Face au dérèglement climatique, la sobriété énergétique pour réduire nos émissions de CO2 s'impose. Une autre solution au problème existe : la capture, le stockage et l'utilisation du CO2, et ce afin de tendre vers une économie circulaire du carbone, et à terme la défossilisation. Dans cette optique, l'hydrogénation par voie directe du CO2 permet de le transformer en molécules d'intérêts tels que les hydrocarbures, via le couplage de la réaction reverse water gas shift (RWGS) et de la synthèse Fischer-Tropsch (FTS).

La catalyse computationnelle operando a récemment émergé comme étant une alternative raisonnée au développement de nouveaux catalyseurs grâce à une approche multi-échelle de l’atome jusqu’à la particule active, afin de modéliser la sélectivité et l’activité du catalyseur. Les nouveaux outils combinant les simulations ab initio (DFT) et la dynamique moléculaire (MD) via des algorithmes de machine learning permettent de faire le lien entre la précision des calculs DFT et la puissance des simulations atomistiques. Les catalyseurs actuels bifonctionnels (car actifs pour la RWGS et la FTS) pour l’hydrogénation par voie directe du CO2 sont à base d’oxydes de fer dopés (promoteurs métalliques).

Ce projet a pour objectif l’étude théorique de catalyseurs de type Na-FeOx et K-FeOx dopés avec du Cu, Mn, Zn et Co, et ce en 4 étapes : les simulations DFT (énergies d’adsorption, densités d’états, barrières d’énergies, états de transition), la modélisation microcinétique (constantes de réaction, TOF), la construction de potentiels interatomiques par couplage DFT/machine learning, la simulation de particules entières (sélectivité, activité, grandeurs microscopiques).

Cette étude théorique ira de pair avec la synthèse et des mesures expérimentales des catalyseurs étudiés, et des catalyseurs optimisés émergeants des résultats computationnels. Toutes les données accumulées (DFT, MD, propriétés catalytiques) pourront alimenter une base de données, qui pourra être exploitée à terme pour faire émerger des descripteurs d’intérêt pour l’hydrogénation du CO2.