présentent d’excellentes caractéristiques mécaniques et une bonne résistance à la corrosion. Dans ces matériaux, la production d’hélium, principalement causée par la transmutation du nickel par les neutrons rapides peut atteindre des teneurs suffisantes pour fragiliser fortement le matériau ou provoquer son gonflement sous irradiation. L’hélium est très peu soluble dans le matériau et condense sous forme de bulles ou ségrége aux joints de grains. Pour limiter ces phénomènes et réussir à piéger l’hélium, une solution consiste à introduire dans le matériau qui sera irradié, une densité importante de nano-précipités dont les interfaces serviront de site de germination pour des bulles nanométriques à même de piéger l’hélium « sur place » pour empêcher ce dernier de migrer vers les joints de grains et de dégrader les performances du matériau. Il s'agira d'étudier par microscopie électronique en transmission corrigée la cinétique de précipitation des phases thermodynamiquement attendue ainsi que la structure atomique des interfaces formées entre les précipités et la matrice. Une simulation de la précipitation par champ de phase sera également envisagée. Enfin, les mécanismes de piégeage de l'He aux interfaces sera étudié à l'aide de la spectroscopie de perte d'énergie des électrons (EELS).
Simulation atomistique de la rupture de verres borosilicatés hétérogènes
Les verres borosilicatés hétérogènes contiennent des précipités cristallins ou amorphes qui forment des phases secondaires incrustées dans la matrice vitreuse. Ces matériaux sont appréciés pour leur résistance élevée au choc thermique et leur excellente durabilité chimique, les rendant idéaux pour diverses applications telles que les ustensiles de cuisine et le matériel de laboratoire. En particulier, dans l'industrie nucléaire, de nombreuses matrices vitreuses de conditionnement de déchets radioactifs contiennent des précipités en raison de la présence d'éléments peu solubles.
Il a été démontré que des phases secondaires peuvent affecter considérablement les propriétés mécaniques, en particulier la résistance à la fracture. Cependant, les mécanismes spécifiques liés à ce phénomène à l'échelle atomique restent mal expliqués. En particulier, il est crucial de comprendre l'effet de la nature de ces phases (cristallines ou amorphes) et de leur interface avec la matrice vitreuse.
L'objectif principal de ce projet est d'étudier les mécanismes spécifiques par lesquels les précipités influencent les propriétés mécaniques à l'échelle atomique. Il vise également à comprendre comment ces précipités affectent la propagation de fissures. Pour cela, des outils de modélisation numérique basés sur la dynamique moléculaire seront utilisés. Cette technique simule le comportement individuel des atomes au fil du temps sous différentes conditions de test. Ainsi, elle permet d'examiner la structure locale des pointes de fissure et leur interaction avec les précipités à l'échelle atomique, fournissant des informations précieuses sur les mécanismes sous-jacents de résistance aux fissures dans les verres hétérogènes.
Combustion d'hydrogène et d'ammoniac en milieux poreux : expériences et modélisation
- Contexte
Les perspectives énergétiques actuelles suggèrent l'utilisation de l'hydrogène (H2) et de l'ammoniac (NH3) comme vecteurs d'énergie décarbonés. La combustion du NH3 offre des avantages tels qu'une densité énergétique élevée et un stockage sûr, mais présente une plage d’inflammabilité étroite et des émissions élevées de NOx. Il est possible d'obtenir de l'hydrogène par craquage partiel d’ammoniac pour créer des mélanges ayant des propriétés de combustion plus favorables, mais il reste des questions ouvertes concernant les émissions de polluants et la teneur en NH3 imbrûlé.
- Défis
Les brûleurs poreux sont des candidats prometteurs pour la combustion de mélanges NH3/H2 à faibles émissions polluantes. Malheureusement, les problèmes de durabilité des matériaux et la complexité de la stabilisation des flammes constituent encore des obstacles importants à leur industrialisation. Toutefois, les récentes avancées dans le domaine de la fabrication additive permettent un design avancé de matrices poreuses, leur caractérisation expérimentale restant difficile en raison de l'opacité de la matrice solide.
- Objectifs de recherche
Le doctorant exploitera un banc expérimental au CEA Saclay pour mener des expériences de combustion avec des mélanges NH3/H2/N2+air dans différents brûleurs poreux. Les tâches principales incluront la conception de nouvelles géométries poreuses, la comparaison des résultats expérimentaux avec les simulations numériques, un travail de modélisation 1D par moyennes volumiques et théorie asymptotique. Les mesures expérimentales comprendront : l'anémométrie à fil chaud, la thermométrie infrarouge, l'analyse de la composition des gaz de sortie, la chimiluminescence et les diagnostics laser. Les brûleurs poreux seront fabriqués à l'aide de techniques d'impression 3D avec des matériaux tels que l'acier inoxydable, l'inconel, l'alumine, la zircone et le carbure de silicium.
La recherche vise à développer des brûleurs poreux plus robustes et plus efficaces pour la combustion de mélanges NH3/H2, améliorant ainsi leur application pratique pour atteindre la neutralité carbone. Le candidat contribuera à faire progresser le domaine grâce à des données expérimentales, des conceptions innovantes et des techniques de modélisation améliorées.
Modélisation de la chute de gouttes dans un volume libre, en support au code système CATHARE
Cette thèse porte sur l'étude de la chute de gouttes dans des volumes libres, dans le cadre de l'amélioration continue des modèles physiques du code CATHARE, utilisé pour les études de sûreté des Réacteurs à Eau Pressurisée. Les modèles actuels reposent sur les travaux d'Ishii et Zuber, qui modélisent la vitesse de chute des gouttes dans un fluide diphasique. L'objectif de la thèse est de raffiner la précision de ce modèle en y intégrant des paramètres supplémentaires et en le validant grâce à des expériences telles que celles de Dampierre et CARAYDAS. Le doctorant devra concevoir un modèle mécaniste plus représentatif, fondé sur des données expérimentales ou des simulations CFD si nécessaire. L'innovation réside dans le développement d'une modélisation plus fidèle des processus de chute de gouttes, ouvrant la voie à des applications spécifiques, telles que la modélisation des sprays, et contribuant ainsi à la validation du code CATHARE dans des domaines supplémentaire.
Etude thermodynamique du ternaire K2CO3-CO2-H2O pour le développement de procédés NET (Negative Emission technologie) et SAF (Sustainable Air Fuel)
Cette thèse s'inscrit dans le cadre de la thématique accélérée Inter-conversion énergétique : de l’atome et du photon à l’hydrogène et aux molécules durables.
La bioénergie avec captage et stockage du carbone (BECCS) utilise l'énergie de la biomasse tout en captant le dioxyde de carbone libéré par le processus, ce qui se traduit par des émissions négatives dans l'atmosphère (Negative Emission Technologie). Le procédé de référence en Europe utilise le carbonate de potassium [1] mais désorbe le CO2 à pression atmosphérique, alors que sa séquestration ou son hydrogenation en molécules durables, notamment les SAF (Sustainable AirFuel) nécessite de fortes pressions.
La thèse consiste en l’acquisition de nouvelles données thermodynamiques et thermo-chimiques à haute température/pression nécessaires à l'optimisation énergétique d’un tel procédé [2] et à leur intégration dans une modélisation thermodynamique.
On fera par la suite un remontage du procédé global afin de pouvoir quantifier le gain énergétique et environnemental attendu.
La thèse se déroulera au sein du Laboratoire de modélisation thermodynamique et thermochimie (LM2T) en collaboration avec le LC2R (DRMP/SPC) pour la partie expérimentale.
Références :
[1]K. Gustafsson, R. Sadegh-Vaziri, S. Grönkvist, F. Levihn et C. Sundberg, «BECCS with combined heat and power: assessing the energy penalty,» Int. J. Greenhouse Gas Control, vol. 110, p. 103434, 2021.
[2] S. Zhang, X. Ye et Y. Lu, «Development of a Potassium Carbonate-based Absorption Process with Crystallization-enabled High-pressure Stripping for CO2 Capture: Vapor–liquid Equilibrium Behavior and CO2 Stripping Performance of Carbonate/Bicarbonate,» Energy Procedia, 2014
Effet de la microstructure et de l’irradiation sur la sensibilité à la fissuration intergranulaire de l’alliage 718 en milieu REP.
L’alliage 718, alliage à base nickel, est utilisé dans les assemblages combustibles des réacteurs à eau pressurisée (REP). Ces composants sont soumis en service à des sollicitations mécaniques élevées, à l’irradiation neutronique et à une exposition au milieu primaire. Classiquement, cet alliage montre une très bonne résistance à la fissuration intergranulaire. Toutefois, il existe des conditions de microstructure et/ ou d’irradiations qui, en modifiant les propriétés mécaniques et les mécanismes de plasticité, rendent le matériau sensible à la fissuration intergranulaire en milieu primaire REP.
Dans ce cadre, l’objectif de cette thèse sera d’étudier l’influence de la microstructure (via différents traitements thermiques) et de l’irradiation sur la localisation de la déformation et sur la sensibilité à la fissuration intergranulaire en milieu primaire REP.
Dans cet objectif, deux nuances, l’une réputée sensible et l’autre non, seront testées. Des essais de traction in-situ MEB sur des échantillons dont la microstructure aura été préalablement caractérisée par EBSD seront réalisés afin d’identifier les types de localisation de la déformation intra et intergranulaire et leur évolution. L’état non irradié sera caractérisé et sera l’état de référence. Par ailleurs, des essais d’exposition et de fissuration intergranulaire en milieu primaire (coupons, traction lente, etc…) seront réalisés sur les deux nuances et à différents niveaux d’irradiation. La microstructure ainsi que l’oxydation de surface et intergranulaire des éprouvettes seront caractérisées par différentes techniques de microscopie (MEB, EBSD, FIB et microscopie électronique en transmission).
Cette thèse constitue pour le candidat l’occasion de traiter une problématique de durabilité de matériaux métalliques dans leur environnement suivant une démarche scientifique pluridisciplinaire alliant métallurgie, mécanique et physico-chimie et reposant sur la mise en œuvre de techniques de pointe variées disponibles au CEA. Les compétences qu’il sera ainsi amené à acquérir pourront donc être valorisées lors de la suite de sa carrière dans le monde industriel (y compris hors nucléaire) ou académique.
Développement d’un modèle de chimie transport, sous radiolyse de l’eau, d’un combustible usé en stockage géologique profond
Le stockage direct des combustibles usés (CU) est une solution alternative à leur retraitement pour la gestion des déchets nucléaires. Ce stockage direct des CU en milieu géologique profond pose des défis scientifiques liés à la compréhension fine des processus de dissolution et de libération des radionucléides. Ce sujet de thèse propose de développer un modèle scientifique détaillé, capable de décrire les mécanismes physico-chimiques complexes, tels que la radiolyse de l'eau et l'interaction entre le combustible irradié et son environnement. L'objectif est de proposer une modélisation du transport réactif précise pour améliorer la prédiction à long terme des performances du stockage. En utilisant des approches mécanistes, cette thèse s’inscrit dans une démarche d’aller-retour entre modélisation et expérimentation, visant à affiner la compréhension des mécanismes d'altération et à valider les hypothèses par des données expérimentales. Finalement, en s'appuyant sur des modèles existants, comme le modèle opérationnel radiolytique, ce travail proposera des améliorations pour réduire les hypothèses simplificatrices actuelles. Le candidat contribuera à des enjeux industriels et sociétaux majeurs liés à la gestion des déchets nucléaires et permettra d'apporter des solutions aux enjeux de sûreté associés.
Etude de la fabrication additive fil d'un composant nucléaire de géométrie complexe
L’objectif général de la thèse est d’étudier la faisabilité d'un composant du réacteur de fusion DEMO par fabrication additive fil ou « WAM » (Wire Additive Manufacturing). Pour cela, le doctorant devra tout d’abord concevoir et fabriquer des pièces de démonstration représentatives de différentes sous-parties du composant dans les cellules de fabrication additive du laboratoire. Il prendra en main les logiciels de CAO/FAO pour fabriquer des pièces de complexité et taille croissante, en assurant la répétabilité de leur fabrication.
Ces pièces feront l’objet d’un travail de caractérisation, tout d’abord dimensionnelle, afin de vérifier leur conformité géométrique au regard des spécifications du projet ; mais aussi microstructurale et métallurgique, afin de garantir la qualité de fabrication, notamment l’absence de défaut au sein du matériau (porosité, inclusions…) ou de phases métallurgiques nuisibles à sa tenue mécanique.
Enfin, le doctorant sera également amené à simuler par la méthode des éléments finis la fabrication de certaines pièces afin d’analyser l’évolution de paramètres d’intérêt, comme la température, au cours de la fabrication et d’estimer l’état de déformation et de contrainte après fabrication. Ces simulations pourront être utilisées pour corriger certains écarts entre l’attendu et le réalisé, dans le cadre d’un dialogue calcul-essai qui verra la mise en place d’une instrumentation servant également la validation des modèles. Ces simulations seront réalisées à l’aide du code de calcul par éléments finis Cast3M développé au CEA.
Effet de la déformation plastique sur la rupture par clivage : Découplage entre la plasticité induite et l’évolution de la microtexture
Dans le domaine nucléaire, l’intégrité des composants doit être assurée pendant toute la durée d’exploitation, et ceci même en cas d’évènement accidentel. La demande de justification de la tenue des composants face au risque de rupture brutale est croissante et se généralise à de nombreuses lignes de tuyauterie et équipements. Le principe de la démonstration consiste à montrer que, même en présence d’un défaut, l’équipement est capable de supporter les chargements qu’il est susceptible de subir.
Une vigilance particulière est portée sur la rupture fragile par clivage, à cause de son caractère instable et catastrophique qui conduit immédiatement à la ruine du composant. La rupture fragile est sensible au niveau de plasticité et de triaxialité en pointe de fissure, ce qui explique l’effet structure bénéfique souvent observé sur des composants réels par rapport aux éprouvettes laboratoire. L’enjeu industriel est de mieux comprendre le rôle de la plasticité en relation avec la microtexture sur la rupture fragile, afin de faire évoluer les critères de prédiction actuels.
Au cours de cette thèse, la résistance à la rupture fragile de l'acier sera évalué après prédéformé avec différents types de chargements mécaniques. A la fin de la thèse le candidat aura acquis des compétences solides sur la réalisation d'essais mécaniques, les analyses microscopiques et en simulation numérique. Les travaux seront réalisés entre le laboratoire LISN du CEA et le centre de matériaux de l'école des mines de paris.
Etude de la dynamique des réacteurs rapides à sels fondus en convection naturelle
Les réacteurs à sels fondus (RSF) sont présentés comme des systèmes intrinsèquement stables vis-à-vis des perturbations de réactivité du fait du couplage entre température du sel et puissance nucléaire conduisant à un comportement homéostatique du réacteur. Néanmoins, bien que les RSF présentent des caractéristiques intéressantes pour la sûreté, le faible retour d’expérience limite nos connaissances sur leur comportement dynamique, qui restent encore parcellaires. Ce sujet de thèse propose de contribuer au développement d’une méthodologie d’analyse de la dynamique des RSF visant à caractériser les phénomènes complexes de couplage neutronique–thermohydraulique intervenant lors d’un fonctionnement en régime de convection naturelle, ainsi qu’à identifier des séquences de transitoires potentiellement instables, à hiérarchiser les phénomènes physiques source de ces instabilités et à proposer des modèles physiques de ces phénomènes.
Ces travaux contribueront à la définition d’une méthodologie orientée sûreté en soutien aux travaux de conception des RSF à partir de l’étude du comportement dynamique du réacteur en transitoire à travers l’analyse dimensionnelle et l’étude de la stabilité de l’écoulement. Cette méthodologie vise à définir des critères simples et robustes pour garantir la sûreté intrinsèque d’un RSF à spectre rapide, en fonction de ses paramètres de conception et d’opération permettant de respecter les limites du domaine de fonctionnement.
Ce travail de thèse se situe à la croisée de l’analyse théorique des phénomènes physiques régissant le comportement du réacteur, en particulier autour de l’étude des régimes instables (de nature oscillatoire ou divergente) dus au couplage neutronique-thermohydraulique en convection naturelle, et de la mise en place d’outils analytiques et numériques pour la réalisation des calculs visant à caractériser ces phénomènes.
Le doctorant sera positionné au sein d’une unité de recherche sur les systèmes nucléaires innovants. Il développera des compétences en modélisation des RSF et en analyse de sûreté. Il pourra valoriser ses travaux auprès de la communauté internationale de recherche sur les RSF.