Face à l'augmentation de la demande énergétique, il est urgent de concevoir des systèmes de stockage plus performants, qu’ils soient stationnaires ou embarqués. Parmi ceux-ci, les batteries lithium-ion se démarquent comme les plus avancées, capables d’être fabriquées à partir d’électrolytes liquides ou solides. Les batteries tout-solide ont un bel avenir devant elles grâce à leurs électrolytes non inflammables et à leur capacité d’utiliser du lithium métallique pour augmenter la densité d’énergie. Bien que la recherche sur ces batteries donne lieu à une forte compétition internationale, leur commercialisation n’est pas encore une réalité. En effet, deux obstacles importants entravent leur développement : la faible conductivité ionique intrinsèque des solides et la difficulté d’obtenir de bonnes interfaces solides/solides au sein des électrodes composites et du système complet.

Cette thèse vise à développer des batteries tout-solide basée sur une nouvelle classe de matériaux superioniques de type pyrochlore oxyfluorure, qui sont stables à l’air et ont une conductivité ionique supérieure à celle de tous les électrolytes solides oxydes existants. Les propriétés électrochimiques des batteries tout solide seront soigneusement examinées en combinant des techniques in situ et operando (DRX, Raman, analyse par faisceau d'ions/synchrotron, RMN du solide, Tomographie à rayons X…).

Mots clés :
Électrolyte solide, Batterie tout solide, Résonance magnétique nucléaire, Électrochimie, pyrochlore Oxyfluorure, in situ/operando, Spectroscopie, Synchrotron