La maîtrise du comportement des gaz de fission dans le combustible nucléaire (oxyde d’uranium) est un enjeu industriel important puisque leur relâchement ou leur précipitation limite l'utilisation du combustible à forts taux de combustion. Or ces phénomènes sont fortement influencés par l’évolution microstructurale du matériau due aux défauts générés par l’irradiation (création de défauts ponctuels, agrégations de ceux-ci en cavités et bulles de gaz ou en boucles ou lignes de dislocation…). La dynamique d’amas (DA) est un modèle de type cinétique chimique permettant de décrire la nucléation/croissance des amas de défauts, leur contenu en gaz et le relâchement de celui-ci. Ce modèle est paramétré à partir de données de base calculées à diverses échelles (ab initio, potentiels empiriques, Monte Carlo). Ce modèle rend déjà compte d’expériences de recuit d’UO2 implanté en atomes de gaz de fission et a confirmé le fort impact des défauts d’irradiation sur le relâchement gazeux. L’objectif de la thèse est d’une part d’améliorer le modèle et ses paramètres d’entrée, notamment le taux de création de défauts d’irradiation, et d’autre part d’étendre son domaine de validation en le confrontant à de nombreuses expériences issues de thèses récemment soutenues au département (mesure de relâchement gazeux par recuit d’échantillons implantés via un accélérateur d’ions, observation de cavités, bulles de gaz et boucles de dislocation par microscopie électronique à transmission sur des échantillons implantés ou irradiés en pile). Vous serez donc amené à faire évoluer certains des sous-modèles constitutifs de la DA pour interpréter et simuler l’ensemble des expériences disponibles. En parallèle cela permettra d’affiner la paramétrisation du modèle.
Ce sujet de modélisation présente l’intérêt pour d’articuler à une dimension “théorique” (amélioration du modèle), ainsi que de physique numérique (évaluation par en Dynamique Moléculaire des certaines grandeurs thermo-cinétiques des défauts) une dimension “expérimentale” (interprétation d’expériences déjà réalisées, voire conception et suivi de nouvelles expériences). Ainsi, l’approche d’un ensemble varié de techniques d’observation et de mesure vous ouvriront le monde de la physique expérimentale et complèteront votre profil. Vous aurez également à animer des collaborations dans le but d’analyser les données expérimentales, de développer l’outil de calcul ou de spécifier ou réaliser des calculs atomistiques complémentaires. Vous serez accueilli au sein du Laboratoire de Modélisation du Comportement des Combustibles (Institut de recherche sur les systèmes nucléaires pour la production d'énergie bas carbone IRESNE , CEA Cadarache) où vous pourrez bénéficier d’un environnement ouvert et riche en collaborations académiques.
Ce travail offre une position centrale et un point de vue synthétique sur la physique du combustible en irradiation. Il vous permettra de contribuer au développement de la physique numérique appliquée à une démarche multiéchelle de modélisation. Vous découvrirez en quoi des outils de simulation basés sur les données microscopiques les plus fondamentales obtenues par le calcul atomistique permettent de traiter et expliquer des situations pratiques.

Pour aller plus loin :
Skorek (2013). Étude par Dynamique d’Amas de l’influence des défauts d’irradiation sur la migration des gaz de fission dans le dioxyde d’uranium. Univ. Aix-Marseille. http://www.theses.fr/2013AIXM4376
Bertolus et al. (2015). Linking atomic and mesoscopic scales for the modelling of the transport properties of uranium dioxide under irradiation. Journal of Nuclear Materials, 462, 475–495.

Les alliages d’uranium-molybdène UMo présentent d’excellentes propriétés thermiques et une densité en uranium supérieure à celle de combustibles céramiques tel que l’UO2. C’est notamment pour ces propriétés que l’UMo monolithique est considéré comme un combustible candidat pour les réacteurs de recherche. Il est donc crucial pour le CEA de développer de nouveaux modèles de calcul permettant d’analyser l’évolution des propriétés physico-chimiques de l’UMo en conditions d’irradiation.

Au cours de cette thèse, vous appliquerez des méthodes de calcul à l’échelle des atomes afin d’étudier les propriétés thermophysiques et thermomécaniques, ainsi que la stabilité d’amas de Xe, au sein de monocristaux d’UMo. La première étape de vos travaux consistera à poursuivre le développement de modèles de calcul à l’échelle atomique pour l’UMo entrepris au sein du laboratoire d’accueil. Ces modèles font appel à des méthodes de « machine-learning » pour le développement de potentiels interatomiques, et devront être validés par comparaison aux données expérimentales existantes pour ce matériau. Ils seront ensuite utilisés pour évaluer l’évolution en température et en fonction de l’accumulation de défauts (ponctuels et étendus) de plusieurs propriétés thermophysiques cruciales à la modélisation combustible, telles que les propriétés élastiques, la densité et l’expansion thermique, pour des propriétés thermiques telles que la chaleur spécifique et la conductivité thermique. En collaboration avec d’autres chercheurs du département, vous mettrez en forme ces résultats afin de les intégrer dans les Outils de Calcul Scientifique utilisés pour simuler le comportement des combustibles nucléaires.

Dans un second temps, vous serez en charge d’étendre la validité de vos modèles à la prise en compte de la formation de gaz de fission de type xénon en sein de monocristaux d’UMo. Vous pourrez ainsi simuler la stabilité d’amas de xénon au sein de cristaux d’UMo. Ces calculs, effectués à l’aide de méthodes de dynamique moléculaire classique, seront systématiquement comparés à des observations expérimentales obtenues par microscopie électronique à transmission.

Les résultats obtenus lors des différentes étapes de ce projet seront particulièrement innovants, et feront l’objet de publications scientifiques, ainsi que de présentations dans des conférences scientifiques internationales. L’ensemble de ces travaux vous permettrons de compléter votre formation en acquérant des compétences applicables à de nombreux domaines de la science des matériaux: calculs ab initio, ajustement de potentiels interatomiques par techniques de « machine learning », dynamique moléculaire classique, utilisation des super-calculateurs du CEA, ainsi que de nombreux éléments de physique statistique et de physique de la matière condensée, méthodes dont les membres de l’équipe encadrante sont des spécialistes.

Vous serez accueilli au sein du Laboratoire de Modélisation du Comportement des Combustibles (Institut de Recherche sur les Systèmes Nucléaires pour la production d’Energie bas carbone, IRESNE, CEA Cadarache), une équipe de recherche dynamique où vous pourrez échanger régulièrement avec les autres doctorants et chercheurs du laboratoire. Cet environnement offre de plus de nombreuses opportunités de collaborations nationales et internationales, notamment avec :
• les développeurs et utilisateurs du code de performance combustible MAIA (dédié à l’étude des combustibles pour réacteurs de recherche),
• des chercheurs expérimentateurs du département d’étude des combustibles nucléaires,
• des équipes d’autres centres du CEA (Saclay, CEA/DAM),
• ainsi que des partenaires internationaux.
Ce contexte riche et pluridisciplinaire vous permettra de vous intégrer pleinement à la communauté scientifique dédiée aux matériaux pour les sciences du nucléaire.

[1] Dubois, E. T., Tranchida, J., Bouchet, J., & Maillet, J. B. (2024). Atomistic simulations of nuclear fuel UO2 with machine learning interatomic potentials. Physical Review Materials, 8(2), 025402.
[2] Chaney, D., Castellano, A., Bosak, A., Bouchet, J., Bottin, F., Dorado, B., ... & Lander, G. H. (2021). Tuneable correlated disorder in alloys. Physical Review Materials, 5(3), 035004.