Le conditionnement des déchets nucléaires de faible et moyenne activité repose principalement sur les ciments, mais leurs limites face à certains déchets (métaux réactifs, huile) imposent d’explorer de nouveaux matériaux plus performants. Les géopolymères, et en particulier ceux constitués d’aluminosilicates de sodium hydratés (système Na2O–Al2O3–SiO2–H2O, noté N–A–S–H) apparaissent comme une alternative prometteuse grâce à leur compatibilité chimique avec certains types de déchets.
Cependant, malgré l’intérêt croissant pour les géopolymères, des verrous scientifiques subsistent : 1/ les données thermodynamiques disponibles sur les N-A-S-H sont encore parcellaires, rendant difficile la prédiction, via la modélisation, de leur stabilité à long terme, 2/ le rôle de leur structure atomique dans leur réactivité reste incompris, 3/ les liens entre composition chimique (rapport Si/Al) et propriétés mécaniques ne sont pas établis, ce qui limite la représentativité des modèles créés.
En combinant expérimentation et modélisation pour relier structure atomique et propriétés, cette thèse a pour but d’obtenir des données inédites et robustes sur les propriétés chimiques et mécaniques des N-A-S-H. Elle s’articule autour de trois objectifs majeurs: 1/ déterminer l’impact de la composition des N-A-S-H sur leur dissolution et établir des constantes thermodynamiques de solubilité, 2/ caractériser leur structure atomique (aluminols, silanols, environnements hydratés) par spectroscopie RMN avancée, 3/ relier leurs propriétés mécaniques, mesurées par nano-indentation, à leur structure et à leur composition, en s’appuyant sur la modélisation par dynamique moléculaire.