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Etude des transitions de phases dans les oxydes mixtes sous-stœchiométriques à base d’uranium

Physique de l’état condensé, chimie et nanosciences Physique du solide, surfaces et interfaces

Résumé du sujet

Certains oxydes mixtes d'actinides sous-stœchiométriques sont sujets à une séparation de phase à basse température, caractérisée par l'émergence de deux phases : l’une stœchiométrique et l’autre qui porte l'intégralité du déficit en oxygène. C'est le cas des combustibles MOX ((U,Pu)O2-x) à des concentrations élevées de Pu telles que celles envisagées dans les systèmes de génération IV. Ces transitions affectent aussi les oxydes mixtes ayant des teneurs moyennes en Pu plus faibles, étant donné que, selon le procédé de fabrication, un certain degré d'inhomogénéité de la distribution de Pu peut subsister. Ce point est d’autant plus important dans un contexte de multi-recyclage du Pu. Ainsi, des modifications locales des paramètres de maille conduisent à une distribution inhomogène des déformations induisant des effets délétères au cours du processus de fabrication ou vis-à-vis des performances du matériau en service. Il est à noter que les oxydes mixtes à base de Ce, analogue non actif du plutonium, donnent également lieu à ce type de séparation de phase. Il n’existe pas à ce jour de compréhension des mécanismes physiques sous-jacents et une modélisation physique et prédictive du problème constitue donc un véritable défi à la fois technologique et scientifique. Ce projet a pour but de caractériser ces séparations de phases, d'en déterminer les origines physiques et de développer des méthodologies pour les interpréter, en se basant à la fois sur des simulations et des expériences.
Ce travail sera principalement basé à l'institut IRESNE (CEA-Cadarache) mais réalisé en collaboration avec des équipes de de Marcoule (ICSM) pour la partie expérimentale et de Saclay pour la simulation numérique. D’autres équipes basées à l’étranger seront également associées à ce travail : le JRC de Karlsruhe mais aussi une équipe de l’ANSTO (Australian Nuclear Science and Technology Organisation) spécialisée dans la caractérisation par diffraction de neutrons. Ainsi le candidat bénéficiera d’un environnement scientifique riche et stimulant et aura, en outre, la responsabilité de proposer, réaliser et interpréter des expériences sur des grands instruments. Les compétences et connaissances acquises par le candidat seront valorisées à travers la rédaction de publications et la présentation de ses travaux dans des conférences internationales.

Laboratoire

Département d’Etudes des Combustibles
Service d’Analyses, d’Elaboration, d’Expérimentations et d’Examens des Combustibles
Laboratoire de Caractérisation et d‘étude des Propriétés des Combustibles
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