Le sujet de thèse proposé s’inscrit dans le cadre de l’optimisation du procédé de séparation de l’uranium et du plutonium (PUREX) pour le recyclage des combustibles nucléaires usés. Des nouvelles molécules extractantes seront étudiées pour séparer les éléments d’intérêt par extraction liquide-liquide à partir d’un milieu acide nitrique. Elles devront être solubles dans les diluants aliphatiques, adaptables aux technologies d’extraction actuelles en termes de densité, viscosité, solubilité et cinétique d’extraction. Afin d’aider à la sélection de molécules cibles, des calculs théoriques de type DFT (Density Functional Theory) seront menés pour évaluer de manière comparative l’affinité des structures moléculaires pour l’U et le Pu. Puis l’étudiant devra déterminer la faisabilité de leur synthèse et proposer des voies d’obtention. Une fois synthétisées, purifiées et caractérisées, les performances séparatives des molécules seront évaluées par des tests d’extraction liquide-liquide mettant en œuvre les différents radioéléments à séparer. Enfin, les structures des complexes métalliques formés en phase organique avec ces nouvelles molécules seront étudiées afin de mieux comprendre les mécanismes d’extraction.