Le dioxyde de carbone, principal gaz à effet de serre, représente également une ressource abondante en carbone pouvant être valorisée en produits chimiques à forte valeur ajoutée. La réduction du CO2 par le dihydrogène est une voie classique, mais son coût énergétique reste élevé en raison de la forte énergie de dissociation de la liaison H–H. Une alternative repose sur l’utilisation d’hydrures inorganiques, tels que les hydrosilanes et les hydroboranes, dont les liaisons Si–H et B–H sont plus facilement activables. Ces composés permettent la réduction du CO2 dans des conditions plus douces via une étape d’hydrosilation catalysée en milieu homogène. Afin de mettre en place un cycle durable, les hydrures sont régénérés électrochimiquement à partir des chlorures de silyle. Dans une perspective de développement à grande échelle et de fonctionnement continu, la thèse vise à immobiliser les catalyseurs moléculaires sur des surfaces conductrices. L’objectif est de fonctionnaliser ces catalyseurs par l’introduction de groupes d’ancrage afin d’optimiser leur activité et d’augmenter la densité de sites actifs. Plusieurs stratégies chimiques et électrochimiques seront explorées. Les catalyseurs modifiés seront greffés puis caractérisés par des techniques physicochimiques et électrochimiques. Enfin, les performances des systèmes immobilisés seront évaluées en termes d’activité, de sélectivité et de stabilité, et comparées à celles des systèmes homogènes pour identifier les architectures les plus efficaces pour la valorisation du CO2.